Multiple ionization in strong laser fields

Mit den heutzutage verfügbaren ultrakurzen Laserpulsen lassen sich mühelos Intensitäten erreichen, die jene eines bindenden atomaren Feldes um mehrere Größenordnungen übersteigen. Folglich ist es mit einem einzigen Laserpuls möglich, ein oder mehrere Elektronen aus einem Atom zu entfernen (zu ionisieren). Die Intensitätsabhängigkeit der laserinduzierten Ionisation ist hochgradig nichtlinear und wird vor allem an reaktionsträgen Edelgasen untersucht, wobei meist Laserpulse mit Frequenzen im sichtbaren oder nahinfraroten Bereich zum Einsatz kommen. Für Intensitäten oberhalb von 10^14 W/cm^2 und Pulslängen im Femtosekundenbereich lässt sich Einfachionisation (A->A+) sehr gut als Tunnelprozess mit anschließender klassischer Bewegung des Elektrons im Laserfeld beschreiben. Betrachtet man die Ionisation \textit{zweier} Elektronen, so kann diese für genügend große Intensitäten (z. B. I>10^15 W/cm^2 für Neon) als Abfolge von zwei unabhängigen Einfachionisationen aufgefasst werden (sequentielle Doppelionisation, A->A+>A2+). Für kleinere Intensitäten liegen die gemessenen A2+-Ionenausbeuten dagegen um mehrere Größenordnungen über den auf Basis des sequentiellen Mechanismus erwarteten Ergebnissen, wobei der Übergang zum sequentiellen Bereich in der Intensitätsabhängigkeit der Ausbeute zu einer charakteristischen Kniestruktur führt. Den für die erhöhte A2+-Ionenproduktion verantwortlichen Ionisationspfad, d.h. die simultane Ionisation zweier Elektronen (A->A2+), bezeichnet man als nichtsequentielle Doppelionisation (NSDI). Zur qualitativen Beschreibung dieses Prozesses hat sich ein semiklassischer Rückstreumechanismus bewährt. Nach diesem tunnelt ein Elektron aus dem atomaren Potential heraus, wird im elektrischen Feld des Lasers beschleunigt und schließlich unter Energieaufnahme zum Ion zurückbeschleunigt, wo durch inelastische Kollision ein weiteres Elektron freigesetzt wird. Der Rückstreumechanismus macht auch quantitative Aussagen bezüglich der finalen Impulse der ionisierten Elektronen, welche gut mit experimentellen Messergebnissen übereinstimmen. Die Mechanismen der Doppelionisation lassen sich auf die Ionisation einer beliebigen Zahl von Elektronen verallgemeinern, wobei man alle von der sequentiellen Vorhersage abweichenden Ionisationspfade als nichtsequentielle Mehrfachionisation bezeichnet. Ein Verständnis der Dreifachionisation ist von besonderem Interesse, da hier erstmals mehrere miteinander konkurrierende nichtsequentielle Pfade auftreten. Dies sind neben der durch den Rückstreumechanismus beschriebenen simultanen Ionisation dreier Elektronen (I: A->A3+) die beiden möglichen Kombinationen von Einfachionisation mit NSDI durch Rückstreuung (II: A->A+->A3+ bzw. III: A->A2+->A3+). Aufgrund der nichtlinearen Abhängigkeit der Tunnelwahrscheinlichkeit von den Ionisierungsenergien der beteiligten Ladungszustände erwartet man, dass im nichtsequentiellen Intensitätsbereich (z. B. I<10^16 W/cm^2 für Neon) nur die Pfade I und II signifikant zur A3+-Ionenausbeute beitragen. Des Weiteren geht man davon aus, dass die A3+-Ionenausbeute zwei Kniestrukturen aufweist, die den Wechsel des dominanten Ionisationspfades von I zu II bzw. von II zur sequentiellen Dreifachionisation (IV: A->A+->A2+->A3+) anzeigen. Diese Wechsel sollten sich nach den Vorhersagen des Rückstreumechanismus auch in der Struktur der Impulsverteilungen der A3+-Ionen bemerkbar machen. Da die bisherigen Experimente die obigen Erwartungen nur teilweise bestätigen konnten, ist eine eingehende theoretische Untersuchung von Dreifachionisation sinnvoll. In dieser Arbeit werden quantenmechanische Simulationen zur Dreifachionisation mit Laserpulsen sichtbarer und nahinfraroter Frequenz vorgestellt. Um eine effiziente numerische Umsetzung zu ermöglichen, wird die Bewegung der drei Elektronen auf einen dreidimensionalen Unterraum des vollen Konfigurationsraums eingeschränkt. Diese Art der Modellierung hat sich bereits bei der qualitativen Behandlung der Doppelionisation bewährt. Aus der quantenmechanischen Wellenfunktion des Modells werden verschiedene Größen berechnet, die auch experimentell gemessen werden können (Ionenausbeuten, Elektronen- und Ionen-Impulsverteilungen) und ihre Abhängigkeit von den Laserparametern (Intensität, Frequenz, Pulsdauer) wird untersucht. Ziel der Arbeit ist es, die Pfade und Mechanismen der Dreifachionisation in den verschiedenen Intensitätsbereichen zu verstehen. Zu diesem Zweck werden zunächst die Ionenausbeuten als Funktion der Intensität betrachtet. Mit Hilfe von Ein- und Zwei-Elektronen-Näherungen können die Ausbeuten der Pfade II - IV als Produkt der Ausbeuten der Zwischenschritte geschrieben werden. Auf diese Weise ist es möglich, die A3+-Ausbeuten in einem breiten Intensitätsbereich quantitativ nachzuvollziehen. Um den verbleibenden Pfad I zu quantifizieren, wird die Rückstreuung eines Elektrons klassisch (durch Trajektorienstudien) und quantenmechanisch (mit Hilfe des zeitabhängigen Wahrscheinlichkeitsflusses) analysiert. Die gewonnenen Erkenntnisse zu Produktausbeuten und klassischer Rückstreuung werden anschließend zur Interpretation der A3+-Ionenimpulsverteilungen eingesetzt, die den Wechsel des dominanten Ionisationspfades noch deutlicher zeigen als die Ausbeuten. Eines der wesentlichen Ergebnisse der Arbeit ist die Bedeutung klassischer Schwellen für die simultanen Mehrfachionisationsprozesse. So lässt sich z. B. der Beginn des Intensitätsbereichs mit nahezu konstantem A3+/A+-Ausbeutenverhältnis mit der Schwellenintensität der simultanen Dreifachionisation identifizieren, bei der die Energie des zurückgestreuten Elektrons gerade der Summe der beiden Ionisierungsenergien des A+-Ions entspricht. Des Weiteren legt die Untersuchung der A3+-Ausbeuten nahe, dass der Pfad III im nichtsequentiellen Intensitätsbereich der Dreifachionisation eine weitaus größere Rolle spielt als bisher angenommen. Hervorzuheben ist schließlich auch die Fähigkeit des entwickelten Modells, die wesentlichen experimentellen Beobachtungen zur Dreifachionisation qualitativ zu reproduzieren.