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Titel: Laser-induzierte Selbstorganisation an äußeren und inneren Grenzflächen
Autor: Nürnberger, Philipp
Weitere Beteiligte: Hampp, Norbert (Prof. Dr.)
Veröffentlicht: 2017
URI: https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2017/0516
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2017-05167
DOI: https://doi.org/10.17192/z2017.0516
DDC: Chemie
Titel(trans.): Laser-induced self-organization at external and internal interfaces
Publikationsdatum: 2017-08-17
Lizenz: https://rightsstatements.org/vocab/InC-NC/1.0/

Dokument

Schlagwörter:
surface plasmon polaritons (SPP), Laser-induced self-organization, Laser-induzierte periodische Oberflächenstrukturen, Oberflächenplasmon-Polaritonen, Laser-induzierte periodische Oberflächenstrukturen, Oberflächenplasmon-Polaritonen, Laserlicht-Materie Wechselwir, Laser-induzierte Selbstorganisation, Laser-induced periodic surface structures (LIPSS), Laserlicht-Materie Wechselwir, laser light-matter interaction, Laser-induzierte Selbstorganisation

Zusammenfassung:
Das Leitmotiv der vorliegenden Disseration ist es, das Wissensspektrum über Laser-induzierte Selbstorganisation in Folge der Wechselwirkung zwischen linear polarisierten Nanosekunden-Laserpulsen (~ 5-8 ns) bei einer Wellenlänge von 532 nm mit unterschiedlichen Substraten, z.B. Leitern, Halbleitern und Dielektrika, zu erweitern. Die kumulative Arbeit ist in zwei Abschnitte gegliedert, die sich mit der Entstehung eines einzigartigen Selbstorganisationsprozesses, der als laser-induced periodic surface structures (LIPSS) bezeichnet wird, an äußeren und inneren Grenzflächen beschäftigt. Im ersten Abschnitt wird gezeigt, dass die Mikrokristallinität der äußeren Grenzfläche eines Substrates die Orientierung von LIPSS beeinflusst. Explizit wird dies mit Hilfe von polykristallinem Edelstahl EN 1.4301 dargestellt, auf dem LIPSS durch die Kristallorientierung einzelner Kristallite beeinflusst und begrenzt werden. Im Gegensatz zu monokristallinem Silizium (100) werden auf EN 1.4301 ungewöhnliche LIPSS-Orientierungen erzeugt, die nicht mit den state-of-the-art-Theorien erklärt werden können. Dadurch kann der bislang unbekannte, direkte Einfluss der Kristallinität eines Substrates auf LIPSS nachgewiesen werden. Im zweiten Abschnitt wird der gegenseitige Einfluss von LIPSS und den inneren Grenzflächen verschiedener Schichtsysteme untersucht. In einer Pionierstudie wird das Laser-induzierte Legierungs- und Entlegierungsverhalten zwischen Gold (Au) und Silizium (Si), auf Submikrometerebene innerhalb von Nanosekunden, untersucht. Dazu wird eine dünne Au-Schicht thermisch in Au-Nanopartikel mit einem Durchmesser zwischen 5 nm und 50 nm entnetzt. Die anschließende Bestrahlung der Au-Nanopartikel mit ns-Laserpulsen führt zur Entstehung von periodisch angeordneten AuSi-Nanobahnen (LIPSS), deren elektrische Leitfähigkeit mit Hilfe der conductive-atomic fore microscopy (C-AFM) nachgewiesen werden konnte. Die Periodizität und Orientierung der AuSi-Nanobahnen kann durch den Einfallswinkel der Laserstrahlung kontrolliert werden. Desweiteren verursachen LIPSS eine mesoporöse Modifikation von Si an der Grenzfläche zwischen AuSi-Nanobahnen und dem Si-Substrat. Mesoporöses Si findet Anwendung in verschiedenen fortschrittlichen Entwicklungen. Das Laser-induzierte Legierungsverhalten konnte zwischen weiteren Metallen, z.B. Platin, Silber und Kupfer, mit Silizium wiederholt werden. Zudem konnten LIPSS als Hilfsmittel verwendet werden, um Kupfersilicid-Nanokristalle mit kontrollierter Ausrichtung wachsen zu lassen. Dazu werden dünne Kupferfilme per Sputter Deposition auf monokristallinen Silizium (100)-Substraten abgeschieden, die von einer dünnen, natürlichen Oxidschicht bedeckt sind. Anschließend werden diese Proben mit linear polarisierten Nanosekunden-Laserpulsen bestrahlt. Die Bestrahlung führt gleichzeitig zum pulsed laser-induced dewetting (PliD) des Kupferfilms und zur Entstehung von periodischen Kupfer-Nanodrähten (LIPSS), die teilweise in die Oxidschicht und das darunterliegende Silizium eingesunken sind. Diese LIPSS begünstigen zunächst die Keimbildung und anschließend das Wachstum von Kupfersilicid-Nanokristallen, wenn die Proben in einer Formiergasatmosphäre (95% N_2 /5% H_2) auf 500°C erhitzt werden. Abschließend wurde ein starker Einfluss der Siliziumdioxid (SiO_2)-Schichtdicke auf die Entstehung von LIPSS in SiO_2/Si-Schichtsystemen festgestellt. Die SiO_2-Schichtdicke bestimmt, welche Grenzfläche des Schichtsystems die Entstehung bzw. Orientierung von LIPSS kontrolliert. Auf dünnen SiO_2-Schichten kann die Erzeugung von LIPSS gut durch die kurzzeitige Entstehung einer flüssigen Si-Schicht erklärt werden. Surface plasmon polaritons (SPP), die an der Grenzfläche Luft/geschmolzenes Si angeregt werden können, tragen dabei zur senkrechten Orientierung von LIPSS, im Bezug auf die Polarisationsrichtung der einfallenden Laserstrahlung, bei. Die Orientierungsrichtung von LIPSS dreht sich um 90°, sobald die (SiO_2)-Schichtdicke die Eindringtiefe von SPP in die Oxidschicht übertrifft. Die nun parallel zu Polarisation ausgerichteten LIPSS können durch die Interferenz zwischen dem einfallenden elektromagnetischen Lichtfeld und angeregten elektromagnetischen Plasmaoszillationen im Volumen des (SiO_2) erklärt werden. Innerhalb des SiO_2-Schichtdickenbereiches zwischen 80 nm und 120 nm wechselt die dominierende Orientierungsrichtung. Es werden sogar senkrecht überlagerte LIPSS beobachtet, die durch die Wechselwirkung beider Plasmonenwellen entstehen. Diese Wechselwirkung kann durch Abätzen der SiO_2-Schicht mit Hilfe von Fluorwasserstoffsäure (Flusssäure) nachgewiesen werden. \\ Zusammengefasst bietet die vorliegende Dissertation zahlreiche Einblicke in bislang unbekannte Aspekte der Entstehung von LIPSS. Zudem ebnen die durchgeführten Untersuchungen den Weg für mögliche, technische Anwendungsbereiche von LIPSS, bspw. in der Mikroelektronik oder Halbleitertechnologie.

