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Titel: Quantitative Evaluation of the Interfaces in III/V Semiconductors with Scanning Transmission Electron Microscopy
Autor: Han, Han
Weitere Beteiligte: Volz, Kerstin (Prof. Dr.)
Veröffentlicht: 2017
URI: https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2017/0776
DOI: https://doi.org/10.17192/z2017.0776
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2017-07763
DDC: Physik
Titel(trans.): Quantitative Evaluation der Schnittstellen in III/V Halbleitern mit Rasterdurchstrahlungselektronenmikroskopie
Publikationsdatum: 2017-12-19
Lizenz: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0

Dokument

Schlagwörter:
Kontrastsimulation, Auswertungsmethode

Summary:
In order to understand the principles of HAADF imaging and also to implement the contrast simulations efficiently and effectively, simulations about HAADF imaging are carried out. The results clearly show that TDS can significantly influence the collected intensity at the detector. In order to include TDS during the simulation in this study, frozen phonon approach can be applied. Frozen phonon considers TDS through averaging HAADF images calculated from different atom configurations. To save computing time and resources, the influences of the number of phonon configurations on simulated image intensities are investigated. It is proven that 15 phonon configurations is enough to pro- vide a robust result for the multi slice simulation within a reasonable computing time. In addition, intensities of group III and group V atomic columns together with back- ground positions for GaAa, GaP, (Ga0.5In0.5)P are calculated to investigate the origin of background intensity and its influences on individual sublattice intensities. Two quantitative evaluation methods, namely Q-method and BIMS, are introduced in this study. They have been successfully applied to characterize material systems with both the non-chemically sensitive background and the chemically sensitive background, respectively. With respect to the (GaIn)As/GaAs material systems with non-chemically sensitive backgrounds, Q-method is applied. To obtain trustable results, a 2-dimensional thickness gradient correction is performed, and the influences of factors (such as cross talk, strain relaxation, projection effect), which can significantly affect the characterization, are also discussed. To make fair comparisons between different samples, two criteria to determine the interface abruptness, namely 90/10 evaluation approach and error function fitting approach, are given and applied for all the samples investigated in the current study. In addition, the chemical homogeneity of the QW is also introduced as a characteristic for evaluation. Followed by the introduction of these fundamental properties, the influences of growth conditions, like growth temperature, growth interruption temperature and time, on the chemical composition and on the interface abruptness are investigated. For samples with the same growth and growth interruption temperature, it can be stated that the growth temperature of (GaIn)As can strikingly influence the indium dis- tribution at both the QW and the interface. Growth at 625 ◦C leads to an inhomogeneous indium distribution at the QW as well as an intermixed interface. Meanwhile, the ap- plication of growth interruptions can significantly homogenize the indium distribution at both the QW and the interface. Through the comparison with simulations, the bottom interfaces of (GaIn)As grown on GaAs are shown to be abrupt. Therefore, for samples with different growth and growth interruption temperatures, only the top interfaces of (GaIn)As are investigated. Besides the above mentioned results, it can be concluded that an abrupt interface, generated at low temperature (525 ◦C), can be easily degenerated into an intermixing interface with a high interruption temperature of 625 ◦C. Similarly, an intermixed interface, formed at 625 ◦C, can also be improved by growth interruption at 525 ◦C. With respect to the (GaIn)P/GaAs material systems with chemically sensitive back- grounds, the above mentioned method can not be applied any more. As a result, BIMS, based on Q-method, is developed. The image background intensity and its influences on quantitative evaluation of the chemical composition are presented. It is found that the chemical composition characterization across the interface is impossible, if the image background intensity is not subtracted from the original image. With this method, the atomic resolution after background intensity subtraction can be kept for further evalua- tion. As expected, composition depth profiles and interface morphology strongly depend on the growth conditions. A reduction of the growth temperature from 625 ◦C to 525 ◦C can lead to a more abrupt heterointerface. The introduction of a GaP interlayer can improve the interface morphology. Nonetheless, this interlayer also results in an increased separation between the constituent QW and the barrier. With this method, the existence of an island-like structure at the interface can be shown and analyzed quantitatively. In the current study, the determination of the chemical composition map is based on a linear assumption between the collected intensity of the atomic column and its chemical concentration. Although the quantitative evaluation of the interface morphology and chemical homogeneity of the QW is hardly influenced by the assumption, it is still of great importance to derive the exact chemical composition of each atomic column, especially at the interface, in order to better control the lattice constant and the band gap. To aid these processes, a massive number of simulations of (GaIn)As super cells with different indium compositions needs to be carried out. Then a five-dimensional database can be created, which is composed of x, y, z space dimensions, one compositional dimension as well as one dimension of the collection angle covering both high and low angle ranges. Based on the database, the relationship between the sublattice intensity and the corresponding chemical composition can be derived and applied for the calculation of the chemical composition of individual atomic columns with great accuracy. In this study, only electron signals from high angles are made use of to carry out the quantitative evaluation. With the database, electrons scattered at low angles can also be used for the analysis. It is found that the image background intensity can significantly influence the quanti- tative evaluation of chemical composition maps. In fact, the image background intensity can also be used to determine the local sample thickness and the chemical composition of corresponding atomic columns, since it depends on both the thickness and the average atomic number of the crystal. Therefore, the calculated background intensity map in this study can be converted into a thickness map or a chemical composition map. To fulfill the purpose, background intensities of experimental images needs to be compared with those of the five-dimensional database. Then, a thickness map or a chemical composition map can be derived.

