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Titel:Microscopic Modeling of Photoluminescence in Disordered Semiconductors
Autor:Bozsoki, Peter
Weitere Beteiligte: Thomas, Peter (Prof.)
Veröffentlicht:2005
URI:https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2005/0439
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2005-04395
DOI: https://doi.org/10.17192/z2005.0439
DDC: Physik
Titel(trans.):Microscopic Modeling of Photoluminescence in Disordered Semiconductors
Publikationsdatum:2005-09-26
Lizenz:https://rightsstatements.org/vocab/InC-NC/1.0/

Dokument

Schlagwörter:
Halbleiterphysik, Stokes shift, Nichtlineare Optik, Ungeordnetes System, Optik, Lifetime, Photoluminescence, Theory, Amorpher Festkörper, Thermodynamical relation, Stokes-Regel, Disordered semiconductors, Amorpher Halbleiter

Zusammenfassung:
In this thesis the quantum optical properties of disordered semiconductors have been investigated. After merging together the latest results of two different fields, namely semiconductor optics and disordered semiconductors, we were able to describe the interaction of the quantized light field and the disordered semiconductor at a fully microscopical level. We have used a one-dimensional tight-binding model. The underlying Hamiltonian describes free electrons and photons, the Coulomb interaction and the light--matter interaction at dipole level. Disorder is taken into account by varying the energies of sites. The effect of lattice vibrations (phonons) has been omitted and the microscopic electron--electron scattering has been included by a phenomenological damping parameter. Absorption and photoluminescence spectra are determined by the time evolution of the microscopic polarization and photon assisted polarization, respectively. Thus we derived the general equation of motion for the purely electronic and photon assisted polarization of the disordered system. Applying the cluster expansion for these quantities we have truncated them at single-particle level, i.e., Hartree--Fock level. Assuming stationary carrier populations we have given an analytical solution for both equations of motion. The solution of the equation of the motion of the polarization turned out to be the famous Elliott formula of absorption and we have obtained a similar expression for the photoluminescence spectrum, too. Evaluating our analytical results numerically, we have investigated the Stokes shift, the influence of direct and indirect nature and of disorder on photoluminescence spectra, the thermodynamic relation of absorption and luminescence and the lifetime distribution. We have seen that the disorder induces a Stokes shift, which depends on the temperature of the carriers and on the Coulomb interaction. The latter does not change the presence of the Stokes shift, it only decreases its size through enhancing the optical matrix elements for the low-energy transitions. The temperature has turned out to be the other essential parameter, since the Stokes shift considerably decreases or even disappears for high temperatures. The analysis of the direct and indirect nature has shown that disorder obviously destroys the original electronic structure of the material and the underlying direct or indirect nature can no longer be distinguished in photoluminescence spectra for strong enough disorder. On the other hand, we find it remarkable that even for relatively large disorder the spectra still differ clearly from each other. The temperature is important here as well, since this difference is more pronounced at low temperature. In the case of the thermodynamical relation between absorption and luminescence disorder plays a crucial role. Our results have shown that stronger disorder leads to smaller or even vanishing deviations of the calculated luminescence from its thermodynamical value. In our lifetime distribution study we have proved that the Coulomb interaction does not play a significant role if a short-range disorder potential is present. A transition from a log-normal to a power-law distribution has also been formed as the disorder increases. In the last Chapter of the present thesis the angular photonic correlation has been investigated. After the derivation of the polarization--polarization correlation function $U_{\hbar\omega}(\Delta q)$ we have analytically shown for an ensemble of independent two-level systems that $U_{\hbar\omega}(\Delta q)$ carries all information on the spatial position of emitters as well as the complete disorder potential. The method of how to extract these data from the correlation function has also been presented. Then the method has been extended to the general model, where both the coupling between sites, i.e., the kinetic energy, and the Coulomb interaction have been included.

