Microscopic Modeling of Photoluminescence in Disordered Semiconductors

In dieser Dissertation werden die quantenoptischen Eigenschaften des ungeordneten Halbleiters untersucht. In einer Kombination zweier Gebiete, das der Halbleiteroptik und das der ungeordneten Halbleiter, haben wir die Wechselwirkung zwischen dem gequantelten Lichtfeld und dem ungeordneten Halbleiter mikroskopisch beschrieben. Wir haben ein eindimensionales tight-binding Modell benutzt, für das wir einen Hamiltonian aufgestellt haben. Er beschreibt die freien Elektronen und Photonen, die Coulomb Wechselwirkung und die Licht-Materie Wechselwirkung in Dipolnäherung. Der Effekt der Gitterschwingungen (Phononen) wird vernachlässigt und die mikroskopische Elektron-Elektron Streuung wird durch einen phänomenologischen Dämpfungsparameter beschrieben. Die Absorption und die Photolumineszenz werden aus der Zeitentwicklung der mikroskopischen Polarisation und der photonenassistierten Polarisation bestimmt. Dazu haben wir die allgemeinen Bewegungsgleichungen für die elektronische und photonenassistierte Polarisation für ein ungeordnetes System hergeleitet. Durch Benutzung der Clusterentwicklung haben wir die Hierarchie auf der Ebene der Einteilchenstufe, d.h. der Hartree--Fock Näherung, abgeschnitten. Indem wir eine stationäre Elektronpopulation angenommen haben konnten wir eine analytische Lösung für beide Bewegungsgleichungen angeben. Die Lösung der Bewegungsgleichung der Polarisation ist die berühmte Elliott Formel. Wir haben ein ähnliches Ergebnis auch für die Photolumineszenz erhalten. Durch eine numerische Auswertung unseres analytischen Ergebnisses ha\-ben wir die Stokes Shift, den Einfluss des direkten und indirekten Charakters und der Unordnung auf die Photolumineszenzspektren, die thermodynamische Beziehung zwischen der Absorption und der Lumineszenz und die Lebensdauerverteilung untersucht. Wir sahen, dass die Unordnung eine Stokes Shift induziert, die von der Temperatur und der Coulomb Wechselwirkung abhängt. Die Wechselwirkung ändert nicht die Anwesenheit der Stokes Shift, sie reduziert nur ihre Grösse durch die Erhöhung die optischen Matrixelemente für übergänge bei niedrigen Energien. Die Temperatur stellt einen weiteren kritischen Parameter neben der Unordnung dar, denn die Stokes Shift verschwindet für hohe Temperaturen. Die Analyse des direkten und indirekten Charakters zeigt, dass die Unordnung selbstverständlich die ursprüngliche elektronische Struktur des geordneten Materials zerstört. Der zu Grunde liegende direkte oder indirekte Charakter kann nicht mehr in den Photolumineszenzspektren erkannt werden, wenn die Unordnung stark genug ist. Andererseits finden wir es bemerkenswert, dass sich die Spektren auch für relative grosse Unordnung deutlich unterscheiden. Die Temperatur geht auch als wichtiger Parameter hier ein, da dieser Unterschied für tiefe Temperatur besser ausgeprägt ist. Im Fall der thermodynamischen Relation zwischen Lumineszenz und Absorption ist die Unordnung die zentrale Grösse. Unsere Ergebnisse zeigen, dass stärkere Unordnung einen kleineren oder verschwindenden Unterschied zwischen der gerechneten Photolumineszenz und ihrer thermodynamischen Approximation erzeugt. In unserer Untersuchung der Lebensdauerverteilung beweisen wir, dass die Coulomb Wechselwirkung keine signifikante Rolle spielt, wenn das Unordnungspotential eine kleine Längenskala besitzt. Ein Übergang von der log-normal Verteilung zu einem Potenzgesetz wird beobachtet wenn die Unordnung erhöht wird. Im letzten Kapitel dieser Arbeit wird die photonische Winkelkorrelation untersucht. Nach der Herleitung der Polarisations--Polarisations Korrelationsfunktion $U_\hbar\omega \pa\Delta q$ zeigen wir analytisch für ein Ensemble von unabhängigen Zweiniveausystemen, dass $U_\hbar\omega \pa\Delta q$ alle Information über die örtliche Position der Emitter sowie auch das gesamte Unordnungspotenzial enthält. Wir beschreiben eine neue Methode, wie man diese Information aus die Korrelationsfunktion gewinnen kann. Danach wird die Methode für ein allgemeines Modell ausgebaut, in dem auch die Kopplung zwischen den Sites, d.h. die kinetische Energie sowie die Coulombwechselwirkung berücksichtigt sind. Diese Ergebnisse sind nur die erste Schritt in Richtung auf das endgültige Ziel, ein vollständiges Verständnis und die Beschreibung der quantenoptischen Effekte in ungeordneten Halbleitern zu erreichen. Daher ergeben sich noch viele offene Fragen, die viele Möglicheiten für weitere Forschung eröffnen. Es wird derzeit ein Experiment geplant, das Daten für die photonische Winkelkorrelation in der spontanen Emission in ungeordneten Halbleiterstrukturen liefern wird. Wir hoffen, dass wir diese mit unserer neuen Methode erfolgreich interpretieren können.