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Titel: Methoden zur Erzeugung und Charakterisierung von geformten Femtosekunden-UV-Impulsen und deren Anwendung
Autor: Möhring, Jens
Weitere Beteiligte: Motzkus, Marcus (Prof.)
Erscheinungsjahr: 2011
URI: https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2011/0491
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2011-04916
DOI: https://doi.org/10.17192/z2011.0491
DDC: Chemie
Titel(trans.): Methods for generation and characterization of shaped femtosecond UV pulses and their application

Dokument

Schlagwörter:
pulse shaping, Impulslaser, Kohärente Kontrolle, femtosecond laser, Femtosekundenlaser, Physikalische Chemie, coherent control, Impulsformung, Ultraviolettlaser, Ultraviolettspektroskopie

Zusammenfassung:
Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung von Methoden für die Formung und Charakterisierung von Femtosekunden-Impulsen in UV-Bereich und deren Anwendung in der zeitaufgelösten Spektroskopie. Durch Aufbau eines Impulsformers zur direkten Kontrolle von Phasen- und Amplitudenfunktion von UV-Femtosekunden-Impulsen konnte eine vielversprechende Quelle für Spektroskopie und kohärente Kontrolle entwickelt werden. Um den Einsatz geformter Impulse im UV zu unterstützen, wurden drei empfindliche Charakterisierungsmethoden für UV-Impulse im nJ-Bereich entwickelt. Dabei wurde insbesondere auch eine Impulsformer-unterstützte Methode zur referenzfreien Messung der spektralen Phase vorgestellt. Die erfolgreiche Anwendung von Femtosekunden-UV-Impulsen in der zeitaufgelösten Spektroskopie konnte am unsubstituierten Cumarin und dessen Derivat Umbelliferon (7-Hydroxy-Cumarin) demonstriert werden. Basierend auf diesen Daten wurden unter Verwendung globaler Analyseansätze Modellvorstellungen der Relaxationsdynamik in diesen Systemen entwickelt. Eine Zusammenführung von Konzepten der Femtosekunden-Impulsformung und zeitaufgelöster Spektroskopie erfolgte schließlich durch Messungen am doppelten intramolekularen Proton-Transfer von (2,2’-Bipyridyl)-3,3’-Diol oder BP(OH)2. Basierend auf diesen Daten konnten Argumente für einen rein sequentiellen Mechanismus dieser Reaktion entwickelt werden.

Summary:
The central aspect of this PhD-Thesis is the development of methods for shaping and characterization of femtosecond UV-pulses and their application to time resolved spectroscopy. The construction of a pulse shaper, capable of direct modulation of femtosecond UV-pulses, is an ideal source for spectroscopy and coherent control. In order to support the application of shaped UV-pulses, three sensitive UV characterization techniques in the nJ regime were developed. Especially the development of a reference free shaper assisted characterization method for full phase retrieval of nJ pulses should be mentioned here. A successful application of femtosecond UV-pulses in time resolved spectroscopy was demonstrated in Coumarin and its derivative Umbelliferone (7-Hydroxy-Coumarin). Based on global analysis concepts a first model of the relaxation dynamics of these systems could be developed. The concepts of pulse shaping and time resolved spectroscopy are brought together in measurements on the double excited state intramolecular proton transfer system (2,2’-bipyridyl)-3,3’-diol or BP(OH)2. Based on these results arguments in favor of a pure sequential mechanism of this reaction could be developed.


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