Microscopic Modeling of Photoluminescence in Disordered Semiconductors
Bozsoki, Peter
In this thesis the quantum optical properties of disordered
semiconductors have been investigated. After merging together the
latest results of two different fields, namely semiconductor optics
and disordered semiconductors, we were able to describe the
interaction of the quantized light field and the disordered
semiconductor at a fully microscopical level. We have used a
one-dimensional tight-binding model. The underlying Hamiltonian
describes free electrons and photons, the Coulomb interaction and the
light--matter interaction at dipole level. Disorder is taken into
account by varying the energies of sites. The effect of
lattice vibrations (phonons) has been omitted and the microscopic
electron--electron scattering has been included by a phenomenological
damping parameter.
Absorption and photoluminescence spectra are determined by the
time evolution of the microscopic polarization and photon assisted
polarization, respectively. Thus we derived the general equation of
motion for the purely electronic and photon assisted polarization of
the disordered system. Applying the cluster expansion for these
quantities we have truncated them at single-particle level, i.e.,
Hartree--Fock level. Assuming stationary carrier populations we have
given an analytical solution for both equations of motion. The
solution of the equation of the motion of the polarization turned out
to be the famous Elliott formula of absorption and we have obtained a
similar expression for the photoluminescence spectrum, too.
Evaluating our analytical results numerically, we have investigated
the Stokes shift, the influence of direct and indirect nature and
of disorder on photoluminescence spectra, the thermodynamic relation
of absorption and luminescence and the lifetime distribution.
We have seen that the disorder induces a Stokes shift, which depends
on the temperature of the carriers and on the Coulomb interaction.
The latter does not change the presence of the Stokes shift, it only
decreases its size through enhancing the optical matrix elements for
the low-energy transitions. The temperature has turned out to be the
other essential parameter, since the Stokes shift considerably
decreases or even disappears for high temperatures.
The analysis of the direct and indirect nature has shown that disorder
obviously destroys the original electronic structure of the material and the
underlying direct or indirect nature can no longer be distinguished in
photoluminescence spectra for strong enough disorder. On the other
hand, we find it remarkable that even for relatively large disorder
the spectra still differ clearly from each other. The temperature is
important here as well, since this difference is more pronounced at
low temperature.
In the case of the thermodynamical relation between absorption and
luminescence disorder plays a crucial role. Our results have shown
that stronger disorder leads to smaller or even vanishing deviations
of the calculated luminescence from its thermodynamical value.
In our lifetime distribution study we have proved that the Coulomb
interaction does not play a significant role if a short-range disorder
potential is present. A transition from a log-normal to a power-law
distribution has also been formed as the disorder increases.
In the last Chapter of the present thesis the angular photonic
correlation has been investigated. After the derivation of the
polarization--polarization correlation function
$U_{\hbar\omega}(\Delta q)$ we have analytically shown for an
ensemble of independent two-level systems that
$U_{\hbar\omega}(\Delta q)$ carries all information on the spatial
position of emitters as well as the complete disorder potential. The
method of how to extract these data from the correlation function has
also been presented. Then the method has been extended to the general
model, where both the coupling between sites, i.e., the kinetic
energy, and the Coulomb interaction have been included.
Philipps-Universität Marburg
Physics
opus:1149
urn:nbn:de:hebis:04-z2005-04395
https://doi.org/10.17192/z2005.0439
Stokes-Regel
2005-08-24
Physics
Physik
In this thesis the quantum optical properties of disordered
semiconductors have been investigated. After merging together the
latest results of two different fields, namely semiconductor optics
and disordered semiconductors, we were able to describe the
interaction of the quantized light field and the disordered
semiconductor at a fully microscopical level. We have used a
one-dimensional tight-binding model. The underlying Hamiltonian
describes free electrons and photons, the Coulomb interaction and the
light--matter interaction at dipole level. Disorder is taken into
account by varying the energies of sites. The effect of
lattice vibrations (phonons) has been omitted and the microscopic
electron--electron scattering has been included by a phenomenological
damping parameter.
Absorption and photoluminescence spectra are determined by the
time evolution of the microscopic polarization and photon assisted
polarization, respectively. Thus we derived the general equation of
motion for the purely electronic and photon assisted polarization of
the disordered system. Applying the cluster expansion for these
quantities we have truncated them at single-particle level, i.e.,
Hartree--Fock level. Assuming stationary carrier populations we have
given an analytical solution for both equations of motion. The
solution of the equation of the motion of the polarization turned out
to be the famous Elliott formula of absorption and we have obtained a
similar expression for the photoluminescence spectrum, too.