Zusammenfassung:
Um die Prinzipien der HAADF-Bildgebung zu verstehen und um die Kontrastsimula- tionen effizient und effektiv umzusetzen, werden Simulationen der HAADF-Bildgebung durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen deutlich, dass TDS die gesammelte Intensität am Detektor signifikant beeinflussen kann. Um TDS während der Simulation in diese Studie einzubeziehen, kann die ”frozen-phonon” Methode angewendet werden. Dieses Modell betrachtet TDS durch Mittelung der HAADF-Bilder, die aus verschiedenen Atomkonfig- urationen berechnet wurden. Um Rechenzeit und Ressourcen zu sparen, werden die Ein- flüsse der Anzahl der Phonon-konfigurationen auf simulierte Bildintensitäten untersucht. Es wird gezeigt, dass 15 Phonon-Konfigurationen ausreichen, um ein robustes Ergeb- nis für die ”multi-slice” Simulation innerhalb einer vernünftigen Rechenzeit zu liefern. Darüber hinaus werden die Intensitäten der Atomsäulen der Gruppe III und der Gruppe V zusammen mit den Hintergrundpositionen für GaAa, GaP, (Ga0,5In0,5)P berechnet, um den Ursprung der Hintergrundintensität und ihre Einflüsse auf einzelne Untergitterinten- sitäten zu untersuchen. In dieser Studie werden zwei quantitative Auswertungsmethoden, nämlich Q-Methode und BIMS, eingeführt. Sie werden erfolgreich angewendet, um Materialsysteme sowohl mit dem nicht chemisch sensitiven Hintergrund als auch mit dem chemisch sensitiven Hintergrund zu charakterisieren. In Bezug auf die (GaIn)As/GaAs-Materialsysteme mit nicht von der Komposition ab- hängige Hintergründen wird die Q-Methode angewendet. Um vernünftige Ergebnisse zu erzielen, wird eine zweidimensionale Dickengradientenkorrektur durchgeführt und die Einflüsse der Faktoren (wie ”cross talk”, Spannungsrelaxation, Projektionseffekt), die die Charakterisierung erheblich beeinträchtigen können, werden ebenfalls diskutiert. Um einen fairen Vergleich zwischen verschiedenen Stichproben herzustellen, werden zwei Kri- terien zur Bestimmung der Rauigkeit der Grenzflächen, nämlich die 90/10-Auswertungs- Methode und Fehlerfunktion Fit Methode, für alle in der aktuellen Studie untersuchten Proben angewendet. Darüber hinaus wird die chemische Homogenität des QW als Merk- mal für die Auswertung eingeführt. Gefolgt von der Einführung dieser fundamentalen Eigenschaften werden die Einflüsse von Wachstumsbedingungen wie Wachstumstemper- atur, Wachstumsunterbrechungstemperatur und -zeit auf die chemische Zusammenset- zung und auf die Grenzflächenablauf untersucht. Bei Proben mit der gleichen Wachstums- und Wachstumsunterbrechungstemperatur, kann festgestellt werden, dass dieWachstumstemperatur von (GaIn)As die Indium-Verteilung sowohl im QW als auch an der Grenzfläche auffallend beeinflussen kann. Das Wachstum bei 625 ◦C führt zu einer inhomogenen Indium-Verteilung im QW sowie einer vermis- chten Grenzfläche. Die Anwendung der Wachstumsunterbrechungen kann die Indium- Verteilung sowohl im QW als auch an der Grenzfläche signifikant homogenisieren. Durch den Vergleich mit Simulationen wird gezeigt, dass die unteren Grenzflächen von (GaIn)As auf GaAs abrupt sind. Daher werden bei Proben mit unterschiedlichen Wachstums- und Wachstumsunterbrechungstemperaturen nur die oberen Grenzflächen von (GaIn)As un- tersucht. Neben den oben erwähnten Ergebnissen kann man darauf schlie�en, dass eine abrupte Grenzfläche, die bei niedriger Temperatur (525 ◦C) erzeugt wird, mit einer ho- hen Unterbrechungstemperatur von 625 ◦C leicht zu einer vermischten Grenzfläche wird. Ähnlich kann eine vermischte Grenzfläche, die bei 