Summary:
The aim of the present dissertation is to expand the range of knowledge about laser-induced selforganization resulting from linearly polarized nanosecond-laser pulses (~ 5-8 ns) at a central wavelength of 532 nm, which interact with different substrate materials, e.g. conductors, semi-conductors and dielectrics. The cumulative work is seperated into two parts which deal in detail with the formation of a unique selforganization phenomenon denoted as laser-induced periodic surface structures (LIPSS) on external and internal boundary surfaces. \\ In the first part, the influence of the substrate microcrystallinity on the orientation of LIPSS is demonstrated. On polycrystalline stainless steel EN 1.4301, the expansion of LIPSS is limited to the grain size of EN 1.4301, and furthermore, is affected by the crystal orientation of the individual grains. In contrast to monocrystalline silicon (100), additional orientions of LIPSS are found on EN 1.4301, which are not covered by the state-of-the-art-theories and thus determine the crystallinitiy of a substrate for an unknown factor, which directly influences the formation of LIPSS. \\ In the second part, the effects of LIPSS on internal boundary surfaces of layered systems, and vice versa, are investigated. LIPSS are demonstrated to induce alloying and dealloying processes between gold (Au) and silicon (Si) in submicron spatial confinements and with nanosecond temporal resolution. A thin film of Au can be thermally dewetted into Au-nanoparticles with a size in the range from 5 nm - 50 nm. Subsequent illumination of these Au-nanoparticles with ns-laserpulses leads to the formation of periodically aligned AuSi-ribbons (LIPSS), which were found to be electrically conductive by conductive-atomic fore microscopy (C-AFM). Also, the design of AuSi-LIPSS can be controlled by the incident angle of the laserpulses. In addition, the internal interface between Au and Si is modified by LIPSS, facilitating the development of mesoporous Si, which attracts attention in several sophisticated applications. The laser-induced alloying was repeated with other metals, e.g. platinum, silver and copper. Apart from the alloying effects LIPSS were found to be a versatile tool for the controlled growth and alignment of copper-silicide nanocrystals. Thin copper films were sputter-deposited onto single crystal silicon (100) substrates with a thin oxide layer, and subsequently exposed to linearly polarized nanosecond laser pulses. The irradiation triggers \textit{pulsed laser-induced dewetting} (PliD) of the Cu film and simultaneous formation of periodic Cu-nanowires (LIPSS), which partially penetrate the oxide layer to the Si substrate. These LIPSS act as nucleation centers for the growth of CuSi-nanocrystals during thermal processing at 500°C under forming gas (95% N_2 /5% H_2) atmosphere. As a third aspect, a strong influence of silicondioxide (SiO_2)-layer thicknesses on the formation of LIPSS in SiO_2/Si-layered systems is demonstrated. The SiO_2-layer thickness determines which interface of the system controls the formation, i.e. the orientation, of LIPSS. For thin SiO_2-layers LIPSS formation by ns-laser pulses may be nicely explained assuming a thin layer of molten silicon. Surface plasmon polaritons (SPP) excited at the interface air/molten Si primarily contribute to the formation of LIPSS with a perpendicular orientation towards the incident light polarization. As SiO_2 layers exceed the theoretically determined penetration depth of SPP into SiO_2, the orientation of LIPSS rotates by 90 degrees, showing parallel alignment towards the incident light polarization. The parallel alignment of LIPSS may be interpreted in terms of interference between the incident light field and the electric fields of bulk electron plasma waves. Irradiation of SiO_2-layers in the transition range of 80 nm to 120 nm causes the formation of orthogonally superimposed LIPSS. These crossed LIPSS result from the interaction of both formation mechanisms, visualized by etching off the SiO_2 layer with hydrofluoric acid. \\ In conclusion, the dissertation provides insights into several unknown aspects of LIPSS formation. Moreover the conducted research paves the way for potential applications of LIPSS, e.g. microelectronics and semiconductor devices.


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