Evaluating our analytical results numerically, we have investigated
the Stokes shift, the influence of direct and indirect nature and
of disorder on photoluminescence spectra, the thermodynamic relation
of absorption and luminescence and the lifetime distribution.
We have seen that the disorder induces a Stokes shift, which depends
on the temperature of the carriers and on the Coulomb interaction.
The latter does not change the presence of the Stokes shift, it only
decreases its size through enhancing the optical matrix elements for
the low-energy transitions. The temperature has turned out to be the
other essential parameter, since the Stokes shift considerably
decreases or even disappears for high temperatures.
The analysis of the direct and indirect nature has shown that disorder
obviously destroys the original electronic structure of the material and the
underlying direct or indirect nature can no longer be distinguished in
photoluminescence spectra for strong enough disorder. On the other
hand, we find it remarkable that even for relatively large disorder
the spectra still differ clearly from each other. The temperature is
important here as well, since this difference is more pronounced at
low temperature.
In the case of the thermodynamical relation between absorption and
luminescence disorder plays a crucial role. Our results have shown
that stronger disorder leads to smaller or even vanishing deviations
of the calculated luminescence from its thermodynamical value.
In our lifetime distribution study we have proved that the Coulomb
interaction does not play a significant role if a short-range disorder
potential is present. A transition from a log-normal to a power-law
distribution has also been formed as the disorder increases.
In the last Chapter of the present thesis the angular photonic
correlation has been investigated. After the derivation of the
polarization--polarization correlation function
$U_{\hbar\omega}(\Delta q)$ we have analytically shown for an
ensemble of independent two-level systems that
$U_{\hbar\omega}(\Delta q)$ carries all information on the spatial
position of emitters as well as the complete disorder potential. The
method of how to extract these data from the correlation function has
also been presented. Then the method has been extended to the general
model, where both the coupling between sites, i.e., the kinetic
energy, and the Coulomb interaction have been included.
Quantum optics (for lasers, see 42.55.-f and 42.60.-v; see also 42.65.-k Nonlinear optics; 03.65.-w Quantum mechanics)
Amorpher Festkörper
Disordered semiconductors
Physik
2005-09-26
Nichtlineare Optik
https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2005/0439/cover.png
opus:1149
Stokes shift
Lifetime
urn:nbn:de:hebis:04-z2005-04395
Halbleiterphysik
Publikationsserver der Universitätsbibliothek Marburg
Universitätsbibliothek Marburg
Philipps-Universität Marburg
Excitons and related phenomena
monograph
Ungeordnetes System
Optik
Photoluminescence, properties and materials
Microscopic Modeling of Photoluminescence in Disordered Semiconductors
Mikroscopische Modellierung der Photolumineszenz im ungeordneten Halbleiter
Fachbereich Physik
doctoralThesis
Bozsoki, Peter
Bozsoki
Peter
Disordered solids
2022-04-12
Thermodynamical relation
English
Photoluminescence
Theory
2005
https://doi.org/10.17192/z2005.0439
ppn:13337937X
ths
Prof.
Thomas
Peter
Thomas, Peter (Prof.)
105
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Amorpher Halbleiter
In dieser Dissertation werden die quantenoptischen Eigenschaften des
ungeordneten Halbleiters untersucht. In einer Kombination zweier
Gebiete, das der Halbleiteroptik und das der ungeordneten Halbleiter,
haben wir die Wechselwirkung zwischen dem gequantelten Lichtfeld und
dem ungeordneten Halbleiter mikroskopisch beschrieben. Wir haben ein
eindimensionales tight-binding Modell benutzt, für das wir einen
Hamiltonian aufgestellt haben. Er beschreibt die freien Elektronen
und Photonen, die Coulomb Wechselwirkung und die Licht-Materie
Wechselwirkung in Dipolnäherung. Der Effekt der Gitterschwingungen
(Phononen) wird vernachlässigt und die mikroskopische
Elektron-Elektron Streuung wird durch einen phänomenologischen
Dämpfungsparameter beschrieben.
