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Titel:Spektrale Verbreiterung von Terahertz-Pulsen mittels eines Schottkykontakt-Wellenleiters
Autor:Velauthapillai, Ajanthkrishna
Weitere Beteiligte: Koch, Martin (Prof. Dr.)
Veröffentlicht:2017
URI:https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2017/0471
DOI: https://doi.org/10.17192/z2017.0471
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2017-04710
DDC: Physik
Titel(trans.):THz-whitelight generation in a Schottkycontact waveguide
Publikationsdatum:2017-06-22
Lizenz:https://rightsstatements.org/vocab/InC-NC/1.0/

Dokument

Schlagwörter:
whitelight generation, 2D Materialien, THz, Schottkycontact, photoluminescence, Wellenleiter, Waveguide, Schottkykontakt, Frequenz, Terahertz, exciton, Exzitonen, Photolumineszenz, Schottkycontact, Terahertz, Waveguide, frequency broadening, Weisslichtgeneration, 2D materials, whitelight generation, spectral broadening, THz, Wellenleiter, Niedrigdimensionale Materialien, Schottkykontakt, frequency broadening

Zusammenfassung:
„Daß ich erkenne, was die Welt Im Innersten zusammenhält,...“ fragt nicht nur Faust im gleichnamigen Meisterwerk von Goethe, sondern ist auch heute noch eine der zentralen Fragen der modernen Physik. Wie ist Materie aufgebaut? Welche Wechselwirkungen liegen vor? Was ist die Zusammensetzung oder die chemische Struktur? Um all diese Fragen zu beantworten, entwickelten Wissenschaftler im Laufe der Jahrhunderte eine Vielzahl von Methoden. Eine der am meisten eingesetzten ist die Spektroskopie. Eine einfache und naive Beschreibung von Spektroskopie könnte lauten: Entschlüsselung von Materialeigenschaften mit Hilfe von Licht. Abhängig von der Frequenz und der verwendeten Methode können unterschiedliche Informationen aus einer Probe gewonnen werden. Im infraroten Wellenlängenbereich können mit Hilfe von Raman-Spektroskopie die Phononen-Moden untersucht werden, Röntgenspektroskopie enthüllt die innere Struktur von Kristallen, Radiowellen werden in der Kernspinresonanzspektroskopie (NMR) verwendet, um die elektronische Umgebung und die Wechselwirkung einzelner Atome zu untersuchen. Die THz-Spektroskopie kann mittels charakteristischer Absorptions- und Emissionsspektren Moleküle identifizieren. Bei all diesen Methoden ist eine genaue Kontrolle über die Beschaffenheit des verwendeten Lichts essentiell. Die drei wichtigsten Parameter, gerade in der IR-Spektroskopie, sind: hohe spektrale Auflösung, hohe Sensitivität und ein großer zugänglicher Spektralbereich. Im Rahmen des ersten Teils dieser Dissertation wird ein neuartiges Verfahren vorgestellt, welches verwendet werden kann, um den nutzbaren Spektralbereich bei spektroskopischen Messungen zu erweitern. Zur Verifikation wird die THz-Zeitbereichsspektroskopie verwendet und anhand dieser der Mechanismus erläutert. Denn gerade dort ist der technologische Aufwand, um ein breiteres Spektrum zu erreichen, enorm. Der THz-Frequenzbereich wurde erst spät erschlossen, da lange Zeit effiziente Erzeugungs- und Detektionsmechanismen gefehlt haben, um diesen Frequenzbereich zwischen Mikrowellen und infrarotem Licht zu erreichen. THz-Frequenzen sind zu hoch, um diese mit reinen elektronischen Methoden, üblicherweise bewegte Ladungsträger innerhalb eines Bandes, zu erreichen, aber auch zu niedrig, um diese direkt optisch, durch atomare oder interband Übergänge in Festkörpern, zu erzeugen. Erst 1975 entwickelte D.H Auston eine optoelektronische Methode, um THz-Strahlung leicht zu erzeugen und zu detektieren und ebnete damit den Weg für die moderne THz-Spektroskopie. Im Rahmen dieser Dissertation wird eine neue Möglichkeit vorgestellt, um ein THz-Spektrum zu erweitern unabhängig von der Art und Weise