Dichteabhängige Untersuchung der kollektiven Anregungen in expandiertem fluiden Rubidium

Die vorliegende Dissertation beschreibt die dichteabhängigen Untersuchungen des dynamischen Streugesetzes von Rubidium im Dichtebereich von 1,48 bis 0,83 gcm−3. Hierbei wurde ein besonderes Augenmerk auf charakteristische Änderungen der kollektiven Anregungen gelegt, die einen experimentellen Hinwei...

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Main Author: Szubrin, Daniel
Contributors: Pilgrim, Wolf-Christian (Prof. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Dissertation
Language:German
Published: Philipps-Universität Marburg 2016
Chemie
Subjects:
Online Access:PDF Full Text
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Description
Summary:Die vorliegende Dissertation beschreibt die dichteabhängigen Untersuchungen des dynamischen Streugesetzes von Rubidium im Dichtebereich von 1,48 bis 0,83 gcm−3. Hierbei wurde ein besonderes Augenmerk auf charakteristische Änderungen der kollektiven Anregungen gelegt, die einen experimentellen Hinweis auf eine Instabilität des Elektronengases geben, welche schon seit vielen Jahren theoretisch vorhergesagt wird, jedoch bisher experimentell nicht eindeutig belegt werden konnte. Die experimentellen Daten wurden mit Hilfe der inelastischen Neutronenstreuung erhalten. Hierzu wurde an verschiedenen Neutronen-Flugzeit-Spektrometern der doppelt differentielle Streuquerschnitt fu ̈r Impulsüberträge von 0,3 A−1 bis 2,5 A−1 sowie Energieüberträge von ±20 meV aufgezeichnet und somit auch die erste Brillouin-Zone abgedeckt. Dieser Bereich der kinematischen Ebene war bisher aus technischen Gründen unzugänglich. Dementsprechend bilden die im Rahmen dieser Arbeit gemessenen Spektren - in Bezug auf den Dichte- als auch auf den kinematischen Bereich - ein elementares Bindeglied zu den bereits für flüssige Alkalimetalle vorhandenen experimentellen Daten. Nach einer sehr genaue Datenreduktion konnte die reine Streuintensität in den dynamischen Strukturfaktor transformiert werden. Die hieraus mittels Integration erhaltenen statischen Strukturfaktoren zeigen eine exzellente Übereinstimmung mit der Literatur und sind somit ein Nachweis für die sehr gute Qualität der experimentellen Daten und der in der Neutronenstreuung immer durchzuführenden Datenkorrekturen. Im Folgenden wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei interessante Q-Bereiche des dynamischen Strukturfaktors dichteabhängig analysiert. Zum Einen handelt es sich dabei um den Bereich kleinerer Q-Werte, bei denen kollektive Schwingungsmoden gut untersucht werden können, zum Anderen um den Bereich in der Nähe des Strukturfaktormaximums. In beiden Fällen zeigen die dabei erhaltenen Parameter einen deutlich veränderten dichteabhängigen Verlauf im Bereich zwischen 1,2 gcm−3 und 0,9 gcm−3. Dieser Dichtebereich entspricht in etwa dem der vorhergesagten Instabilität. Darüber hinaus geben die untersuchten Parameter Hinweise auf einen Verlauf des Metall-Nichtmetallübergangs in expandierten Alkalimetallen, der sich deutlich von dem bisher vermuteten Bild unterscheidet. Die gefundenen Resultate legen nahe, dass ab einer Dichte von 1,2 gcm−3 die einfache metallische Flüssigkeit in eine Nanoemulsion aus metallischen und nichtmetallischen Domänen u ̈bergeht. Bei weiterer Expansion verändert sich die Konzentration der beiden Domänen dahingehend, dass der Volumenanteil der nichtmetallischen Phase zu- und der der metallischen Phase abnimmt, bis bei ca. 0,9 g cm−3 nur noch ein nichtmetallisches Fluid übrigbleibt. Dieses Bild ist in Übereinstimmung mit einem kürzlich von Hensel und Ruland vorgeschlagenen Szenario für den Dichteinduzierten Metall-Nichtmetallübergang in expandiertem flüssigen Quecksilber[1]. Zusätzlich gibt der Vergleich des im Rahmen dieser Arbeit bei verschiedenen Dichten erhaltenen statischen Strukturfaktors mit Literaturdaten Hinweise darauf, dass die Bildung der Nanoemulsion kinetische gehemmt ist und nach Erreichen der thermodynamischen Bedingungen eine mehrstündige Equilibrierungszeit benötigt.
Physical Description:150 pages.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2016.0485