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Titel:Ladungsträgerdynamik und Photoströme im Dirac-Kegel topologischer Isolatoren
Autor:Reimann, Johannes
Weitere Beteiligte: Höfer, Ulrich (Prof. Dr.)
Veröffentlicht:2018
URI:https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2018/0503
DOI: https://doi.org/10.17192/z2018.0503
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2018-05032
DDC: Physik
Titel(trans.):Electron dynamics and photocurrents in the Dirac cone of topological insulators
Publikationsdatum:2019-05-29
Lizenz:https://rightsstatements.org/vocab/InC-NC/1.0/

Dokument

Schlagwörter:
Festkörperphysik, Physik

Zusammenfassung:
In dieser Dissertation werden Experimente vorgestellt und diskutiert, die einen Beitrag zum grundlegenden Verständnis der ultraschnellen Dynamik von Elektronen und Photoströmen im topologisch geschützten Oberflächenzustand dreidimensionaler topologischer Isolatoren leisten. Am Wichtigsten im Hinblick auf künftige Anwendungen ist dabei vermutlich die Entdeckung, dass sich mit THz-Strahlung in solchen Oberflächenzuständen elektrische Ströme treiben lassen, bei denen spinpolarisierte Elektronen Distanzen von einigen hundert Nanometern nahezu verlustfrei ballistisch überwinden. Auf dieser Basis lässt sich möglicherweise eine neue, Lichtwellen-getriebene Elektronik realisieren, die um drei und mehr Größenordnungen schneller wäre als die derzeitige Elektronik, deren Taktfrequenz auf den GHz-Bereich beschränkt ist. Die vorgestellten Experimente basieren auf der zeit- und winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie und wurden insbesondere an den Materialien Sb2Te3 und Bi2Te3 durchgeführt, die zu den wichtigsten Prototypen dreidimensionaler topologischer Isolatoren gehören. Für die transiente Anregung von Elektronen und Photoströmen im topologisch geschützten Oberflächenzustand dieser Materialien wurden neue experimentelle Ansätze unter Verwendung ultrakurzer Laserimpulse im mittleren Infrarot (MIR) und im THz-Bereich entwickelt. Damit konnten grundlegend neue Erkenntnisse zu drei verschiedenen Themenkomplexen erzielt werden. Zunächst konnte durch die winkelaufgelöste Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) mit Anregungsenergien im Sichtbaren erstmals die Existenz eines Dirac-Kegels in der Bandlücke von Sb2Te3 und Sb2Te2Se unzweifelhaft nachgewiesen werden. Aufgrund der intrinsischen p-Dotierung ist dieser fast vollständig unbesetzt und damit für die konventionelle winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie nicht zugänglich. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte gezeigt werden, dass die Lebensdauer der angeregten Elektronen im Dirac-Kegel beider Materialien vor allem durch die Streuung mit Elektronen im teilweise unbesetzten Volumen-Valenzband der p-dotierten Kristalle begrenzt wird. Aus temperaturabhängigen Messungen konnte gefolgert werden, dass die Elektron-Phonon-Streuung von untergeordneter Bedeutung ist, für bestimmte Anregungsenergien im Oberflächenzustand dagegen die Kopplung an das Volumen-Leitungsband einen starken Einfluss auf die beobachtete Dynamik hat. Durch den Einsatz von Laserimpulsen im mittleren Infrarot konnte in Sb2Te3 ferner erstmals eine direkte optische Anregung eines topologischen Oberflächenzustands demonstriert werden. Dabei zeigt sich, dass sich für Photonenenergien um 0,3 eV reII sonante optische Übergänge zwischen dem besetzten und unbesetzten Teil des Dirac- Kegels induzieren lassen. Diese niederenergetische, direkte Anregung resultiert einerseits in einer bezüglich der Zeit und der Energie stark lokalisierten Besetzung des Oberflächenzustands. Der Zerfall der Besetzung konnte auf diese Weise viel gezielter untersucht werden, als es die indirekte und verzögerte Besetzung nach sichtbarer Anregung erlaubt. Andererseits konnte so für geeignet orientierte Proben eine stark asymmetrische Verteilung im Impulsraum