Dynamische Kontrolle exzitonischer Systeme

Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer...

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1. Verfasser: Ewers, Benjamin
Beteiligte: Chatterjee, Sangam (PD Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Deutsch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2014
Physik
Ausgabe:http://dx.doi.org/10.17192/z2015.0012
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Spektroskopie
Galliumarsenid
semiconductor
THz spectroscopy
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Ewers, Benjamin
The recent advances in THz technology led to the development of very intense coherent sources. This technology opens a path to analyze and control coherent excitonic systems. In atomic systems these techniques were used for a variety of applications. These range from the control of photoluminescence over the preparation of quantum states to the entanglement of atoms or even QBits. The main focus of this thesis is the analysis of these processes in excitonic ensembles. For the generation of strong pulsed THz sources there are several different established methods. Starting from an amplified fs-laser pulse with high peak intensity, optical rectification is the method of choice. This process is very efficient in LiNbO3 crystals. Due to the big difference of the diffraction index comparing the NIR and the THz regime, the conversion is done in Cherenkov geometry. Besides the efficient conversion, LiNbO3 unfortunately also has a non negliable absorption index for THz radiation. To optimizing the useable THz field strength, a novel generation geometry is developed. The idea is to decouple generation and out coupling of the THz radiation. Whereas LiNbO3 is used for the optical rectification process, a Si prism is utilized for the out coupling of the generated radiation. Having an absorption coefficient of about a factor of 1000 less than LiNbO3, silicon is the ideal material for the propagation of the created THz radiation. This geometry overcomes the major drawback of the classical Cherenkov approach. The generated THz pulses can reach field strength of more than 50 kV/cm and cover a frequency range of 0.2 THz to 3 THz. In addition the homogeneous emission profile allows realizing small focal spots. The strong THz source was used to analyze the excitonic polarization dynamic of a Ga(In)As semiconductor quantum well. The results show for the first time the signatures of a Rabi-oscillation between the |1s>- and |2p> state which lead to an Autler-Townes splitting of the excitonic resonance. Besides this, the measurement shows a rich dynamic, which is shown to be caused by broad range of exciton excitations even up to ionization. The findings are further analyzed by means of a many-particle microscopic theory. This reveals that the dynamic is fundamentally driven by the many-body properties of the system. Simple 2 states system descriptions as often used in the literature neglect these properties and thus fail to describe the full dynamic of the system. For an even more controlled manipulation of the coherent system a strong THz source with a very narrow spectral width is used. This allows to precisely addressing the transitions between the excitonic states. Most notably is the excitonic |1s> to |2s> transition. When applying dipole selection rules, this transition should not be induced by the THz radiation. The measured transient optical properties of the excited system clearly show the presence of this excitation under the presence of THz radiation. This observation is a result of the manybody nature of the excitonic states. The coulomb-scattering induced mixing of the |2p>- and |2s> states breaks the initial symmetry of the states. This allows to directly preparing an excitonic state for which a recombination of the exciton is forbidden. Thus suppressing it’s photoluminescence. When driving the system to Rabi oscillations the succeeding repopulation of the initial |1s> state also a recurreance of the photoluminescence is observed. This is the first observation of this „shelving“ in the THz regime. The analysis of the polarization dependence of the luminescences reveals the secondary emission of the excitonic polarization. The presence of Rabi oscillations between the |1s>-state and the |2s>- state are a direct proof of mixing of the |2p>-state and the |2s>-state. If there would only be a Coulomb scattering between two separated states, a Rabi-oscillation would not be possible. In summary it was shown that the coherent control of en excitonic system is possible. The inherent many-body interaction in this system however leads to some unique behaviors. On the one hand, the population of excitonic states with high quantum numbers was observed. This is caused by multi-photon processes and the mixing of the different quantum states. As this are the first steps to a full coherent control of an excitonic system, the potential of this system is still unclear.
