Dynamische Kontrolle exzitonischer Systeme

Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer...

Ausführliche Beschreibung

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Bibliographische Detailangaben
1. Verfasser: Ewers, Benjamin
Beteiligte: Chatterjee, Sangam (PD Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Deutsch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2014
Physik
Schlagworte:
Online Zugang:PDF-Volltext
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Beschreibung
Zusammenfassung:Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer Systeme ist seit Jahrzehnten eine angewandte Technik, angefangen mit der Nutzung der Fluoreszenz oder der Phosphoreszenz bis hin zur Präparation und Verschränkung einzelner Atome zu QBits. Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung analoger Prozesse und Phänomene in exzitonischen Ensembles. Für die Generation starker THz-Impulse stehen mehrere etablierte Methoden zur Verfügung. Speziell für die Generation mittels verstärkter fs-Laserimpulse hat sich die Methode der optischen Gleichrichtung in LiNbO3-Kristallen etabliert. Durch die großen Unterschiede der beteiligten Brechungsindizes erfolgt die Generation in der sogenannten Cherenkov-Geometrie. Die hohe Absorption von LiNbO3 innerhalb des THz-Frequenzbereiches bedingt einen hohen Leistungsverlust während der Generation. Dabei ist die Wegstrecke innerhalb des Kristalls entscheidend. Um diese Wegstrecke zu minimieren wurde eine neue Geometrie entwickelt und realisiert. Dabei erfolgt die Generation der THz-Impulse weiterhin innerhalb eines LiNbO3-Kristalls, die Auskopplung der Impulse erfolgt jedoch nicht direkt in den freien Raum, sondern unmittelbar nach der Generation in ein Si-Prisma. Somit konnte eine lange Wegstrecke innerhalb des Kristalls durch eine Wegstrecke durch das Si-Prisma ersetzt werden. Da die Absorption des Si etwa um den Faktor 1000 geringer ist als die von LiNbO3 können durch diese Geometrie die Verluste reduziert werden. Durch denEinsatz eines Laserverstärkersystems konnten so Feldstärken von über 50 kV/cm erreicht werden. Das erzeugte THz-Spektrum reicht von einer Frequenz von 0,2 THz bis 3 THz und ist damit mehrere Oktaven breit. Es konnte ein homogenes Abstrahlprofil gezeigt werden, welches auf eine gute Fokussierbarkeit schließen lässt. Mittels gepulster THz-Strahlung wurde die Dynamik einer exzitonischen Polarisation in einer Ga(In)As-Halbleiterprobe untersucht. Dabei konnte erstmals eine Rabi-Oszillation zwischen den exzitonischen |1s>- und |2p>-Zuständen initiiert werden. Dieser intraexzitonische Autler- Townes Effekt ist überlagert durch Anregungsprozessen in höhere Zustände bis hin zu exzitonischen Ionisationszuständen. Es konnte der ausgeprägte Vielteilchencharakter einer exzitonischen Polarisation gezeigt werden. Ohne diesen konnten die großen Anregungskanäle in höhere Zustände nicht erklärt werden. Durch eine theoretische Analyse konnte die zugrundeliegende kohärente Dynamik dieser Anregungssituation beschrieben werden. Dabei konnte gezeigt werden, dass das oftmals in der Literatur vorherrschende vereinfachte Zweiniveaumodell für die Beschreibung exzitonischer Zustände in diesem Fall versagt und im allgemeinen Fall unzutreffend ist. Durch den Einsatz einer schmalbandigen, starken THz-Quelle konnten exzitonische Übergänge gezielt angeregt werden und Zustände gezielt präpariert werden. Dabei konnten insbesondere die exzitonischen |1s>- und |2s>-Zustände besetzt werden. Durch die Messung der dynamischen optischen Antwort des Systems konnte erstmals der eigentlich dipolverbotenen |1s>-|2s> Übergang gezeigt werden. Dies ist eine direkte Folge aus dem Vielteilchencharakter der exzitonischen Polarisation. Durch die Coulomb-Streuprozesse bilden die beiden |2p>- und |2s>-Zustände kein orthogonales System und können ineinander übergehen. Durch die gezielte Besetzung optisch dunkler Zustände konnte die Lumineszenz des Systems für einen kurzen Zeitraum ausgelöscht werden, bevor der optisch aktive Zustand durch die erneute Besetzung strahlend zerfällt. Dieses „shelving“ wurde erstmals durch die gezielte Anregung im THz-Regime initiiert.Durch die Messung der Dynamik der Polarisation der optischen Lumineszenz nach der Präparation durch eine THz-Anregung konnte die „secondary emission“ einer exzitonischen Polarisation beobachtet werden. Mittels einer schmalbandigen THz-Anregung konnte eine Rabi Oszillation zwischen den |1s>- und |2s>-Zuständen erzeugt werden. Dies zeigt, dass die beiden |2p>- und |2s> Zustände nicht nur durch Streuung ineinander Übergehen können, sondern generell einen gemeinsamen, gemischten Zustand beschreiben. Zusammenfassend konnte gezeigt werden, dass es generell möglich ist exzitonische Systeme mittels THz-Impulsen gezielt zu manipulieren. Die Vielteilchenwechselwirkungen ermöglichen dabei Übergänge in sehr hohe Quantenzustände über die Beteiligung mehrerer Photonen und die direkte Vermischung quantenmechanischer Zustände. Das Potential dieser Erkenntnisse ist schwer vorherzusehen, da es sich um ein sehr junges Forschungsgebiet handelt. Durch die gezielte Kontrolle solcher Systeme sind viele, zukunftsweisende Anwendungen denkbar. Welche sich tatsächlich realisieren lassen hängt stark von dem Verständnis dieser Systeme ab.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2015.0012