geschaffen werden, was eine Voraussetzung für die Erzeugung von Photoströmen ist. Durch die zeitaufgelöste Beobachtung der Umverteilung der Besetzung im Impulsraum konnte die für den Stromtransport entscheidende elastische Impulsstreuung der Elektronen isoliert und quantifiziert werden. Die auf diese Weise bestimmte effektive Streuzeit ist mit 2,5 ps viel länger als auf Oberflächen konventioneller Materialien und bestätigt experimentell, dass die spezielle Spinstruktur des Dirac-Kegels tatsächlich mit einer starken Einschränkungen für die Impulsstreuung einhergeht. Für bestimmte azimutale Orientierungen der Probe konnte über die Helizität der Anregungsimpulse außerdem eine Variation sowohl der Richtung als auch der Stärke der Asymmetrie erzielt werden, was für die optische Kontrolle von Photoströmen von großem Interesse ist. Schließlich konnte in enger Kooperation mit der Gruppe von Rupert Huber an der Universität Regensburg ein völlig neuartiges zeit- und winkelaufgelöstes Photoemissionsexperiment realisiert werden. In diesem Experiment werden Elektronen im topologischen Oberflächenzustand durch das elektrische Feld eines intensiven THz- Impulses beschleunigt und mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie mit Subzyklen- Zeitauflösung im Impulsraum beobachtet. Die Apparatur zur Photoelektronenspektroskopie aus Marburg wurde dazu mit dem Laseraufbau der Huber-Gruppe in Regensburg kombiniert. Mit den verwendeten THz-Impulsen bei einer Frequenz um 1 THz und einer Energie von 1 μJ pro Impuls konnten elektrische Feldstärken von bis zu 2,8 kV/cm entlang der Oberfläche von Bi2Te3 Proben erreicht werden. Dieses Feld führt zu einer deutlichen Beschleunigung der Elektronen im Oberflächenzustand und zu einer Verschiebung des gesamten Fermikreises im Impulsraum um bis zu 7% des Fermiwellenvektors. Damit verbunden ist eine kurzzeitig sehr hohe Oberflächenstromdichte von 2 A/cm. Ein für die zeitaufgelöste Photoemission neuer, experimenteller Aspekt der THz- Anregung besteht darin, dass die Wechselwirkung der elektrischen THz-Felder mit den photoemittierten Elektronen auch außerhalb der Probe nicht vernachlässigbar ist. Es wurden Verfahren entwickelt, mit denen die Photoelektronenspektren sehr genau korrigiert werden konnten, sodass die THz-Felder im Vakuum keine Einschränkung für die Energie- und Winkelauflösung der Messdaten darstellten. Gleichzeitig konnte mit diesen Verfahren sowohl die absolute Amplitude als auch der genaue Zeitverlauf des elektrischen Feldes an der Oberfläche in situ bestimmt werden. III Die genaue Kenntnis des Feldes ermöglicht es, aus der zeitaufgelösten Beobachtung der Elektronenverteilung im Oberflächenzustand, die charakteristischen Streuzeiten für elastische und inelastische Elektronenstreuung zu bestimmen. Dazu wurde die gemessene Elektronenverteilung mit semiklassischen Rechnungen unter Verwendung der Boltzmann-Gleichung verglichen. In Bi2Te3 liegen die Streuzeiten in der Größenordnung von 1 ps oder sogar darüber. Es zeigt sich also auch bei einer solchen, echten Transportmessung in der Zeitdomäne, dass die Streuzeit für den ballistischen Elektronentransport in einem topologisch geschützten Oberflächenzustand um mehr als zwei Größenordnungen länger als in konventionellen Materialien ist. Zusammen mit der trägheitsfreien Beschleunigung der Elektronen im quasirelativistischen Dirac-Kegel ergeben sich damit mittlere freie Weglängen für den ballistischen Transport von einigen hundert Nanometern. Außerdem laufen Elektronenimpulse aufgrund der linearen Dispersion räumlich nicht auseinander. Beide Eigenschaften sind für die Realisierung einer ultraschnellen Elektronik äußert vorteilhaft. Mit den Ergebnissen dieser Arbeit erscheint es vielversprechend, topologische Isolatoren als Basis für die Entwicklung zukünftiger Lichtwellen-getriebener elektronischer Bauteile zu nutzen, die mit THz-Taktfrequenzen arbeiten.

