Theory for Molecular Tests of Fundamental Physics

Auch heute gibt es noch grundlegende Schwierigkeiten im Verständnis unseres Universums. Dazu zählen unerklärliche Phänomene wie der gewaltige Überschuss von Materie zu Antimaterie (Baryonasymmetrie) — verknüpft mit der Frage warum es überhaupt Materie gibt — oder Dunkle Materie (DM) und Dunkle Energie, welche zur Erklärung der Struktur und Entwicklung unseres Universums dienen, und Probleme wie die Vereinbarkeit von Quantentheorie und Gravitation. Um der Lösung solcher Probleme einen Schritt näher zu kommen, ist es wichtig, die bekannten Gesetze der Physik, die in den Standardmodellen der Teilchenphysik (SM) und Kosmologie (ΛCDM Modell) zusammengefasst sind, so genau wie möglich zu überprüfen. Direkte experimentelle Tests des SM können mit hoher Energie an großen Teilchenbeschleunigern wie dem LHC am CERN durchgeführt werden und direkte Tests des ΛCDM Modells werden üblicherweise an großen Observatorien wie dem LIGO realisiert. Im Gegensatz dazu sind die theoretischen Grundlagen der Chemie weitestgehend gut verstanden. Deshalb können Moleküle sowohl theoretisch als auch experimentell gut kontrolliert werden. Somit sind Messungen in normal großen Laboratorien mit sehr hoher Präzision möglich, die genutzt werden können, um weniger gut verstandene physikalische Gesetze zu testen. Solche Niedrigenergieexperimente bieten indirekte Tests der Standardmodelle im Bereich der Chemie, indem die fundamentalen Symmetrien der Natur untersucht werden. Damit sind diese Experimente komplementär zur direkten Überprüfung der Gesetze der Physik in der Kosmologie oder Hochenergiephysik. In dieser kumulativen Dissertation werden quantenchemische Methoden entwickelt und angewendet, um neue Experimente zu entwickeln und bestehende Experimente zu verbessern, die mit Hilfe von Molekülen fundamentale Symmetrien testen und damit nach Physik jenseits der Standardmodelle [beyond the standad models (BSM)] suchen. Die simultane Verletzung von Parität und Zeitumkehr (P,T) ist eng mit der Baryonasymmetrie verknüpft. P,T-Verletzung wird in vereinheitlichenden BSM-Theorien in einem größeren Umfang vorhergesagt als im SM selbst. P,T-Verletzung auf der Ebene von Elementarteilchen wird in schweren Atomen und Molekülen mit schweren Elementen relativistisch verstärkt und führt zu permanenten elektrischen Dipolmomenten (EDMs) von Atomen und Molekülen, welche im Grenzfall von verschwindenden elektrischen Feldern nicht verschwinden. Im ersten Teil dieser Dissertation werden P,T-Verletzungen in zweiatomigen und kleinen mehratomigen Molekülen untersucht, um geeignete Kandidaten für die erstmalige Messung eines permanenten EDMs zu identifizieren. Dabei werden relativistische Effekte sowie Effekte durch die chemische Umgebung des schweren Atoms in den Molekülen systematisch analysiert. Des Weiteren werden verschiedene fundamentale Quellen von P,T-Verletzung, die zu einem P,T-ungeraden EDM eines Moleküls beitragen können, untersucht. Es wird diskutiert, wie diese Quellen mit Experimenten, die eine Messung des permanenten EDMs von verschiedenen Molekülen anstreben, entkoppelt werden können. Innerhalb dieser Forschungsprojekte wird eine der ersten Berechnungen von P,T-ungeraden Effekten in mehratomigen Molekülen präsentiert. Im zweiten Teil dieser Dissertation wird erstmals die Anwendbarkeit von chiralen Molekülen als empfindliche Sonde für P-verletzende kosmische Felder demonstriert. P-verletzende kosmische Felder werden in verschiedenen Modellen für kalte DM (CDM) sowie in der Standardmodellerweiterung (SME), die eine lokale Lorentzinvarianzverletzung (LLIV) erlaubt, vorhergesagt. LLIV kommt in verschiedenen Theorien, die eine Vereinheitlichung von Quantentheorie und Gravitation anstreben, vor. Es wird gezeigt, dass günstig gewählte chirale Moleküle, die schwere Elemente enthalten, die bestehenden Schranken für P-ungerade Wechselwirkungen von Elektronen mit kosmischen Feldern um mindestens zwei Größenordnungen verbessern können. Dies macht chirale Moleküle für die Suche nach BSM-Physik besonders interessant. Um die zukünftige Suche nach geeigneten Molekülkandidaten zu leiten, werden die Herausforderungen, die sowohl in der theoretischen Beschreibung als auch im Design der Experimente auftauchen können, diskutiert. Im letzten Teil dieser Dissertation werden in Zusammenarbeit mit der BOOST-Kollaboration die Möglichkeiten Uhrenübergänge im Iodmolekül zu nutzen, um LLIV einzuschränken, erforscht. Quantenchemische Berechnungen dieser LLIV-Effekte im Iodmolekül werden präsentiert. Diese Rechnungen sind unabdingbar für die Abschätzung der zu erwartenden Empfindlichkeit der BOOST-Satellitenmission, welche die Iodmoleküluhr als Sonde für LLIV nutzt.