625 ◦C gebildet wird, auch durchWach- stumsunterbrechung bei 525 ◦C verbessert werden. In Bezug auf die (GaIn)P/GaAs-Materialsysteme mit Komposition abhängige Hinter- gründen kann das erwähnte Verfahren nicht mehr angewendet werden. Daher wird BIMS, basierend auf Q-Methode, entwickelt. Die Bildhintergrundintensität und ihre Einflüsse auf die quantitative Auswertung des chemischen Komposition werden eingeführt. Es wird festgestellt, dass die Bestimmung der chemischen Komposition über die Grenzfläche un- möglich ist, wenn die Bildhintergrundintensität nicht von dem Originalbild subtrahiert wird. Mit dieser Methode kann die atomare Auflösung nach der Hintergrundintensitäts- Subtraktion zur weiteren Auswertung beibehalten werden. Wie erwartet, hängen Kom- positionstiefenprofile und Grenzflächenmorphologie stark von den Wachstumsbedingun-gen ab. Eine Verringerung der Wachstumstemperatur von 625 ◦C auf 525 ◦C kann zu eine abrupten Heterogrenzfläche führen. Die Einführung einer GaP-Zwischenschicht kann die Grenzflächenmorphologie verbessern. Trotzdem führt diese Zwischenschicht auch zu einer erhöhten Trennung zwischen dem konstituierenden QW und der Barriere. Mit dieser Methode kann die Existenz einer inselförmigen Struktur an der Grenzflächen gezeigt und quantitativ analysiert werden. In der aktuellen Studie basiert die Bestimmung der chemischen Kompositions auf der Annahme dass zwischen der integrierten Intensität der Atomsäulen und ihrer chemis- chen Komposition eine linear Beziehung besteht. Obwohl die quantitative Auswertung der Grenzflächenmorphologie und der chemischen Homogenität des QW kaum von dieser Annahme beeinflusst wird, ist es immer noch sehr wichtig, die genaue chemische Kompo- sition jeder Atomsäule, insbesondere an der Grenzfläche, abzuleiten, um die Gitterkon- stante und die Bandlücke besser kontrollieren zu können. Um dies zu unterstützen, muss eine große Anzahl von Simulationen von (GaIn)As-Superzellen mit unterschiedlichen In- dium Gehalt durchgeführt werden. Dann kann eine fünfdimensionale Datenbank erstellt werden, die aus den Raumdimensionen x, y, z, der Komposition Dimension sowie der Di- mension des Detektorwinkels besteht, die sowohl hohe als auch niedrige Winkelbereiche abdeckt. Basierend auf der Datenbank kann die Beziehung zwischen der Untergitterinten- sität und der entsprechenden chemischen Komposition abgeleitet und für die Berechnung der chemischen Komposition einzelner Atomsäule mit großer Genauigkeit angewendet werden. In dieser Studie werden nur Elektronensignale unter hohen Winkeln verwen- det, um die quantitative Auswertung durchzuführen. Mit der Datenbank können auch Elektronen, die in niedrige Winkeln gestreut werden, für die Analyse verwendet werden. Es wird festgestellt, dass die Bildhintergrundintensität die quantitative Bewertung der chemischen Kompositions signifikant beeinflussen kann. Tatsächlich kann die Bildhinter- grundintensität auch verwendet werden, um die lokale Probendicke und die chemische Komposition der entsprechenden Atomsäulen zu bestimmen, da sie sowohl von der Dicke als auch von der durchschnittlichen Atomzahl des Kristalls abhängt. Daher kann die berechnete Hintergrundintensitätskarte in dieser Studie in eine Dickenkarte oder eine Kompositionskarte umgewandelt werden. Um dies zu erreichen, müssen Hintergrundin- tensitäten der experimentellen Bilder mit denen der fünfdimensionalen Datenbank ver- glichen werden. Dann kann eine Dickenkarte oder eine Kompositionskarte abgeleitet werden.


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