Die Absorption und die Photolumineszenz werden aus der
Zeitentwicklung der mikroskopischen Polarisation und der
photonenassistierten Polarisation bestimmt. Dazu haben wir die
allgemeinen Bewegungsgleichungen für die elektronische und
photonenassistierte Polarisation für ein ungeordnetes System
hergeleitet. Durch Benutzung der Clusterentwicklung haben wir die
Hierarchie auf der Ebene der Einteilchenstufe, d.h. der
Hartree--Fock Näherung, abgeschnitten. Indem wir eine
stationäre Elektronpopulation angenommen haben konnten wir eine
analytische Lösung für beide Bewegungsgleichungen angeben. Die
Lösung der Bewegungsgleichung der Polarisation ist die berühmte
Elliott Formel. Wir haben ein ähnliches Ergebnis auch für die
Photolumineszenz erhalten.
Durch eine numerische Auswertung unseres analytischen Ergebnisses
ha\-ben wir die Stokes Shift, den Einfluss des direkten und indirekten
Charakters und der Unordnung auf die Photolumineszenzspektren, die
thermodynamische Beziehung zwischen der Absorption und der
Lumineszenz und die Lebensdauerverteilung untersucht.
Wir sahen, dass die Unordnung eine Stokes Shift induziert, die von
der Temperatur und der Coulomb Wechselwirkung abhängt. Die
Wechselwirkung ändert nicht die Anwesenheit der Stokes Shift, sie
reduziert nur ihre Grösse durch die Erhöhung die optischen
Matrixelemente für übergänge bei niedrigen Energien. Die Temperatur
stellt einen weiteren kritischen Parameter neben der Unordnung dar,
denn die Stokes Shift verschwindet für hohe Temperaturen.
Die Analyse des direkten und indirekten Charakters zeigt, dass die
Unordnung selbstverständlich die ursprüngliche elektronische
Struktur des geordneten Materials zerstört. Der zu Grunde liegende
direkte oder indirekte Charakter kann nicht mehr in den
Photolumineszenzspektren erkannt werden, wenn die Unordnung stark
genug ist. Andererseits finden wir es bemerkenswert, dass sich die
Spektren auch für relative grosse Unordnung deutlich
unterscheiden. Die Temperatur geht auch als wichtiger Parameter hier
ein, da dieser Unterschied für tiefe Temperatur besser ausgeprägt
ist.
Im Fall der thermodynamischen Relation zwischen Lumineszenz und
Absorption ist die Unordnung die zentrale Grösse. Unsere
Ergebnisse zeigen, dass stärkere Unordnung einen kleineren oder
verschwindenden Unterschied zwischen der gerechneten Photolumineszenz
und ihrer thermodynamischen Approximation erzeugt.
In unserer Untersuchung der Lebensdauerverteilung beweisen wir, dass
die Coulomb Wechselwirkung keine signifikante Rolle spielt, wenn das
Unordnungspotential eine kleine Längenskala besitzt. Ein Übergang
von der log-normal Verteilung zu einem Potenzgesetz wird beobachtet
wenn die Unordnung erhöht wird.
Im letzten Kapitel dieser Arbeit wird die photonische
Winkelkorrelation untersucht. Nach der Herleitung der
Polarisations--Polarisations Korrelationsfunktion $U_\hbar\omega
\pa\Delta q$ zeigen wir analytisch für ein Ensemble von
unabhängigen Zweiniveausystemen, dass $U_\hbar\omega \pa\Delta
q$ alle Information über die örtliche Position der Emitter
sowie auch das gesamte Unordnungspotenzial enthält. Wir
beschreiben eine neue Methode, wie man diese Information aus die
Korrelationsfunktion gewinnen kann. Danach wird die Methode für
ein allgemeines Modell ausgebaut, in dem auch die Kopplung zwischen
den Sites, d.h. die kinetische Energie sowie die
Coulombwechselwirkung berücksichtigt sind.
Diese Ergebnisse sind nur die erste Schritt in Richtung auf das
endgültige Ziel, ein vollständiges Verständnis und die
Beschreibung der quantenoptischen Effekte in ungeordneten
Halbleitern zu erreichen. Daher ergeben sich noch viele offene
Fragen, die viele Möglicheiten für weitere Forschung eröffnen.
Es wird derzeit ein Experiment geplant, das Daten für die
photonische Winkelkorrelation in der spontanen Emission in
ungeordneten Halbleiterstrukturen liefern wird. Wir hoffen, dass wir
diese mit unserer neuen Methode erfolgreich interpretieren
können.
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