Dynamics of Excitons in Semiconductors

This thesis deals with the spectral and dynamic properties of excitons and excitonic resonances in semiconductors and semiconductor heterostructures. The intention is to expand the knowledge about excitons, their spectral properties, and their dynamics. The foundation for this are the results of...

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Main Author: Stein, Markus
Contributors: Koch, Martin (Pr. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Doctoral Thesis
Language:English
Published: Philipps-Universität Marburg 2019
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Table of Contents: Diese Dissertation befasst sich mit den spektralen und dynamischen Eigenschaften von Exzitonen und exzitonischen Resonanzen in Halbleitern und Halbleiterheterostrukturen. Ziel ist es, das Wissen über Exzitonen, ihre spektralen Eigenschaften und ihre Dynamik zu erweitern. Grundlage dafür sind die Ergebnisse mehrerer wissenschaftlicher Publikationen auf diesem Fachgebiet, die im Rahmen meiner Doktorarbeit veröffentlicht wurden. Kapitel 1 führt in das Thema ein, indem es die enorme Bedeutung von Halbleitern und halbleiterbasierten Geräten für unsere moderne Gesellschaft hervorhebt. Im Rahmen dessen wird der besondere Einfluss von Exzitonen auf die elektrooptischen Eigenschaften von Halbleitern erörtert und die Relevanz eines tiefgreifenden Verständnisses von Exzitonen, vor allem im Hinblick auf die fortschreitende Miniaturisierung von Halbleiterbauelementen, herausgearbeitet. Kapitel 2 behandelt die physikalischen Grundlagen von Halbleitern und der Wechselwirkung zwischen Licht und Materie, die das theoretische Fundament für die durchgeführten Experimente und deren Analyse bilden. Erläutert werden die verwendeten experimentellen Techniken in Kapitel 3. Ein besonderes Augenmerk richtet sich hier auf die optische Anrege-Terahertz Abfrage Spektroskopie, die in dieser Arbeit hauptsächlich angewendet wird und eine der wichtigsten Techniken zur Untersuchung von Exzitonen und deren Dynamik in Halbleitern darstellt. Die experimentellen Ergebnisse werden anschließend in den Kapiteln 4 bis 7 vorgestellt. Kapitel 4 demonstriert mittels optischer Anrege-Terahertz Abfrage Spektroskopie, dass nach einer nicht resonanten optischen Anregung zunächst keine Exzitonenpopulation, sondern nur ein Elektron-Loch-Plasma in Germanium Volumenhalbleitern sowie in Germanium und GaInAs Quantenfilmen vorliegt. In allen betrachteten Fällen bilden sich Exzitonen auf einer Zeitskala von mehreren zehn bis hundert Pikosekunden aus einem reinen Elektron-Loch-Plasma. Mehrere Behauptungen und Beobachtungen zu diesem Thema in der Fachliteratur, wonach sich ein großer Anteil an Exzitonen bereits auf einer Sub-Pikosekunden-Zeitskala bilden soll, werden für die hier untersuchten Proben nicht gestützt [82, 188, 191]. Während in Germanium Volumenhalbleitern sogar eine verzögerte Exzitonenbildung beobachtet wird, beginnt die Ausbildung einer Exzitonenpopulation in GaInAs Quantenfilmen unmittelbar nach einer nicht resonanten optischen Anregung. Dabei können zwei Bildungszeiten bestimmt werden, eine von 14 ps und eine von 344 ps. Des Weiteren werden in diesem Kapitel theoretische Vorhersagen, wonach sich weit unterhalb der Mott-Dichte Exzitonen mit zunehmender Ladungsträgerdichte schneller bilden, bestätigt. Kapitel 5 konzentriert sich ausschließlich auf die optischen Anrege-Terahertz Abfrage Experimente am Volumenhalbleiter Germanium. In Abschnitt 5.1 wird eine energetische Aufspaltung der intraexzitonischen 1s−2p-Resonanz nachgewiesen. Kurz zuvor wurde dieses spektrale Verhalten theoretisch für Germanium vorhergesagt. Demzufolge wird die Aufspaltung der intraexzitonischen Resonanz durch die Anisotropie der effektiven Masse der L-Tal Elektronen herbeigeführt, die zu einer Aufspaltung der Energieniveaus der 2p-Zustände der Exzitonen führt. Die Ionisierung einer Exzitonenpopulation durch starke THz-Pulse wird in Abschnitt 5.2 betrachtet. Hier konnte nicht nur gezeigt werden, dass die Exzitonenpopulation für Terahertz-Feldstärken von 2,4 kV/cm vollständig ionisiert, sondern es wurden auch die spektralen Eigenschaften des intraexzitonischen Übergangs als Funktion der Feldstärke erfasst. Es stellt sich heraus, dass mit zunehmender Feldstärke des Terahertz-Pulses, also bei zunehmender Ionisierung der Exzitonenpopulation, eine Verbreiterung der intraexzitonischen 1s−2p-Resonanz erfolgt, die einhergeht mit einer Blauverschiebung