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building Fachbereich Physik
publisher Philipps-Universität Marburg
description Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer Systeme ist seit Jahrzehnten eine angewandte Technik, angefangen mit der Nutzung der Fluoreszenz oder der Phosphoreszenz bis hin zur Präparation und Verschränkung einzelner Atome zu QBits. Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung analoger Prozesse und Phänomene in exzitonischen Ensembles. Für die Generation starker THz-Impulse stehen mehrere etablierte Methoden zur Verfügung. Speziell für die Generation mittels verstärkter fs-Laserimpulse hat sich die Methode der optischen Gleichrichtung in LiNbO3-Kristallen etabliert. Durch die großen Unterschiede der beteiligten Brechungsindizes erfolgt die Generation in der sogenannten Cherenkov-Geometrie. Die hohe Absorption von LiNbO3 innerhalb des THz-Frequenzbereiches bedingt einen hohen Leistungsverlust während der Generation. Dabei ist die Wegstrecke innerhalb des Kristalls entscheidend. Um diese Wegstrecke zu minimieren wurde eine neue Geometrie entwickelt und realisiert. Dabei erfolgt die Generation der THz-Impulse weiterhin innerhalb eines LiNbO3-Kristalls, die Auskopplung der Impulse erfolgt jedoch nicht direkt in den freien Raum, sondern unmittelbar nach der Generation in ein Si-Prisma. Somit konnte eine lange Wegstrecke innerhalb des Kristalls durch eine Wegstrecke durch das Si-Prisma ersetzt werden. Da die Absorption des Si etwa um den Faktor 1000 geringer ist als die von LiNbO3 können durch diese Geometrie die Verluste reduziert werden. Durch denEinsatz eines Laserverstärkersystems konnten so Feldstärken von über 50 kV/cm erreicht werden. Das erzeugte THz-Spektrum reicht von einer Frequenz von 0,2 THz bis 3 THz und ist damit mehrere Oktaven breit. Es konnte ein homogenes Abstrahlprofil gezeigt werden, welches auf eine gute Fokussierbarkeit schließen lässt. Mittels gepulster THz-Strahlung wurde die Dynamik einer exzitonischen Polarisation in einer Ga(In)As-Halbleiterprobe untersucht. Dabei konnte erstmals eine Rabi-Oszillation zwischen den exzitonischen |1s>- und |2p>-Zuständen initiiert werden. Dieser intraexzitonische Autler- Townes Effekt ist überlagert durch Anregungsprozessen in höhere Zustände bis hin zu exzitonischen Ionisationszuständen. Es konnte der ausgeprägte Vielteilchencharakter einer exzitonischen Polarisation gezeigt werden. Ohne diesen konnten die großen Anregungskanäle in höhere Zustände nicht erklärt werden. Durch eine theoretische Analyse konnte die zugrundeliegende kohärente Dynamik dieser Anregungssituation beschrieben werden. Dabei konnte gezeigt werden, dass das oftmals in der Literatur vorherrschende vereinfachte Zweiniveaumodell für die Beschreibung exzitonischer Zustände in diesem Fall versagt und im allgemeinen Fall unzutreffend ist. Durch den Einsatz einer schmalbandigen, starken THz-Quelle konnten exzitonische Übergänge gezielt angeregt werden und Zustände gezielt präpariert werden. Dabei konnten insbesondere die exzitonischen |1s>- und |2s>-Zustände besetzt werden. Durch die Messung der dynamischen optischen Antwort des Systems konnte erstmals der eigentlich dipolverbotenen |1s>-|2s> Übergang gezeigt werden. Dies ist eine direkte Folge aus dem Vielteilchencharakter der exzitonischen Polarisation. Durch die Coulomb-Streuprozesse bilden die beiden |2p>- und |2s>-Zustände kein orthogonales System und können ineinander übergehen. Durch die gezielte Besetzung optisch dunkler Zustände konnte die Lumineszenz des Systems für einen kurzen Zeitraum ausgelöscht werden, bevor der optisch aktive Zustand durch die erneute Besetzung strahlend zerfällt. Dieses „shelving“ wurde erstmals durch die gezielte Anregung im THz-Regime initiiert.Durch die Messung der Dynamik der Polarisation der optischen Lumineszenz nach der Präparation durch eine THz-Anregung