Computational investigation of diffusion, flow, and multi-scale mass transport in disordered and ordered materials using high-performance computing

Fluss- und Transportprozesse durch poröse Materialien sind in der Natur und Industrie allgegenwärtig. Um diese Phänomene im Detail zu untersuchen, haben wir ein computerbasiertes Framework auf der Basis von Lattice-Boltzmann- und dem Random-Walk-Tracking-Methoden für parallelisierte Rechnungen auf Supercomputern entwickelt. Dieses Framework wurde für die Simulation von Fluss und Massentransport (Advektions-Diffusions-Problem) in verschiedenen geordneten und ungeordneten porösen Systemen eingesetzt. Die Porennetzwerke der Materialien wurden entweder durch den Einsatz von Algorithmen (Nutzung der Jodrey-Tory Methode) generiert oder mit Hilfe von konfokaler Lasermikroskopie bzw. Rasterelektronenmikroskopie rekonstruiert. Die simulierten Fließgeschwindigkeitsfelder und die Dynamik des Random-Walk Tracer Ensembles wurden für die Untersuchung des übergangsverhalten und asymptotischen Verhaltens der folgenden makroskopischen Transportparameter genutzt: Effektive Diffusion, Permeabilität und hydrodynamischer Diffusionskoeffizient. In dieser Arbeit haben sich drei spezifische Themen herauskristallisiert, die in insgesamt vier Kapiteln untersucht wurden. Jedes Kapitel wurde als eine Studie separat publiziert, wobei das Veröffentlichungsdatum und das entsprechende Journal jeweils zu Beginn des Kapitels angegeben sind. Der erste Abschnitt dieser Arbeit (Kapitel 1) beschäftigt sich mit der aktuellen Frage, ob die enge Partikelgrößenverteilung der modernen Core-Shell Partikel einen Vorteil im Hinblick auf die Trennungseffizienz in der High-Performance Liquid Chromatography liefert. Der zweite Abschnitt (Kapitel 2 und 3) thematisiert die Auswirkung von Dimensionalität und Kanalgeometrie auf die Transporteigenschaften in verschiedenen chromatographischen Supportmaterialien (partikuläre Betten, Monolithen und Pillar-Arrays). Um diese Effekte zu analysieren, wurden die zeitabhängigen Werte der longitudinalen und transversalen hydrodynamischen Dispersionskoeffizienten in gänzlich unendlichen, partiell begrenzten und komplett begrenzten Strukturen aufgenommen und im Hinblick auf die Zeit- und Längenskala der darin ablaufenden Transportphänomene untersucht. Der letzte Abschnitt (Kapitel 4) beschäftigt sich mit dem Einfluss der Dicke der porösen Hülle sowie der Diffusion in dieser Hülle auf die Trenneffizienz von Core-Shell Packungen. Die Ergebnisse dieser Simulationen wurde genutzt, um die Giddings-Theorie der gekoppelten Eddy-Dispersion zu erweitern und die Gültigkeit des Kaczmarski-Guiochon Models von dem interpartikulären Massentransfer zu bestätigen. Zusammengefasst erweitert diese Arbeit das Verständnis vom Zusammenspiel von Geometrie und Morphologie der porösen Säulenmaterialien mit den makroskopischen Transportparametern.