Summary:
This thesis presents investigations on the ultrafast dynamics of excited electrons and photocurrents in the topologically protected Dirac-cone-like surface state of threedimensional topological insulators. The focus is on the study of the prototype materials Sb2Te3 and Bi2Te3. Probably most important for possible future applications is the discovery, that THz radiation can drive electric currents in the Dirac cone of these materials. These currents consist of spin-polarized electrons which travel ballistically without losses over several hundreds of nanometers. Based on this, it might be possible to realize new light-wave driven electronics in the future, combining low power consumption and clock rates that exceed those of conventional semiconductor devices by at least three orders of magnitude. The experiments use time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (tr- ARPES) in combination with newly developed schemes for the transient direct excitation of electrons and photocurrents. Ultrashort mid infrared (MIR) and THz pump pulses are combined with femtosecond ultraviolet probe pulses for photoemission. Fundamentally new results could be obtained on three different topics. Two-photon photoemission experiments with visible pump pulses unambiguously show, for the first time, the existence of the linear dispersing Dirac cone in the bulk band gap of Sb2Te3 and Sb2Te2Se. Both materials are intrinsically p-doped, such that the Dirac cone was previously not accessible by conventional ARPES. Time-resolved experiments reveal that the decay of indirectly excited electrons in the Dirac-cone is dominated by scattering with electrons in the partially unoccupied valence band, as well as by transport into the bulk. Electron-phonon scattering is shown to play only a minor role. Mid infrared (MIR) pump pulses with photon energies in the range of the bulk band gap enable a direct optical transition from the occupied into the unoccupied part of the Dirac cone in Sb2Te3. This new excitation mechanism allows for the direct generation of an asymmetric electron distribution in momentum space. The timeresolved investigation of the redistribution of this asymmetry makes it possible to gain quantitative information about elastic momentum scattering, which is the limiting mechanism for charge transport. Elastic scattering times as long as 2.5 ps confirm theoretical predictions about considerable restrictions on momentum scattering in the surface state, due to its special spin texture. The results further show that the asymmetry depends on the crystal orientation and can be controlled with circularly polarized light of opposite helicity. VI Finally, a novel time- and angle-resolved photoemission experiment based on excitation in the THz range was developed and successfully demonstrated. For this purpose, the apparatus for photoelectron spectroscopy of our group in Marburg was combined with a laser setup of the group of Rubert Huber at the university of Regensburg which can produce intensive THz pump pulses. Femtosecond UV probe pulses allow for time-resolved photoemission with subcycle resolution. The new experiment makes it possible to drive electron currents in the topological surface state of Bi2Te3 with an electric field strength of up to 2,8 kV/cm at frequencies around 1 THz. The acceleration of the electrons in the sample was directly observed in momentum space with ARPES. The displacement of the Fermi circle of almost 10% of the Fermi wavevector leads to a spin-polarized current in the surface state with a current density of up to 2 A/cm. An experimentally challenging aspect of the THz excitation originates from the interaction of the electric field of the pump pulses with the photoemitted electrons in the vacuum, which can no longer be neglected as in previous tr-ARPES experiments. Methods were developed to correct the photoelectron spectra from additional shifts in kinetic energy and parallel momentum that arise from the acceleration and deceleration of the photoelectrons. At the same time, this so-called energy and momentum streaking makes it possible to sample the electric field at the surface in situ with high precision. The precise knowledge of the electric field transient makes it possible to extract characteristic times for elastic and inelastic scattering for the experiment. For this purpose, the time-resolved observation of the electron distribution in the surface state is compared with semi-classical calculations based on the Boltzmann-equation. In Bi2Te3, scattering times of 1 ps or higher could be derived. Thus, the revealed scattering times in this genuine time-resolved transport measurement are at least two orders of magnitude longer than in conventional materials. Combined with the inertia-free acceleration in the quasi-relativistic Dirac cone, this results in a ballistic mean free path of several hundred nanometers. Together, these results considerably improve our understanding of electron dynamics and strong-field interaction in novel solids. At the same time, they open the way towards all-coherent lightwave-driven electronic devices.


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