Theoretical Optimization of Enzymatic Biomass Processes

Diese Dissertation führt ein vollständiges, stochastisches Framework Cellulect ein, um die Hydrolyse-Vorgänge von lignozellulosehaltiger Biomasse zu untersuchen, optimieren und vorherzusagen. Das Framework umfasst ein ausführliches geometrisches Modell für die Verfolgung von von kristallinen/amorphen Gebieten, einzelnen Monomeren, der Polymerverteilung und zugänglicher Oberfläche innerhalb eines lignozellulosehaltigen Substrates. Die Aktualisierungen geschehen reaktionsweise anhand eines seriellen effizienten Algorithmus. Dem Konzept der physikalischen Zeit wird genüge getan. Verschiedene Arten von Enzymreaktionen (zufällige Schnitte, Schnitte an reduzierenden/nichtreduzierenden Enden und ein ggf. stationäres aktives Zentrum) sowie -struktur (Kohlenstoffbidungsmodul mit flexiblem Linker und einer katalytischer Domain) werden auf modulare Art berücksichtigt. Das Konzept des endlichen Zustandsautomaten wird verwendet, um die Enzyme zu modellieren. Dies ermöglicht eine zuverlässige, mächtige und wartbare Modellierung bereits bekannter Enzymeigenschaften, die mit zusätzlichen Eigenschaften erweitert werden kann, die in dieser Arbeit nicht berücksichtigt wurden. Die verwendete allgemeine probabilistische Beschreibung der katalytischen Wirkungsweise umfasst weiterhin Adsorption, Desorption, kompetitive Inhibition mit gelösten Polymeren und dynamischen Bindungsbruchreaktionen, abhängig vom Zustand der Monomere und deren Polymeren innerhalb des Substrats. Alle integrierten Parameter nehmen Bezug auf systemspezifische Eigenschaften und liefern somit eine eineindeutige Beziehung zwischen den Freiheitsgraden des Systems und Eigenschaften des Modells. Schließlich beruht der Zeitentwicklungsalgorithmus auf einem modifizierten stochastischen Algorithmus von Gillespie. Er stellt einen stochastisch exakten Zeit-Reaktions-Propagationsalgorithmus zur Verfügung, der sowohl die zufällige Eigenart der Reaktionen wie auch deren Auftreten berücksichtigt. Das Framework ist bereitgestellt für eine Optimierung mit Nebenbedingungen mit empirischen Datensätzen von Produktkonzentrationsprofilen unter Verwendung der üblichen Optimierungsroutinen. Der Nachweis für verfügbare Daten für die häufigsten Enzymarten (EG, β-G, CBH) in der Literatur wurde erbracht. Sensitivitätsanalyse der geschätzten Modellparameter wurde betrieben. Abhängigkeiten von verschiedenen experimentellen Eingaben wurde gezeigt. Optimierungsverhalten unter unterbestimmten Bedingungen wurde untersucht und dargestellt. Ergebnisse und Vorhersagen von optimierten Enzymmischungen sowie ein praktischer Weg das Cellulect Framework zu implementieren und zu verwenden wurde ebenfalls zur Verfügung gestellt. Die erhaltenen Ergebnisse wurden mit experimentellen Daten aus der Literatur verglichen, um die Anpassungsfähigkeit, Effizienz und Genauigkeit des vorgelegten Frameworks für die Vorhersage der Biomassehydrolyse zu zeigen.