opus:2854 2010 urn:nbn:de:hebis:04-ed2010-00064 Fachbereich Physik Untersuchung der Adsorptionsdynamik von Ethen auf Silizium(001) 2010-05-27 Ethen monograph application/pdf Adsorptionsdynamik https://doi.org/10.17192/ed.2010.0006 Lipponer, Marcus Lipponer Marcus 2010-05-27 https://archiv.ub.uni-marburg.de/ed/2010/0006/cover.png Ziel dieser Arbeit war es, die Adsorptionsdynamik von Ethen auf der Si(001)-Oberfläche zu untersuchen. Dafür wurde mittels Molekularstrahl und King-and-Wells-Methode die Reaktivität des Systems als Funktion der kinetischen Energie der Ethenmoleküle, der Temperatur der Siliziumoberfläche sowie des Auftreffwinkels der Moleküle untersucht. Die Verwendung eines Molekularstrahls erlaubte dabei zum ersten Mal für dieses System energie- und winkelaufgelöste Messungen des Haftkoeffizienten. Ein Schwerpunkt dieser Arbeit lag auf dem Umbau einer bestehenden Molekularstrahlapparatur. Insbesondere wurde die technische Realisierung der King-and-Wells- Messmethode in dieser Apparatur aufgebaut. Darüber hinaus wurden weitere technische Verbesserungen wie eine neue elektronische Choppersteuerung für die Messung von Flugzeitspektren zur Bestimmung der Energieverteilung der Moleküle im Molekularstrahl umgesetzt. Für die Messungen des Haftkoeffizienten von Ethen wurde die kinetische Energie im Molekularstrahl Ekin zwischen 75 bis 230 meV sowohl mittels Heizen der Düse wie auch mittels "seeded-beam“-Technik variiert. Für alle Probentemperaturen wurde ein Abnehmen des Haftkoeffizienten mit der kinetischen Energie beobachtet. Dabei wurde kein Unterschied zwischen der "seeded-beam“-Technik und der Energievariation durch Heizen der Düse beobachtet. Bei Variation der Oberflächentemperatur Ts zwischen 79 K und 672 K fiel der Anfangshaftkoeffizient s0 von 0.75 auf annähernd 0 ab. Auch sank die erreichte Maximalbedeckung fifi max stark mit steigender Probentemperatur. Bei den hier durchgeführten Messungen wurde bei der gewählten Strahlenergie Ekin und Probentemperatur Ts keine Abhängigkeit des Anfangshaftkoeffizienten s0 vom Einfallswinkel des Strahls festgestellt. Der maximale Haftkoeffizient von Ethen auf Si(001) wurde bei Ekin = 75 meV und Probentemperatur Ts = 79 K zu s0 = 0:75 absolut bestimmt. Die in dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen zur Adsorptionsdynamik von Ethen auf Si(001) ergänzen das bisher in der Literatur gezeichnete Bild des Systems hervorragend. Der mit steigender Strahlenergie fallende Haftkoeffizient bestätigt die Erwartung eines nicht-aktivierten Adsorptionspfades. Die Insensitivität dieses Verhaltens auf den Grad der Anregung innerer Freiheitsgrade, wie durch den Vergleich von "seeded-beam“-Technik und Heizen der Düse gezeigt wurde, weist darauf hin, dass Rotationen und Vibrationen keinen entscheidenden Beitrag zur Adsorptionsdynamik im untersuchten Parameterraum leisten. Der mit steigender Probentemperatur fallende Haftkoeffizient ist in qualitativer Übereinstimmung mit früheren Messungen und stützt die Interpretation der Adsorption über einen Precursorzustand. Durch die absolute Bestimmung des Haftkoefizienten war es aber darüber hinaus möglich, die Analyse im Rahmen des Kisliuk-Modells zu verbessern und damit die Energetik des Systems neu zu bestimmen. Bei den durchgeführten Messungen fällt besonders auf, dass auch die Maximalbedeckung der Oberfläche stark von der Probentemperatur abhängt. So wurde bei tiefen Temperaturen eine Verdopplung der Maximalbedeckung relativ zur Maximalbedeckung bei Raumtemperatur beobachtet. Zur Erklärung dieses Phänomens wurden Modelle entwickelt, die auf einem langlebigen, mobilen Precursorzustand bei tiefen Temperaturen aufbauen. Eine endgültige Aussage kann aber auf der Grundlage der vorliegenden Ergebnisse nicht getroffen werden. Für weitere Untersuchungen des Systems Ethen/Si(001) wäre es deshalb wünschenswert, die aktuelle Bedeckung der Oberfläche mit einer alternativen Messmethode zu überprüfen, um zwischen den möglichen Modellvorstellungen unterscheiden zu können. Weiterhin könnte in Kombination mit einer Messmethode, die, im Gegensatz zur King-and-Wells-Methode, auch zur Messung kleiner Haftkoeffizienten geeignet ist, die Dynamik der Reaktion in Abhängigkeit der Probenbedeckung noch besser untersucht werden. Dafür wurde in dieser Arbeit schon ein Aufbau zur Messung der Oberflächenbedeckung mittels optischer Frequenzverdoppelung integriert. Weiterhin könnten winkelabhängige Messungen bei höheren kinetischen Energien und Oberflächentemperaturen das gewonnene Bild abrunden. Ethylen Philipps-Universität Marburg Silizium Publikationsserver der Universitätsbibliothek Marburg Universitätsbibliothek Marburg German masterThesis Silicium Physics Physik Physik