Summary:
In dieser Dissertation werden die quantenoptischen Eigenschaften des ungeordneten Halbleiters untersucht. In einer Kombination zweier Gebiete, das der Halbleiteroptik und das der ungeordneten Halbleiter, haben wir die Wechselwirkung zwischen dem gequantelten Lichtfeld und dem ungeordneten Halbleiter mikroskopisch beschrieben. Wir haben ein eindimensionales tight-binding Modell benutzt, für das wir einen Hamiltonian aufgestellt haben. Er beschreibt die freien Elektronen und Photonen, die Coulomb Wechselwirkung und die Licht-Materie Wechselwirkung in Dipolnäherung. Der Effekt der Gitterschwingungen (Phononen) wird vernachlässigt und die mikroskopische Elektron-Elektron Streuung wird durch einen phänomenologischen Dämpfungsparameter beschrieben. Die Absorption und die Photolumineszenz werden aus der Zeitentwicklung der mikroskopischen Polarisation und der photonenassistierten Polarisation bestimmt. Dazu haben wir die allgemeinen Bewegungsgleichungen für die elektronische und photonenassistierte Polarisation für ein ungeordnetes System hergeleitet. Durch Benutzung der Clusterentwicklung haben wir die Hierarchie auf der Ebene der Einteilchenstufe, d.h. der Hartree--Fock Näherung, abgeschnitten. Indem wir eine stationäre Elektronpopulation angenommen haben konnten wir eine analytische Lösung für beide Bewegungsgleichungen angeben. Die Lösung der Bewegungsgleichung der Polarisation ist die berühmte Elliott Formel. Wir haben ein ähnliches Ergebnis auch für die Photolumineszenz erhalten. Durch eine numerische Auswertung unseres analytischen Ergebnisses ha\-ben wir die Stokes Shift, den Einfluss des direkten und indirekten Charakters und der Unordnung auf die Photolumineszenzspektren, die thermodynamische Beziehung zwischen der Absorption und der Lumineszenz und die Lebensdauerverteilung untersucht. Wir sahen, dass die Unordnung eine Stokes Shift induziert, die von der Temperatur und der Coulomb Wechselwirkung abhängt. Die Wechselwirkung ändert nicht die Anwesenheit der Stokes Shift, sie reduziert nur ihre Grösse durch die Erhöhung die optischen Matrixelemente für übergänge bei niedrigen Energien. Die Temperatur stellt einen weiteren kritischen Parameter neben der Unordnung dar, denn die Stokes Shift verschwindet für hohe Temperaturen. Die Analyse des direkten und indirekten Charakters zeigt, dass die Unordnung selbstverständlich die ursprüngliche elektronische Struktur des geordneten Materials zerstört. Der zu Grunde liegende direkte oder indirekte Charakter kann nicht mehr in den Photolumineszenzspektren erkannt werden, wenn die Unordnung stark genug ist. Andererseits finden wir es bemerkenswert, dass sich die Spektren auch für relative grosse Unordnung deutlich unterscheiden. Die Temperatur geht auch als wichtiger Parameter hier ein, da dieser Unterschied für tiefe Temperatur besser ausgeprägt ist. Im Fall der thermodynamischen Relation zwischen Lumineszenz und Absorption ist die Unordnung die zentrale Grösse. Unsere Ergebnisse zeigen, dass stärkere Unordnung einen kleineren oder verschwindenden Unterschied zwischen der gerechneten Photolumineszenz und ihrer thermodynamischen Approximation erzeugt. In unserer Untersuchung der Lebensdauerverteilung beweisen wir, dass die Coulomb Wechselwirkung keine signifikante Rolle spielt, wenn das Unordnungspotential eine kleine Längenskala besitzt. Ein Übergang von der log-normal Verteilung zu einem Potenzgesetz wird beobachtet wenn die Unordnung erhöht wird. Im letzten Kapitel dieser Arbeit wird die photonische Winkelkorrelation untersucht. Nach der Herleitung der Polarisations--Polarisations Korrelationsfunktion $U_\hbar\omega \pa\Delta q$ zeigen wir analytisch für ein Ensemble von unabhängigen Zweiniveausystemen, dass $U_\hbar\omega \pa\Delta q$ alle Information über die örtliche Position der Emitter sowie auch das gesamte Unordnungspotenzial enthält. Wir beschreiben eine neue Methode, wie man diese Information aus die Korrelationsfunktion gewinnen kann. Danach wird die Methode für ein allgemeines Modell ausgebaut, in dem auch die Kopplung zwischen den Sites, d.h. die kinetische Energie sowie die Coulombwechselwirkung berücksichtigt sind. Diese Ergebnisse sind nur die erste Schritt in Richtung auf das endgültige Ziel, ein vollständiges Verständnis und die Beschreibung der quantenoptischen Effekte in ungeordneten Halbleitern zu erreichen. Daher ergeben sich noch viele offene Fragen, die viele Möglicheiten für weitere Forschung eröffnen. Es wird derzeit ein Experiment geplant, das Daten für die photonische Winkelkorrelation in der spontanen Emission in ungeordneten Halbleiterstrukturen liefern wird. Wir hoffen, dass wir diese mit unserer neuen Methode erfolgreich interpretieren können.


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