Nichtlineare optische Spektroskopie an der Galliumphosphid-Silizium(001)-Grenzfläche

In dieser Arbeit wurde die Grenzfläche zwischen Galliumphosphid (GaP) und Silizium(001) (Si), einem polaren, respektive nicht polaren indirekten Halbleiter, mittels nichtlinearer optischer Spektroskopie untersucht. Dabei stand die optische Frequenzverdopplung an der Grenzfläche im Vordergrund. Es ko...

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Bibliographische Detailangaben
1. Verfasser: Brixius, Kristina
Beteiligte: Höfer, Ulrich (Prof. Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Deutsch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2014
Physik
Schlagworte:
Online Zugang:PDF-Volltext
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Beschreibung
Zusammenfassung:In dieser Arbeit wurde die Grenzfläche zwischen Galliumphosphid (GaP) und Silizium(001) (Si), einem polaren, respektive nicht polaren indirekten Halbleiter, mittels nichtlinearer optischer Spektroskopie untersucht. Dabei stand die optische Frequenzverdopplung an der Grenzfläche im Vordergrund. Es konnte gezeigt werden, dass das Signal der Heterostruktur von einem Grenzflächenbeitrag dominiert wird, der bei den beiden Festkörpern nicht messbar ist. Die Rotationsanisotropie hängt zudem sowohl von der Beschaffenheit der Grenzfläche, als auch den Eigenschaften der GaP-Schicht ab. Durch die Korrelation mit Messungen aus der Transmissionselektronenmikroskopie (engl.: transmission electron microscopy, TEM) konnte die Sensitivität des SH-Signals auf Defekte wie Zwillinge, Galliumtropfen und Antiphasengrenzen demonstriert werden. Durch Analyse der Rotationsanisotropie als Funktion der Schichtdicke kann eine Oszillation des Festkörperbeitrags auf Interferenzeffekte durch Phasenanpassung zurückgeführt werden. Das Grenzflächensignal nimmt hingegen exponentiell mit der Dicke der GaP-Schicht ab, was auf Absorption der zweiten Harmonischen in GaP schließen lässt. Die Ursache des Grenzflächenbeitrags wurde diskutiert: im Allgemeinen führt ein elektrisches Feld zu einem Symmetriebruch in grenzflächennahen Festkörperschichten, und damit zu einem zusätzlichen Beitrag zur zweiten Harmonischen, dem sogenannten EFISH-Beitrag (engl.: electric field induced second-harmonic). Es zeigt sich, dass ein elektrisches Feld aufgrund der Bandverbiegung an der Grenzfläche der Heterostruktur die experimentellen Ergebnisse in einem guten Maß erklären kann. In einem Anrege-/Abfrageaufbau wurde die optische Frequenzverdopplung verwendet, um transiente Phänomene an der Grenzfläche zu untersuchen. Erneut grenzen sich die Ergebnisse der Heterostruktur deutlich von denen der einzelnen Festkörper ab. Die Intensität der zweiten Harmonischen steigt als Funktion der Verzögerung um mehrere Hundert Prozent an, und folgt dann einem komplexen Zerfallsmechanismus. Der systematische Zusammenhang zwischen den Transienten und der Anregeintensität, der Grenzflächenbeschaffenheit sowie der Polarisation des Anregepulses wurde mittels eines Ratengleichungsmodells quantitativ analysiert. Es wurden erste temperaturabhängige Messungen durchgeführt, die rein qualitativ zur Interpretation beitragen. Darüber hinaus konnte eindrucksvoll gezeigt werden, dass das grenzflächenspezifische, transiente Signal selbst bei 65nm dicken GaP-Schichten gemessen werden kann. Die Ergebnisse deuten auf einen Ladungstransfer zwischen dem Si-Substrat und GaP-Schicht hin. Der Hauptbeitrag zum zeitabhängigen SH-Signal könnte dann ein transientes EFISH-Signal sein. Insbesondere der lineare Zusammenhang zwischen ausgewählten Komponenten des Signals