der Erzeugung und Detektion der THz-Strahlung. In dieser Arbeit soll durch die Verwendung eines gleichrichtenden Schottkykontakts in Wellenleitergeometrie ein Halbleiterbauelement entwickelt werden, welches nachträglich in ein bestehendes Spektrometer eingesetzt werden kann und ein bestehendes Frequenzspektrum erweitern kann. Dadurch sollen experimentell höhere Frequenzen für die spektroskopische Auswertung zugänglich werden, welche bisher ein zu schlechtes Signal-zu-Rausch Verhältnis haben. Die Dissertation enthält einen zweiten Teil, welcher im Rahmen eines Forschungsaufenthalts in der Gruppe von Prof. Tony Heinz im Zeitraum von 2013 bis 2014 an der Columbia Universität in New York entstanden ist. Auch dieser Teil beschäftigt sich mit der Wechselwirkung von Licht mit dünnen Schichten und behandelt dabei eines der zentralen Ziele der experimentellen Halbleiterphysik: das Verständnis der optischen und elektronischen Eigenschaften neuartiger Halbleitermaterialien. Im Fokus der Untersuchungen steht dabei ein neuartiger niedrigdimensionaler Halbleiter: organisch-anorganischer Perowskit Kristall. Niedrigdimensionale Halbleiter weisen ein erhebliches Potential gegenüber vergleichbaren Volumenhalbleitermaterialien auf, da ihre elektronischen und optischen Eigenschaften über die Dimension und Geometrie ihres Aufbaus gezielt eingestellt und technologisch ausgenutzt werden können. In den letzten Jahrzehnten etablierte niedrigdimensionale Halbleiterstrukturen sind Quantenfilme, Quantendrähte und Quantenpunkte, die zwei-, ein- bzw. nulldimensionale Systeme in z. B. Verbindungshalbleitermaterialsystemen realisieren. Eine Einschränkung der Dimensionalität in Bezug auf die Eigenschaften dieser Strukturen wird hier im zweidimensionalen Fall durch Schichtstrukturen erreicht, die immer noch aus vielen Moleküllagen eines Halbleitermaterials bestehen. Durch die seit einiger Zeit mögliche Erzeugung von neuen „wirklich“ zweidimensionalen Materialien, die aus nur einer einzigen Moleküllage bestehen, sind jetzt auch diese neuartigen Festkörper und ihre beeindruckenden physikalischen Eigenschaften immer mehr in den Fokus der Forschung gerückt. Ihre prominentesten Vertreter sind Graphen, Molybdändisulfid (MoS2) und Bismuttellurid (Bi2Te3). grep -P "[\x80-\xFF]" Die ersten systematischen Studien an niedrigdimensionalen Festkörpern wurden ermöglicht durch Fortschritte in der Synthese von Halbleiterheterostrukturen und reichen zurück bis in die erste Hälfte des letzten Jahrhunderts. Die frühesten Strukturen, die für Untersuchungen zur Verfügung standen, waren Quantenfilme. Diese bestanden aus einem einigen Nanometer dünnen Film eines Halbleitermaterials, eingebettet zwischen zwei Barriereschichten eines Materials mit größerer Bandlückenenergie. Für Ladungsträger innerhalb der Quantentöpfe stellt die Diskontinuität im Bandverlauf aufgrund der unterschiedlichen Bandlückenenergien eine Potentialbarriere dar. Eine solche Barriere beeinflusst die freie Beweglichkeit der Ladungsträger in der entsprechenden Raumrichtung und sie können deshalb als quasi-zweidimensional betrachtet werden. Dieser sogenannte „Quantum-Confinement-Effekt“ tritt auf, wenn die Quantenfilmschichtdicke, also die Potentialtopfbreite, in der Größenordnung der Wellenfunktionsausbreitung im Ortsraum ist, wobei in vielen Fällen direkt die Wirkung auf Exzitonen (Coulomb-gebundenen Elektron-Loch-Paaren) betrachtet wird. Dieser Einschlusseffekt wirkt sich deutlich auf die Ein- und Vielteilcheneigenschaften des Materials aus. Quantenfilmstrukturen weisen im Vergleich zu räumlich ausgedehnten Volumenhalbleitern derselben chemischen Zusammensetzung unterschiedliche und definiert einstellbare Eigenschaften auf. Zum