konnte die „secondary emission“ einer exzitonischen Polarisation beobachtet werden. Mittels einer schmalbandigen THz-Anregung konnte eine Rabi Oszillation zwischen den |1s>- und |2s>-Zuständen erzeugt werden. Dies zeigt, dass die beiden |2p>- und |2s> Zustände nicht nur durch Streuung ineinander Übergehen können, sondern generell einen gemeinsamen, gemischten Zustand beschreiben. Zusammenfassend konnte gezeigt werden, dass es generell möglich ist exzitonische Systeme mittels THz-Impulsen gezielt zu manipulieren. Die Vielteilchenwechselwirkungen ermöglichen dabei Übergänge in sehr hohe Quantenzustände über die Beteiligung mehrerer Photonen und die direkte Vermischung quantenmechanischer Zustände. Das Potential dieser Erkenntnisse ist schwer vorherzusehen, da es sich um ein sehr junges Forschungsgebiet handelt. Durch die gezielte Kontrolle solcher Systeme sind viele, zukunftsweisende Anwendungen denkbar. Welche sich tatsächlich realisieren lassen hängt stark von dem Verständnis dieser Systeme ab.
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spelling diss/z2015/0012 C. Jirauschek. " Monte Carlo study of carrier-light coupling in terahertz quantum cascade lasers " . In: arXiv.org cond-mat.mes- hall (2011). 2011 Monte Carlo study of carrier-light coupling in terahertz quantum cascade lasers M. Teich, M. Wagner, D. Stehr u. a. " Systematic investigation of THz-induced excitonic Rabi splitting " . In: eingereicht (2013), S. 1–5. Systematic investigation of THz-induced excitonic Rabi splitting M. Piat, G. Lagache, J. P. Bernard u. a. " Cosmic Background dipole measurements with Planck-High Frequency Instrument " . Cosmic Background dipole measurements with Planck-High Frequency Instrument M. Biyajima, M. Kaneyama, Y. Kurashima u. a. " Analysis of distribution of cosmic microwave background photon in terms of non-extensive statistics and formulas with temperature fluc- tuation " . 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In: Optics Ex- press 15.18 (2007), S. 11706–11713. 2007 Hebling u. a Efficient terahertz generation by optical rectification at 1035 nm Dynamische Kontrolle exzitonischer Systeme 2015-01-21 opus:5905 2014 urn:nbn:de:hebis:04-z2015-00122 The recent advances in THz technology led to the development of very intense coherent sources. This technology opens a path to analyze and control coherent excitonic systems. In atomic systems these techniques were used for a variety of applications. These range from the control of photoluminescence over the preparation of quantum states to the entanglement of atoms or even QBits. The main focus of this thesis is the analysis of these processes in excitonic ensembles. For the generation of strong pulsed THz sources there are several different established methods. Starting from an amplified fs-laser pulse with high peak intensity, optical rectification is the method of choice. This process is very efficient in LiNbO3 crystals. Due to the big difference of the diffraction index comparing the NIR and the THz regime, the conversion is done in Cherenkov geometry. Besides the efficient conversion, LiNbO3 unfortunately also has a non negliable absorption index for THz radiation. To optimizing the useable THz field strength, a novel generation geometry is developed. The idea is to decouple generation and out coupling of the THz radiation. Whereas LiNbO3 is used for the optical rectification process, a Si prism is utilized for the out coupling of the generated radiation. Having an absorption coefficient of about a factor of 1000 less than LiNbO3, silicon is the ideal material for the propagation of the created THz radiation. This geometry overcomes the major drawback of the classical Cherenkov approach. The generated THz pulses can reach field strength of more than 50 kV/cm and cover a frequency range of 0.2 THz to 3 THz. In addition the homogeneous emission