Optical Properties of TMDC Monolayers and Their Heterostructures

Recently, the 2D semiconductors represented by transition-metal dichalcogenides (TMDCs) received strong attention owing to a number of important features. These include the large exciton binding energies relevant for room-temperature applications, the valley pseudo-spin degree of freedom and polariz...

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Main Author: Schneider, Lorenz Maximilian
Contributors: Koch, Martin (Prof. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Dissertation
Language:English
Published: Philipps-Universität Marburg 2020
Physik
Subjects:
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Table of Contents: In jüngster Zeit erhielten 2D-Halbleiter, welche insbesondere durch Übergangsmetall-Dichalkogenide (TMDCs) repräsentiert werden, aufgrund einer Reihe wichtiger Merkmale große Aufmerksamkeit. Dazu gehören die hohen Exzitonbindungsenergien, die für Anwendungen bei Raumtemperatur relevant sind, der Tal-Pseudo-Spin-Freiheitsgrad und die Polarisationsempfindlichkeit sowie die insgesamt starken Licht-Materie-Wechselwirkungen im Monolagen-Limit, die ihre Verwendung in der Optoelektronik motivieren. Darüber hinaus führt die van-der-Waals-Stapelung verschiedener 2D-Kristalle zu vertikalen Heterostrukturen, die zusätzlich zu den Eigenschaften der einzelnen Schichten sogar maßgeschneiderte Eigenschaften aufweisen können, welche durch den starken Einfluss der Umgebung und die Hybridisierung von Atomorbitalen verursacht werden. Dementsprechend kann eine Mischung von einzigartigen und neuartigen Eigenschaften entstehen. Letztendlich ist im Gegensatz zum herkömmlichen Wachstum von Halbleiter-Heterostrukturen keine direkte Notwendigkeit für eine Gitteranpassung oder eine feste Orientierung während der Herstellung erforderlich. Nichtsdestotrotz ist die relative Orientierung zwischen verschiedenen oder ähnlichen 2D-Gittern wichtig für die Eigenschaften des zusammengesetzten Stapels. Daher bietet die große Anzahl möglicher Kombinationen von 2D-Materialien untereinander sowie mit Substraten und mit herkömmlichen Halbleitern oder molekularen Materialien enorme Möglichkeiten für die Entwicklung anwendungspezifischer Eigenschaften der Heterostruktur. Um dies effektiv und systematisch zu tun, müssen mehrere Fragen angegangen werden, zu deren Beantwortung die folgenden Studien mit wichtigen Erkenntnissen beitragen, die sich auf die optischen Eigenschaften von Halbleiter-Monolagen und Van-der-Waals-Stapeln konzentrieren. In dieser Arbeit werden in vier zentralen Kapiteln exzitonische Signaturen in verschiedenen TMDC-2D-Strukturen diskutiert, wobei die Rolle der Umgebung und der Stapelkonfiguration sowie die Quasiteilchen-Energie-Moment-Dispersion, die Talpolarisation sowie die Licht-Materie-Wechselwirkungen beleuchtet werden. Zunächst wird der Einfluss der Umgebung auf die grundlegenden Eigenschaften von 2D-Halbleitermonolagen, wie die Energetik, die Exziton-Phonon-Kopplung, Exziton-Exziton-Annihilation und Exziton-Diffusion, auf der Grundlage zeitintegrierter und zeitaufgelöster Photolumineszenz-Spektroskopie untersucht. Dabei wird die wichtige Rolle von hexagonalem BN als Substrat oder Deckschicht und Barrierenmaterial diskutiert. Anschließend wird ein besseres Verständnis der Hochsymmetrieausrichtungen für Doppelschichten unter Verwendung epitaktisch gewachsener Wolframdisulfidproben mit zwei unterschiedlichen und deterministisch erhaltenen Konfigurationen gewonnen. Während früher nur die Symmetrie des Stapels selbst betrachtet wurde, zeigt die hier vorgestellte Studie, dass auch die Symmetrie der Umgebung berücksichtigt werden muss, da sie die Entartung zwischen den Schichten aufheben kann. Dabei macht der Symmetriebruch aus der Ebene heraus Homobilagen in der Tat zu Heteroübergängen. Darüber hinaus wurde der Aspekt der Spin-Tal- und Spin-Lagen-Korrelation für den natürlichen und den künstlichen Doppelschicht-Typ diskutiert, mit Blick auf sogenannte taltronische Anwendungen. Im Gegensatz zu hochsymmetrischen Stapeln bilden Untersuchungen an beliebig gestapelten Heterostrukturen den Ausgangspunkt für Untersuchungen des Einflusses von Moiré-Mustern und Zwischenschicht-Hybridisierungen. Hier zeigt eine Vorstudie zu einer wolframbasierten Heterostruktur neben dem Auftreten konventioneller Intra- und Zwischenschichtexzitonen ausgeprägte spektrale Merkmale, die auf solche Effekte zwischen den Lagen zurückzuführen sind. Im Hinblick auf linienbreitenverbesserte gekapselte Monolagen wird anschließend ein einzigartiger Zugang zur exzitonischen Energie-Impuls-Dispersion mit Hilfe winkelaufgelöster Spektroskopie demonstriert. Die Analyse von Fourierraum-aufgelösten Emissions- und Reflexionsspektren erleichtert dabei die laufende Diskussion von Dispersionsbeziehungen in 2D-Halbleitern. Die bisher konkurrenzlosen optischen Messungen zeigen neuartige experimentelle Beweise für exzitonische Dispersion im meV-Bereich innerhalb des Lichtkegels im Einklang mit den in der Literatur diskutierten Theorien. Darüber hinaus liefert die Fourierraum-Spektroskopie ein Werkzeug zur Identifizierung der Strahlungsmuster von hellen und teilweise dunklen Exziton-Zuständen und ermöglichte Nachweise der Phononen-Seitenbänder in Übereinstimmung mit der Vorhersage in der Literatur. Schließlich sind Verbesserungen der Licht-Materie-Wechselwirkungen und des Emissionsverhaltens in Bezug auf optoelektronische Anwendungen von entscheidender Bedeutung, wobei die Herausforderungen bei der Integration von van-der-Waals-Materialien in die etablierte Silizium-, III/V-Halbleiter- oder Glasfaser-basierte Technologie weiter berücksichtigt werden müssen. Daher wird hier des Weiteren eine nanostrukturierte photonische Substratlandschaft für den lateralen Einschluss optischer Felder und die vertikale Verbesserung der Einkopplung von Licht in und aus 2D-Materialien als Prototypstruktur für mögliche nanophotonische Anwendungen untersucht.