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Dynamische Kontrolle exzitonischer Systeme
Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer...
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| Main Author: | |
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| Contributors: | |
| Format: | Doctoral Thesis |
| Language: | German |
| Published: |
Philipps-Universität Marburg
2014
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| Subjects: | |
| Online Access: | PDF Full Text |
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| Summary: | Durch die fortschreitende Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen
in den letzten Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik exzitonischer
Systeme zu manipulieren. Von besonderem Interesse ist in
diesem Fall die große Analogie zu bekannten atomaren Systemen. Die
Manipulation atomarer Systeme ist seit Jahrzehnten eine angewandte
Technik, angefangen mit der Nutzung der Fluoreszenz oder der
Phosphoreszenz bis hin zur Präparation und Verschränkung einzelner
Atome zu QBits. Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung analoger Prozesse
und Phänomene in exzitonischen Ensembles.
Für die Generation starker THz-Impulse stehen mehrere etablierte
Methoden zur Verfügung. Speziell für die Generation mittels verstärkter
fs-Laserimpulse hat sich die Methode der optischen Gleichrichtung
in LiNbO3-Kristallen etabliert. Durch die großen Unterschiede der
beteiligten Brechungsindizes erfolgt die Generation in der sogenannten
Cherenkov-Geometrie. Die hohe Absorption von LiNbO3 innerhalb
des THz-Frequenzbereiches bedingt einen hohen Leistungsverlust
während der Generation. Dabei ist die Wegstrecke innerhalb des
Kristalls entscheidend. Um diese Wegstrecke zu minimieren wurde eine
neue Geometrie entwickelt und realisiert. Dabei erfolgt die Generation
der THz-Impulse weiterhin innerhalb eines LiNbO3-Kristalls,
die Auskopplung der Impulse erfolgt jedoch nicht direkt in den freien
Raum, sondern unmittelbar nach der Generation in ein Si-Prisma.
Somit konnte eine lange Wegstrecke innerhalb des Kristalls durch eine
Wegstrecke durch das Si-Prisma ersetzt werden. Da die Absorption
des Si etwa um den Faktor 1000 geringer ist als die von LiNbO3 können
durch diese Geometrie die Verluste reduziert werden. Durch denEinsatz eines Laserverstärkersystems konnten so Feldstärken von über
50 kV/cm erreicht werden. Das erzeugte THz-Spektrum reicht von einer
Frequenz von 0,2 THz bis 3 THz und ist damit mehrere Oktaven
breit. Es konnte ein homogenes Abstrahlprofil gezeigt werden, welches
auf eine gute Fokussierbarkeit schließen lässt.
Mittels gepulster THz-Strahlung wurde die Dynamik einer exzitonischen
Polarisation in einer Ga(In)As-Halbleiterprobe untersucht. Dabei
konnte erstmals eine Rabi-Oszillation zwischen den exzitonischen
|1s>- und |2p>-Zuständen initiiert werden. Dieser intraexzitonische Autler-
Townes Effekt ist überlagert durch Anregungsprozessen in höhere Zustände
bis hin zu exzitonischen Ionisationszuständen. Es konnte der
ausgeprägte Vielteilchencharakter einer exzitonischen Polarisation gezeigt
werden. Ohne diesen konnten die großen Anregungskanäle in höhere
Zustände nicht erklärt werden. Durch eine theoretische Analyse
konnte die zugrundeliegende kohärente Dynamik dieser Anregungssituation
beschrieben werden. Dabei konnte gezeigt werden, dass das
oftmals in der Literatur vorherrschende vereinfachte Zweiniveaumodell
für die Beschreibung exzitonischer Zustände in diesem Fall versagt
und im allgemeinen Fall unzutreffend ist.
Durch den Einsatz einer schmalbandigen, starken THz-Quelle konnten
exzitonische Übergänge gezielt angeregt werden und Zustände gezielt
präpariert werden. Dabei konnten insbesondere die exzitonischen |1s>-
und |2s>-Zustände besetzt werden.
Durch die Messung der dynamischen optischen Antwort des Systems
konnte erstmals der eigentlich dipolverbotenen |1s>-|2s> Übergang gezeigt
werden. Dies ist eine direkte Folge aus dem Vielteilchencharakter
der exzitonischen Polarisation. Durch die Coulomb-Streuprozesse bilden
die beiden |2p>- und |2s>-Zustände kein orthogonales System und
können ineinander übergehen.
Durch die gezielte Besetzung optisch dunkler Zustände konnte die Lumineszenz
des Systems für einen kurzen Zeitraum ausgelöscht werden,
bevor der optisch aktive Zustand durch die erneute Besetzung strahlend
zerfällt. Dieses „shelving“ wurde erstmals durch die gezielte Anregung
im THz-Regime initiiert.Durch die Messung der Dynamik der Polarisation der optischen Lumineszenz
nach der Präparation durch eine THz-Anregung konnte die
„secondary emission“ einer exzitonischen Polarisation beobachtet werden.
Mittels einer schmalbandigen THz-Anregung konnte eine Rabi Oszillation
zwischen den |1s>- und |2s>-Zuständen erzeugt werden. Dies
zeigt, dass die beiden |2p>- und |2s> Zustände nicht nur durch Streuung
ineinander Übergehen können, sondern generell einen gemeinsamen,
gemischten Zustand beschreiben.
Zusammenfassend konnte gezeigt werden, dass es generell möglich
ist exzitonische Systeme mittels THz-Impulsen gezielt zu manipulieren.
Die Vielteilchenwechselwirkungen ermöglichen dabei Übergänge
in sehr hohe Quantenzustände über die Beteiligung mehrerer Photonen
und die direkte Vermischung quantenmechanischer Zustände. Das
Potential dieser Erkenntnisse ist schwer vorherzusehen, da es sich um
ein sehr junges Forschungsgebiet handelt. Durch die gezielte Kontrolle
solcher Systeme sind viele, zukunftsweisende Anwendungen denkbar.
Welche sich tatsächlich realisieren lassen hängt stark von dem Verständnis
dieser Systeme ab. |
|---|---|
| DOI: | 10.17192/z2015.0012 |