profile allows realizing small focal spots. The strong THz source was used to analyze the excitonic polarization dynamic of a Ga(In)As semiconductor quantum well. The results show for the first time the signatures of a Rabi-oscillation between the |1s>- and |2p> state which lead to an Autler-Townes splitting of the excitonic resonance. Besides this, the measurement shows a rich dynamic, which is shown to be caused by broad range of exciton excitations even up to ionization. The findings are further analyzed by means of a many-particle microscopic theory. This reveals that the dynamic is fundamentally driven by the many-body properties of the system. Simple 2 states system descriptions as often used in the literature neglect these properties and thus fail to describe the full dynamic of the system. For an even more controlled manipulation of the coherent system a strong THz source with a very narrow spectral width is used. This allows to precisely addressing the transitions between the excitonic states. Most notably is the excitonic |1s> to |2s> transition. When applying dipole selection rules, this transition should not be induced by the THz radiation. The measured transient optical properties of the excited system clearly show the presence of this excitation under the presence of THz radiation. This observation is a result of the manybody nature of the excitonic states. The coulomb-scattering induced mixing of the |2p>- and |2s> states breaks the initial symmetry of the states. This allows to directly preparing an excitonic state for which a recombination of the exciton is forbidden. Thus suppressing it’s photoluminescence. When driving the system to Rabi oscillations the succeeding repopulation of the initial |1s> state also a recurreance of the photoluminescence is observed. This is the first observation of this „shelving“ in the THz regime. The analysis of the polarization dependence of the luminescences reveals the secondary emission of the excitonic polarization. The presence of Rabi oscillations between the |1s>-state and the |2s>- state are a direct proof of mixing of the |2p>-state and the |2s>-state. If there would only be a Coulomb scattering between two separated states, a Rabi-oscillation would not be possible. In summary it was shown that the coherent control of en excitonic system is possible. The inherent many-body interaction in this system however leads to some unique behaviors. On the one hand, the population of excitonic states with high quantum numbers was observed. This is caused by multi-photon processes and the mixing of the different quantum states. As this are the first steps to a full coherent control of an excitonic system, the potential of this system is still unclear. 2014-12-16 Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer Systeme ist seit Jahrzehnten eine angewandte Technik, angefangen mit der Nutzung der Fluoreszenz oder der Phosphoreszenz bis hin zur Präparation und Verschränkung einzelner Atome zu QBits. Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung analoger Prozesse und Phänomene in exzitonischen Ensembles. Für die Generation starker THz-Impulse stehen mehrere etablierte Methoden zur Verfügung. Speziell für die Generation mittels verstärkter fs-Laserimpulse hat sich die Methode der optischen Gleichrichtung in LiNbO3-Kristallen etabliert. Durch die großen Unterschiede der beteiligten Brechungsindizes erfolgt die Generation in der sogenannten Cherenkov-Geometrie. Die hohe Absorption von LiNbO3 innerhalb des THz-Frequenzbereiches bedingt einen hohen Leistungsverlust während der Generation. Dabei ist die Wegstrecke innerhalb des Kristalls entscheidend. Um diese Wegstrecke zu minimieren wurde eine neue Geometrie entwickelt und realisiert. Dabei erfolgt die Generation der THz-Impulse weiterhin innerhalb eines LiNbO3-Kristalls, die Auskopplung der Impulse erfolgt