Novel Hybrid Polymeric and Inorganic Structures for Applications in Nanobiotechnology

This cumulative doctoral dissertation deals with the use of diverse polymers in different applications within nanoscience. The synthesis and characterization of several nano and microstructures is also explained, focusing on the later surface modification via the use of different polymers. Polyme...

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Main Author: Valdeperez Toledo, Daniel
Contributors: Parak, Wolfgang J. (Prof. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Doctoral Thesis
Language:English
Published: Philipps-Universität Marburg 2017
Subjects:
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Diese kumulativ verfasste Doktorarbeit behandelt die Verwendung mehrerer Polymere für unterschiedliche Anwendungen der Nanotechnologie. Diesbezüglich ist die Synthese und Charakterisierung verschiedener Nano- sowie Mikrostrukturen beschrieben, welche mit Hilfe der Polymere oberflächenmodifiziert werden. Als Polymerisation wird der Vorgang bezeichnet wenn mehrere, gleiche molekulare Bausteine (Monomere) sich über chemische Bindungen zu einem großen Polymer zusammenfügen. Die Monomereinheiten sind nach einem spezifischen Muster aneinander gereiht, welches neben den molekularen Eigenschaften die Funktion des Polymers vorgibt. Man findet Polymere in einer Vielzahl von Anwendungen wie der Entwicklung neuer Materialien in Bereichen der Luftfahrtindustrie, Biotechnologie und Medizin. Die vorliegende Arbeit beschreibt erweiternde Anwendungen für den generellen Gebrauch von Polymeren in der Nanotechnologie, sowie die Einführung von amphiphil, zwitterionischen Polymeren und deren Charakterisierung über ihre Stabilität innerhalb biomedizinischer Anwendungen. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung verschiedener Polymere im Bezug auf drei Anwendungsgebiete der Nanotechnologie. Auf diesem Gebiet stellt die Auftragung (eng. coating) von amphiphilen Polymeren auf anorganische Nanopartikel (NPs), welche ursprünglich in organischem Lösungsmittel synthetisiert werden, eine der wichtigsten Anwendungen dar. Die mit Polymer ummantelten NPs können im Anschluss über funktionelle Gruppen an ihrer Oberfläche weiter modifiziert und somit funktionalisiert werden. Dieses Verfahren wird für NPs unterschiedlicher Größe (4 bis 29 nm) und Material (Gold und Eisenoxid) verwendet. Die Polymere können außerdem zur Stabilisierung von Wasser- und Sauerstoffsensitiven Metallcluster verwendet werden und diese somit vor Agglomeration in wässriger Lösung bewahren. Hierfür wurden 4 nm große Gold- Nanopartikel (Au NPs) als Trägermaterial verwendet und die Cluster zwischen der Oberfläche der Au NPs und der amphiphilen Polymerhülle angeordnet. Die kinetische Aktivität wurde in wässriger Lösung untersucht und innerhalb der ersten 24 h nach dem coating ermittelt. Zusätzlich wurden verschiedene amphiphil, zwitterionische Polymere synthetisiert und deren stabilisierende Wirkung auf Nanopartikel in wässriger Lösung optimiert. Der Einfluss von Parametern wie pH, Proteinkonzentration und der Stabilität gegen erhöhte Ionenkonzentration wurden untersucht, um so ein genaues Bild über die Stabilität dieser Partikel, ummantelt mit zwitterionischen Polymeren, zu bekommen und sie so mit NPs mit einfacher Oberflächenladung zu vergleichen (z.B. komplett positive oder negative Oberflächenladung). Eine dritte Anwendung beschreibt die Eigenassemblierung von abwechselnd positiv und negativ geladenen Polyelektrolyt-Schichten auf Kalziumkarbonat Kerne, was zu hohlen Mikrosphären aus Polymer mit physikalisch, biologischen Eigenschaften führt. Diese Eigenschaften werden zum einen über Einbettung von Eisenoxid NPs innerhalb der Polyelektrolyt-Schichten (Magnetisierung), sowie dem Anheften von spezifischen Antikörpern an die äußerste Lage der Sphären (biologische Molekülerkennung) gewehrleistet. Die Kapseln wurden als magnetischer Immunosensor benutzt, der in der Lage ist spezifisch Meerrettichperoxidase (Beispielprotein) in Lösung zu erkennen und zu extrahieren.