Untersuchung kationenselektiver Extraktionssäulen zur Konzeption nuklearmedizinischer Radionuklidgeneratoren

Im Rahmen dieser Arbeit wurden das kommerziell erhältliche AnaLig® Sr-01 sowie selbst hergestellte kristalline Antimonsäure untersucht, mit dem Ziel Ionenaustauschersäulen für einen nuklearmedizinischen Yttrium-90-Generator zu konzipieren. Die Zahl der in Frage kommenden Ionenaustauschermaterialien...

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Bibliographic Details
Main Author: Streng, Roman
Contributors: Ensinger, Wolfgang (Prof. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Dissertation
Language:German
Published: Philipps-Universität Marburg 2012
Subjects:
Online Access:PDF Full Text
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Description
Summary:Im Rahmen dieser Arbeit wurden das kommerziell erhältliche AnaLig® Sr-01 sowie selbst hergestellte kristalline Antimonsäure untersucht, mit dem Ziel Ionenaustauschersäulen für einen nuklearmedizinischen Yttrium-90-Generator zu konzipieren. Die Zahl der in Frage kommenden Ionenaustauschermaterialien war dadurch eingeschränkt, dass sich das in dieser Arbeit verfolgte Konzept stark am Modell des Technetium-99m-Generators orientierte. Das bedeutet, die Untersuchungen zielten darauf ab, die Konstruktion eines kompakten, wartungsfreien, geschlossenen Systems zu ermöglichen, bestehend aus einem Reservoir für das Elutionsmittel, der Ionenaustauschersäule, den Leitungsverbindungen und der Abschirmung. Zur Elution wäre dann lediglich das Anschließen von evakuierten Probenbehältern an das Gerät nötig. Der entscheidende Unterschied liegt darin, dass die Aktivitäten, die im Yttrium-90-Generator verwendet werden müssen, diejenigen eines Technetium-Generators um mehrere Größenordung übersteigen. Hinzu kommt, dass der Technetium-99m-Generator aufgrund der geringen Halbwertzeit des Molybdän-99 nur für eine Nutzungsdauer von 8 Tagen ausgelegt sein muss. Die im Fall des Yttrium-90-Generators zu erwartenden Dosen stellen hohe Ansprüche an die Belastbarkeit aller Materialien, insbesondere des Ionenaustauschers. Dadurch wird die Radiolysestabilität zu einem bedeutenden Faktor für die Eignung eines Ionenaustauschers. Das strontiumselektive AnaLig® Sr-01 lieferte in allen untersuchten Punkten hervorragende Ergebnisse und erscheint daher als ideales Säulenmaterial für die Verwendung in einem Yttrium-90-Generator. In Säulenexperimenten gelang die quantitative Elution von Yttrium mit 0,05 M Salzsäure, während Strontium und Zirkonium vollständig adsorbiert blieben. Sowohl das geringe Volumen als auch die niedrige Säurekonzentration des Yttrium 90-Eluats begünstigen seine Weiterverarbeitung zu radiopharmazeutischen Produkten. Im Generatorvorversuch wurde zwar nach 8 Elutionen ein geringer Strontium-Durchbruch festgestellt. Der für die Strontium/Yttrium-90-Trennung geforderte Trennfaktor von 106 ließe sich aber durch zwei hintereinander geschaltete Säulen erreichen. Die Gefahr einer Zersetzung durch radiolytische Einflüsse ist aufgrund seiner komplexen, kovalenten Bindungsstruktur als sehr hoch einzustufen. Daher müsste bei Verwendung des AnaLig® Sr-01 in einem Yttrium-90-Generator vom ursprünglichen Konzept abgewichen werden. Dies würde bedeuten, die Strontium-90-Lösung nur für die Yttrium-90-Abtrennung auf die Säule zu geben und anschließend wieder in einem Reservoir zwischenzulagern. Zur Umsetzung wäre zusätzlich zum präferierten Aufbau ein System aus Reservoirs, Leitungsverzweigungen, Auffangbehältnissen für wässrige, radioaktive Abfälle und peristaltischen Pumpen erforderlich. In einer geschlossenen, wartungsarmen Apparatur mit geringer Kontaminationsgefahr ist dies kaum zu realisieren. Aus diesem Grund konzentrierten sich die weiteren Untersuchungen auf die kristalline Antimonsäure. Anorganische Ionenaustauscher weisen eine sehr viel höhere Radiolysebeständigkeit auf als organische Extraktionsmaterialien. Die in dieser Arbeit untersuchte kristalline Antimonsäure wurde selbst hergestellt. Die Verwendung des radioaktiven Antimon-125 als interner Standard ermöglichte dabei die Bestimmung der Löslichkeit unter Elutionsbedingungen. Wie im Fall des AnaLig® Sr-01 wurde verdünnte Salzsäure als Elutionsmittel gewählt. In 1 M Salzsäure zeigt die Antimonsäure ein hohes Adsorptionsvermögen für Strontium und Zirkonium, während Yttrium nur zu einem sehr geringen Teil adsorbiert wird. Diese im batch-Verfahren bestimmten Bedingungen ließen sich nicht auf Säulenexperimente übertragen: Bei der Elution einer mit Strontium-90 beladenen Säule im Generatorvorversuch wurden nur minimale Yttrium-90-Ausbeuten erzielt. Die Ursachen hierfür, die in einer Veränderung der Kristallstruktur vermutet wurden, ließen sich durch Vergleich von Röntgenstrukturdaten und Kationenselektivitäten verschiedener Antimonsäureproben nicht zweifelsfrei ermitteln. Aufgrund der instabilen Ionenaustauschereigenschaften im Elutionsversuch ist die Verwendung der kristallinen Antimonsäure im Yttrium-90-Generator in dieser Form nicht möglich.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2012.0656