jedoch nicht direkt in den freien Raum, sondern unmittelbar nach der Generation in ein Si-Prisma. Somit konnte eine lange Wegstrecke innerhalb des Kristalls durch eine Wegstrecke durch das Si-Prisma ersetzt werden. Da die Absorption des Si etwa um den Faktor 1000 geringer ist als die von LiNbO3 können durch diese Geometrie die Verluste reduziert werden. Durch denEinsatz eines Laserverstärkersystems konnten so Feldstärken von über 50 kV/cm erreicht werden. Das erzeugte THz-Spektrum reicht von einer Frequenz von 0,2 THz bis 3 THz und ist damit mehrere Oktaven breit. Es konnte ein homogenes Abstrahlprofil gezeigt werden, welches auf eine gute Fokussierbarkeit schließen lässt. Mittels gepulster THz-Strahlung wurde die Dynamik einer exzitonischen Polarisation in einer Ga(In)As-Halbleiterprobe untersucht. Dabei konnte erstmals eine Rabi-Oszillation zwischen den exzitonischen |1s>- und |2p>-Zuständen initiiert werden. Dieser intraexzitonische Autler- Townes Effekt ist überlagert durch Anregungsprozessen in höhere Zustände bis hin zu exzitonischen Ionisationszuständen. Es konnte der ausgeprägte Vielteilchencharakter einer exzitonischen Polarisation gezeigt werden. Ohne diesen konnten die großen Anregungskanäle in höhere Zustände nicht erklärt werden. Durch eine theoretische Analyse konnte die zugrundeliegende kohärente Dynamik dieser Anregungssituation beschrieben werden. Dabei konnte gezeigt werden, dass das oftmals in der Literatur vorherrschende vereinfachte Zweiniveaumodell für die Beschreibung exzitonischer Zustände in diesem Fall versagt und im allgemeinen Fall unzutreffend ist. Durch den Einsatz einer schmalbandigen, starken THz-Quelle konnten exzitonische Übergänge gezielt angeregt werden und Zustände gezielt präpariert werden. Dabei konnten insbesondere die exzitonischen |1s>- und |2s>-Zustände besetzt werden. Durch die Messung der dynamischen optischen Antwort des Systems konnte erstmals der eigentlich dipolverbotenen |1s>-|2s> Übergang gezeigt werden. Dies ist eine direkte Folge aus dem Vielteilchencharakter der exzitonischen Polarisation. Durch die Coulomb-Streuprozesse bilden die beiden |2p>- und |2s>-Zustände kein orthogonales System und können ineinander übergehen. Durch die gezielte Besetzung optisch dunkler Zustände konnte die Lumineszenz des Systems für einen kurzen Zeitraum ausgelöscht werden, bevor der optisch aktive Zustand durch die erneute Besetzung strahlend zerfällt. Dieses „shelving“ wurde erstmals durch die gezielte Anregung im THz-Regime initiiert.Durch die Messung der Dynamik der Polarisation der optischen Lumineszenz nach der Präparation durch eine THz-Anregung konnte die „secondary emission“ einer exzitonischen Polarisation beobachtet werden. Mittels einer schmalbandigen THz-Anregung konnte eine Rabi Oszillation zwischen den |1s>- und |2s>-Zuständen erzeugt werden. Dies zeigt, dass die beiden |2p>- und |2s> Zustände nicht nur durch Streuung ineinander Übergehen können, sondern generell einen gemeinsamen, gemischten Zustand beschreiben. Zusammenfassend konnte gezeigt werden, dass es generell möglich ist exzitonische Systeme mittels THz-Impulsen gezielt zu manipulieren. Die Vielteilchenwechselwirkungen ermöglichen dabei Übergänge in sehr hohe Quantenzustände über die Beteiligung mehrerer Photonen und die direkte Vermischung quantenmechanischer Zustände. Das Potential dieser Erkenntnisse ist schwer vorherzusehen, da es sich um ein sehr junges Forschungsgebiet handelt. Durch die gezielte Kontrolle solcher Systeme sind viele, zukunftsweisende Anwendungen denkbar. Welche sich tatsächlich realisieren lassen hängt stark von dem Verständnis dieser Systeme ab. Dynamic control of excitonic systems http://dx.doi.org/10.17192/z2015.0012 ths PD Dr. Chatterjee Sangam Chatterjee, Sangam (PD Dr.) Ewers, Benjamin Ewers Benjamin Philipps-Universität Marburg
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