Herstellung und Charakterisierung von metamorphen Pufferschichten für Ga(AsP)-Tandem-Solarzellen auf Si

Die Motivation für diese Arbeit war es eine hocheffiziente Tandem-Solarzelle auf Si-Substrat herzustellen. Dafür sollte in einem ersten Schritt eine Ga(AsP)-Einfach-Solarzelle auf einem metamorphen Puffer auf Si mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie ( Metal Organic Vapor Phase Epitaxy , MOVPE) re...

Ausführliche Beschreibung

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Bibliographische Detailangaben
1. Verfasser: Ohlmann, Jens
Beteiligte: Volz, Kerstin (Prof.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Deutsch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2013
Physik
Schlagworte:
Online Zugang:PDF-Volltext
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Beschreibung
Zusammenfassung:Die Motivation für diese Arbeit war es eine hocheffiziente Tandem-Solarzelle auf Si-Substrat herzustellen. Dafür sollte in einem ersten Schritt eine Ga(AsP)-Einfach-Solarzelle auf einem metamorphen Puffer auf Si mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie ( Metal Organic Vapor Phase Epitaxy , MOVPE) realisiert werden. Diese Aufgabe kann in drei Bereiche unterteilt werden, die getrennt voneinander behandelt wurden. Neben der Herstellung der eigentlichen Solarzelle musste zunächst ein Übergang zwischen dem unpolaren Si-Substrat und den polaren III-V- Verbindungshalbleitern über eine GaP-Nukleation geschaffen werden. Der Schwerpunkt der Arbeit lag dann in der Entwicklung eines metamorphen Puffers in dem die Relaxation der Verspannung erfolgt. Ein grundlegendes Verständnis dieses Vorgangs ist notwendig, um die Dichte der Kristalldefekte innerhalb der Solarzelle zu minimieren. Ausgehend von den Erfahrungen mit der GaP-Nukleation auf exakten Si-Substraten, wurden in dieser Arbeit fehlorientierte Substrate verwendet, die eine geringere Antiphasendomänendichte (APD-Dichte) versprechen. Zunächst wurde die gepulste Abscheidung der ersten Monolagen GaP bei tiefen Temperaturen durch eine genaue Anpassung des TEGa-Partialdrucks optimiert. Das Überwachsen dieser Saatschicht bei höheren Temperaturen wurde speziell für die hier verwendeten Substrate optimiert, um eine geeignete Oberflächenqualität zu erreichen. In dieser Arbeit wurde das Konzept der metamorphen Mehrfachschichten als Lösungsansatz für die Pufferstrukturen gewählt. Die Relaxation dieser gering verspannten Schichten bei denen die Gitterfehlanpassung kleiner 1,5% ist, kann durch eine empirisches „Zwei-Stufen-Modell“ beschrieben werden. Im ersten Schritt dieses Modells kommt es zunächst zu einem vollverspannten, pseudomorphen Wachstum. Nach dem Überschreiten einer ersten kritischen Schichtdicke dc entstehen vereinzelt Gitterfehlanpassungsversetzungen (Misfitdislocation , MD), welche lokal die Verspannungsenergie des Kristalls reduzieren aber zu keiner messbaren Veränderung der Gitterkonstante führen. Überschreitet das Produkt der Schichtdicke und der Gitterfehlanpassung einen Wert von 80 nm % setzt eine verstärkte Nukleation von Versetzungshalbschleifen an der Oberfläche ein, die zu einer hohen Dichte an 60°-Versetzungen an der Grenzfläche zwischen den beiden verspannten Schichten führt, wodurch eine messbare plastische Relaxation einsetzt. Durch ein weiteres Wachstum kommt es zu einer fortschreitenden Relaxation, wodurch die Verspannung linear abnimmt. Durch Überwachsen der teilrelaxierten Schicht mit einer weiteren, stärker verspannten Schicht setzt der zweite Schritt der Relaxation ein. Die erhöhte Verspannung und die hohe Dichte an bereits vorhandenen Versetzungen löst Versetzungs-Multiplikationsmechanismen aus, wodurch weitere MDs gebildet werden. Dabei steigt die Fadenversetzungsdichte innerhalb der Schicht stark an und es kommt zu einer vollständigen Relaxation der Schicht. Nachdem die untere Schicht vollständig relaxiert ist, setzt die Relaxation der oberen, sich im Wachstum befindenden Schicht, wie in Schritt eins beschrieben, ein. Durch Aufwachsen einer weiteren Schicht wiederholt sich dann der zweite Schritt, so dass alle überwachsenen Schichten vollständig relaxiert sind. Durch die lineare Abnahme der Verspannung mit zunehmender Schichtdicke kann auch für Mehrfachschichten die residuelle Verspannung vorhergesagt werden. Durch die Relaxation der Ga(AsP)-Filme entsteht eine Verkippung (Tilt) der (001)-Netzebenen um die <110>-Achse, welche parallel zu den Stufenkanten der fehlorientierten Oberfläche liegt. In dieser Arbeit wurde sowohl negativer als auch positiver Tilt gemessen. Dieser Tilt wird durch eine ungleichmäßige Verteilung von 60°-Versetzungen, die einen Linienvektor parallel zur Drehachse aufweisen, auf die vier möglichen Gleitebenen, ausgelöst. In dieser Arbeit wurde eine umfassende Untersuchung der Mechanismen die zu dieser Inhomogenität führen durchgeführt. Mit Hilfe des „Zwei-Stufen-Relaxations-Modell“ können die Einflüsse von Kristall- und Wachstumsparametern auf den Tilt qualitativ gut erklärt werden. Die strukturelle Untersuchung der in dieser Arbeit gewachsenen p auf n Ga(AsP)-Einfach-Solarzellen zeigt eine ungenügende Rückverspannung der letzten Pufferschicht, wodurch es in dieser und in den folgenden Solarzellenschichten zur Relaxation kommt. Dadurch entstehen Fadenversetzungsdichten im Bereich von 1E8 1/cm² innerhalb der Solarzelle die Bandlücke ist mit 1,58 eV etwas unterhalb des gewünschten Werts. Mit einer maximalen Effizienz von 9,8% erreichen die prozessierten Solarzellen den höchsten in der Literatur veröffentlichen Wert. Der Verlauf EQE und der Einbruch der Solarzellenparameter, wie der Leerlaufspannung VOC , kann durch die verringerte Ladungsträgerdiffusionslänge, bedingt durch die hohe Anzahl der Versetzungen, erklärt werden.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2013.0719