Beispiel ist in Quantenfilmen die Coulomb Wechselwirkung zwischen Ladungsträgern sowie die Licht-Materie Kopplung wesentlich stärker als in den ausgedehnten Volumenmaterialien der gleichen chemischen Zusammensetzung. Auch die Streuung von Elektronen an Gitterschwingungen, also an Phononen, wird durch die eingeschränkte Dimensionalität stark beeinflusst. Klassische Halbleiterheterostrukturen haben heutzutage das wissenschaftliche Forschungsfeld bereits hinter sich gelassen und den Weg in das alltägliche Leben mit zahlreichen Technologieanwendungen gefunden. Effiziente lichtemittierende Dioden oder Halbleiterlaser, rauscharme Detektoren und hochfrequente Feldeffekttransistoren wären jedoch ohne die vorherigen Bemühungen in der wissenschaftlichen Grundlagenforschung undenkbar. Als Monolage verwirklichte zweidimensionale Materialien sind erst seit kurzem zugänglich. Sie bestehen aus einer makroskopisch ausgedehnten einzigen atomaren oder molekularen Schicht und stellen somit die dünnste mögliche Realisierung des jeweiligen Festkörpers dar. Der prominenteste Vertreter dieser Gruppe von Materialien ist sicherlich Graphen. Graphen ist eine zweidimensionale Modifikation von Kohlenstoff, bestehend aus nur einer hexagonal angeordneten Monolage von Kohlenstoffatompaaren. Obwohl die ersten theoretischen Studien schon Mitte des 20. Jahrhunderts veröffentlicht wurden und die ersten experimentellen Versuche, Graphen zu synthetisieren auch in diese Zeit fallen, ist es erst 2004 gelungen makroskopische zweidimensionale Kohlenstoffschichten herzustellen und eindeutig zu charakterisieren. Seither haben sich einige tausend Publikationen mit diesen neuartigen Festkörpern beschäftigt. Diese hohe Anzahl ist dabei nicht auf die einfache Verfügbarkeit von Graphen zurückzuführen, sondern vielmehr auf dessen außergewöhnlichen Eigenschaften. Eine der interessantesten davon, gerade im Vergleich zum dreidimensionalen Gegenstück der Kohlenstoffmodifikation Graphit, ergibt sich aus der Bandstruktur von Graphen. An den sechs Eckpunkten der Brillouinzone, den K-Punkten, berühren sich Valenz- und Leitungsband, sodass sich um die K-Punkte eine lineare Dispersionsrelation ergibt. Daraus resultiert, dass sich Elektronen in Graphen formal wie masselose und ultrarelativistische Teilchen verhalten. Graphen ist leichter, härter und flexibler als alle bislang bekannten elektrischen Leiter und wird daher als „Wundermaterial“ der Zukunft angesehen. Für die Entdeckung und die ersten grundlegenden Experimente an Graphen erhielten Andre Geim und Konstantin Novoselov 2010 den Nobelpreis für Physik. Durch die bei der Synthese von Graphen gewonnenen Erkenntnisse sind in den letzten Jahren einige weitere zweidimensionale Halbleiter verfügbar geworden. Dazu gehören unter anderem atomar dünne Platten aus Molybdändisulfid (MoS2), Molybdändiselenid (MoSe2), Bismuttellurid (Bi2Te3), Bohrnitrid (BN), Niobiumdiselenid (NbSe2), Wolframdisulfid (WS2) und Bismut-Strontium-Calcium-Kupferoxid (Bi2Sr2CaCu2Ox). Diese Materialien sind jedoch bei weitem noch nicht so gut erforscht wie Graphen. Auch sie weisen signifikante Eigenschaftsunterschiede im Vergleich zu den dreidimensionalen Gegenstücken auf. Zum Beispiel zeigt sich im Grenzfall zur Monolage von Molybdändisulfid (MoS2) ein Übergang vom indirekten zum direkten Halbleiter. Bismuttellurid hat nachweislich nicht nur eine extrem niedrige Wärmeleitfähigkeit und eine sehr hohe elektrische Leitfähigkeit, sondern auch vergrößerte thermoelektrische Koeffizienten. All diese neuen Materialien lassen sich in einer Art Bilbliothek zusammenfassen, wobei auch die verschiedensten Kombination untereinander als Heterostrukturen realisiert werden können, um maßgeschneiderte Materialien herzustellen. Im Rahmen dieser Arbeit soll ein neues Materialsystem zu dieser Bibliothek hinzugefügt werden: Ultradünne kristallinie Lagen von organisch-anorganischen Perowskitkristallen (OIPC).

