Physikalische und chemische Strukturänderungen in Purpurmembranvarianten
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Vorgang der Selbstorganisation von PM bei Trocknung im Film beobachtet. Es wurde festgestellt, dass ab einer Periodizität von ca. 59 Å eine stabile lamellare Struktur mit senkrechten zur Oberfläche orientierten PM entsteht, das entspricht vier Schichten Wassermol...
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| 1. Verfasser: | |
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| Beteiligte: | |
| Format: | Dissertation |
| Sprache: | Deutsch |
| Veröffentlicht: |
Philipps-Universität Marburg
2013
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| Schlagworte: | |
| Online-Zugang: | PDF-Volltext |
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| Zusammenfassung: | Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Vorgang der Selbstorganisation von PM bei Trocknung
im Film beobachtet. Es wurde festgestellt, dass ab einer Periodizität von ca. 59 Å eine stabile
lamellare Struktur mit senkrechten zur Oberfläche orientierten PM entsteht, das entspricht
vier Schichten Wassermolekülen zwischen den Membranen. Zudem tritt eine Streuisotropie
bei Drehung der Probe im SAXS-Experiment um eine Achse auf, die senkrecht zur Filmoberfläche
steht. Daraus lässt sich schließen, dass die PM im Film eine Nahordnung und keine
Fernordnung besitzen.
Man kann vermuten, dass vier Wasserschichten 2+2 Schichten sind. Dabei handelt es sich um
die erste und die zweite Hydrathülle von PM. In den vorgestellten in-situ-Experimenten zeigt
sich eine schwache Wechselwirkung von PM mit der zweiten Hydrathülle. Das ist in den
Trocknungs- und Gefriertrocknungsexperimenten zu erkennen.
Es wurde gezeigt, dass in einer wässrigen Suspension PM eine chaotische Verteilung außerhalb
der unmittelbaren Wasser-Luft-Grenzfläche aufweisen. In dieser Grenzschicht sind die
Membranen wegen ihrer hydrophilen und hydrophoben Eigenschaften senkrecht zur Wasseroberfläche
orientiert. Die PM stehen mit ihren hydrophoben Kanten senkrecht zur Wasser-
Luft-Grenzfläche. Bei Trocknung konzentriert sich die Suspension, die oberste Schicht nähert
sich den unteren Schichten an und induziert die Orientierung der nächsten orientierten
Schicht. Ein Sedimentationsprozess oder ein Substrat haben keine Wirkung auf die Orientierung
der PM bei der Filmherstellung aus einer wässrigen Suspension, PM steht in den Filmen
senkrecht zur Filmoberfläche.
Eine gleichmäßige Verteilung von PM in PM-Glycerin-Filmen wird möglicherweise durch
die gegenseitige Abstoßung der negativ geladenen Membranen erreicht. Somit sind zwei Effekte
zu beobachten: die Bildung der bevorzugten Orientierung der Membranen bezüglich der
Filmoberfläche sowie die Bildung einer stabilen Lamellenstruktur, also die gleichmäßige
Verteilung von PM in Filmen mit Glycerin. Die Stabilität der lamellaren Struktur mit einer
Periodizität bis zu ca. 200 nm ist wahrscheinlich eine Folge der hohen Viskosität von Glycerin
und daher der geringeren Beweglichkeit von PM im Film. Nach derzeitigem Kenntnisstand
ist erstaunlich, dass sich PM in Filmen mit Glycerin nicht nur zu fast monomodaler
Periodizität verteilen, sondern dass sie auch eine bevorzugte Orientierung haben. Wie im Fall
reiner PM-Filme gezeigt wurde haben ein Substrat oder eine Sedimentation keine Wirkung
auf die Selbstorganisation von PM in Filmen mit Glycerin.
Es wurde gezeigt, dass bei Trocknung wässriger Suspensionen von PM in Gegenwart von
Gelatine bei einer Temperatur der Ausgangssuspension von 35°C und bei einem Verhältnis
PM/Gelatine von 1/1 die Membranen im getrockneten Film eine periodische, lamellare Struktur
bilden und eine bevorzugte Orientierung aufweisen. Eine Erhöhung der Temperatur der
Ausgangssuspension führt dazu, dass die getrockneten Filme keine periodische, lamellare
Struktur mehr ausbilden, allerdings weist die PM in diesen Filmen eine Vorzugsorientierung
in eine Raumrichtung auf. |
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| DOI: | 10.17192/z2013.0756 |