von bis zu 10 %. Abschnitt 5.3 erforscht die Streuung von freien Elektronen und Löchern mit einer inkohärenten Population von Exzitonen. Durch die Verwendung von zwei optischen Pulsen wird eine Umgebung geschaffen, in der eine kalte Population von Exzitonen umgeben ist von einem heißen Elektron-Loch-Plasma. Sowohl elastische als auch unelastische Streuprozesse erhöhen die Linienbreite der intraexzitonischen Resonanz, während nur die unelastischen Streuprozesse die Exzitonenpopulation zerstören. Diese einzigartige Methodik erlaubt erstmals die experimentelle Unterscheidung zwischen elastischen und unelastischen Streuprozessen in Halbleitern. Dies liefert eine elastische Streurate von 1,7·10^(−4) cm³/s und eine unelastische Streurate von 2,0·10^(−4) cm³/s. Die kohärente und inkohärente Dynamik von Exzitonen in speziellen Halbleiterheterostrukturen, bei denen die energetisch günstigsten Zustände für Elektronen und Löcher durch eine zwischenliegende Barriere räumlich getrennt sind, wird in Kapitel 6 untersucht. Abschnitt 6.2 demonstriert, dass exzitonische Zustände von räumlich getrennten Elektronen und Löchern eine Resonanz in der linearen Absorption ausbilden können. Dies ermöglicht die resonante Anregung dieser Zustände, so dass die kohärente Lebensdauer solcher exzitonischen Ladungstransferzustände quantifiziert und mit der von regulären exzitonischen Zuständen verglichen werden kann. Die Ergebnisse dieser Untersuchungen mittels Vierwellenmischspektroskopie werden in Abschnitt 6.3 vorgestellt. Neben Quantenschwebungen zwischen den entsprechenden Zuständen der regulären und der Ladungstransfer-Exzitonen ermitteln wir eine Zerfallszeit der kohärenten Polarisation der Ladungstransfer-Exzitonen von 0,4 ps. Dieser Zerfall ist fast dreimal schneller als der Zerfall der kohärenten Polarisation der regulären Exzitonen aus einer Referenzprobe bestehend aus GaInAs Quantenfilmen. Diese kürzere kohärente Lebensdauer der Ladungstransfer-Exzitonen wird auf zusätzliche Streuprozesse an der inneren Grenzfläche zurückgeführt. Die inkohärente Dynamik von Ladungstransfer-Exzitonen wird in Abschnitt 6.4 durch optische Anrege-Terahertz Abfrage Spektroskopie beleuchtet. Intraexzitonische Übergänge offenbaren, dass die Ladungstransfer-Exzitonen eine viel niedrigere 1s−2p Übergangsenergie von 3,2 meV haben als die regulären Exzitonen der Referenzprobe mit 7 meV. Die Ursache dafür ist die reduzierte Coulomb-Wechselwirkung durch die räumliche Trennung der Ladungsträger. Darüber hinaus ermitteln wir eine Rekombinationszeit der Ladungstransfer-Exzitonen von 2,5 ns, die mehr als doppelt so groß ist wie die der regulären Exzitonen der Referenzprobe. Nach optischen Anregungsbedingungen, die energetisch über der Resonanz der Ladungstransfer-Exzitonen liegen, wird zunächst die typische Antwort eines Elektron-Loch-Plasmas beobachtet. In dieser Plasma-ähnlichen Antwort bildet sich eine Schulter auf einer Zeitskala von mehreren hundert Pikosekunden durch die beginnende Bildung einer Population von Ladungstransfer- Exzitonen aus. Innerhalb weniger Nanosekunden entwickelt sich eine Antwort, die nahezu identisch mit der Terahertz-Antwort kurz nach resonanten Anregungsbedingungen ist, was auf eine beinahe reine Population von Ladungstransfer-Exzitonen hindeutet. Der Zerfall der Ladungsträger verschiebt die energetische Position der intraexzitonischen Resonanz auf einer Nanosekundenzeitskala von 2,2 meV bis auf 3,2 meV. Eine solche dichteabhängige Verschiebung der intraexzitonischen Resonanzenergie wird bei regulären Exzitonen in GaInAs Quantenfilmproben nicht beobachtet und ist ein Indikator für einen fermionischeren Charakter von Ladungstransfer-Exzitonen. Abschließend konzentriert sich Kapitel 7 auf das Verhalten der exzitonischen Absorption in optisch angeregten Halbleiterheterostrukturen. Es zeigt sich, dass die exzitonische Absorption eines Quantenfilms nach der optischen Anregung spektral verschmälert sein kann, was zu einer Erhöhung der Absorptionsspitze führt. Nach der optischen Anregung dauert es mehrere zehn bis hundert Pikosekunden, bis die Linienbreitenverringerung eintritt und unter geeigneten Anregungsbedingungen den Maximalwert der exzitonischen Absorption um mehr als 10% erhöht. Dieses unerwartete Verhalten der exzitonischen Absorption kann nur in solchen Proben beobachtet werden, die eine räumliche Trennung von Elektronen und Löchern zulassen. Bisher gibt es keine physikalische Erklärung für dieses außergewöhnliche Phänomen.