und der eingestrahlten Intensität deutet auf den Aufbau eines Feldes hin. Es wurde ein Modell für eine elektronische Anregung konzipiert. Die Anwesenheit eines Grenzflächenzustands, der einen direkten elektronischen Übergang ins Leitungsband ermöglicht, gilt als wahrscheinlich. Eine nähere spektroskopische Analyse ist jedoch erforderlich. Untersuchungen der GaP/Si-Heterostruktur mittels kohärenter Phononenspektroskopie lieferten ebenfalls markante Ergebnisse. Die resonante Anregung bei 400nm brachte eine neue scharfe Mode bei 11THz hervor, welche weder bei Messungen des oxidierten GaP-Wafers, noch bei Messungen an der Si/SiO2-Grenzfläche entsteht. Die Frequenz der Mode zeigt keine Änderung mit der Anregintensität und die Amplitude variiert sinusartig bei der Änderung der Polarisation des anregenden Laserimpulses. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass der Generationsmechanismus von der stimulierten Ramanstreuung dominiert wird. Es wurden im Wesentlichen zwei Möglichkeiten für die grenzflächenspezifische Mode dargelegt: Eine Frequenzkonversion der longitudinalen Schwingung in eine transversal optische Schwingung und eine vollständig abgeschirmte longitudinal optische Schwingung. Beide Ansätze benötigen für die Argumentation die durch TEM-Messungen gefundene geometrische Form der Antiphasengrenzen. Bei ausgewählten Wachstumsmodi knicken diese auf {111}-Ebenen ab und es kommt zur Ausbildung homopolarer Bindungen. Die veränderten Bindungslängen könnten zu Schwingungskomponenten senkrecht zur Grenzfläche führen, eine transversale Schwingung könnte die Folge sein. Andererseits sind die homopolaren Bindungen vorzugsweise aus Phosphor-Phosphor-Bindungen zusammengesetzt. Diese halten im Mittel ein Viertel Elektron bereit. Die Anzahl der falschen Bindungen wurde in einem einfachen Modell auf Grundlage von TEM-Messungen quantifiziert. Es können große Elektronendichten entstehen, die je nach Größe der Antiphase sehr lokalisiert an der Grenzfläche vorliegen. Unter Anwesenheit solch großer Elektronendichten verliert der Kristall aufgrund der vollständigen Abschirmung seinen polaren Charakter. Die longitudinale Schwingung würde die Frequenz der transversalen Schwingung annehmen. Die Ergebnisse dieser Arbeit bestätigen, dass die optische Frequenzverdopplung eine ausgesprochen leistungsfähige nichtinvasive Methode zur Untersuchung von einzelnen Halbleitergrenzflächen ist. Die hohe Sensitivität auf Symmetriebrüche ist dabei insbesondere die Stärke dieser Methode; sie kann verwendet werden, um beispielsweise elektrische Felder zu detektieren. Außerdem ermöglichen zeitaufgelöste Messungen den Zugang zu transienten Phänomenen an der inneren Grenzfläche. Obwohl die kohärente Phononenspektroskopie prinzipiell nicht als grenzflächensensitive Methode bekannt ist, konnte eindrucksvoll demonstriert werden, dass für das System GaP/Si die Detektion einer grenzflächenspezifischen Mode möglich ist. Eine Kombination der beiden Methoden sollte unbedingt verwendet werden, um weitere Erkenntnisse über das Modellsystem GaP/Si und darüber hinaus über Halbleitergrenzflächen im Allgemeinen zu gewinnen. Die Beschaffenheit der Grenzfläche kann durch das epitaktische Wachstum bei tiefen Temperaturen weitreichend manipuliert werden, daraus ergeben sich eine Vielzahl weiterführender Experimente, um das Verständnis dieser inneren Grenzfläche zu schärfen. Dabei ergänzen sich die strukturellen Methoden wie die Transmissionselektronenmikroskopie und nichtlineare optische Spektroskopie hervorragend.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2014.0539