Summary:
Spectroscopic techniques have become ever more important in the field of research and development. Especially THz time-domain spectroscopy is an emerging field with versatile applications allowing for the characterization of the optical and dielectric properties of materials. However, the bandwidth of THz emitters are typically in the range of only a few THz and are limited by exterior factors as the used laser system or the techniques available for the emission and detection of THz radiation. The most common emitter and detector schemes use photoconductive antennas to emit and detect THz radiation. Indeed, the bandwidth of a THz antenna is limited by the design and the used material. Yet, to get the most insight into physical properties it is preferable to have a broad THz spectrum. However, the broader the desired spectrum the more complicated the setup gets. It is shown in this thesis that this limitation can be compensated through a new Schottky waveguide approach. As this tool works independently of the used laser system or emitter, it can therefore be implemented in almost every setup to gain broader THz frequencies. The first part of the dissertation discusses the physics behind the Schottky contact waveguide by applying a phenomenological model to explain the functionality of the device. The underlying principle of the broadening effect corresponds to the rectifying properties of the Schottky contact inside the waveguide. Unambiguous attribution of the spectral extension of waveguidepropagating pulsed radiation is given in a study of a GaAs-goldbased Schottky contact with n-doped intersection and a test sample only consisting of intrinsic and highly doped semiconductor material. On the high frequency edge of the spectrum a signal increase of more than two orders of magnitude could only be observed on samples with rectifying junctions. Not all observed effects could be explained in this work e.g. the shift of the zero-crossing of the gold sample at high electrical fields still remains unsolved. The proposed Schottky contact waveguide approach is scalable and we expect, that by tailoring waveguides with specific properties, this technique to become employable in a wide range of applications where a broad spectrum is needed. This work can be considered as the first step towards THz-whitelight generation independently of the used lasersystem. The thesis contains a second part on experiments which I carried out during a research stay in the group of Prof. Tony Heinz at Columbia University in the City of New York from 2013 to 2014. Again the light-matter interaction of thin material layers is studied. Yet, this work is only loosely linked to the main part of the thesis. Since graphene has been established as an excellent basis for fundamental research and applications, researchers all over the world have been intensively exploring other layered materials that form stable and atomically thin two-dimensional (2D) layers. These 2D materials, such as semiconducting transition metal dichalcogenide monolayers (e.g.MoS2,WS2) or insulating hexagonal boron nitride (h-BN) exhibit very different electronic and optical properties from graphene, while sharing its mechanical robustness and integrity. The focus of the second part of the thesis lies on the light matter coupling of nanosheets of organic inorganic perovskite crystals (OIPC). The OIPCs crystals with thickness down to that of a single unit cell (2.4 nm) were prepared by mechanical exfoliation. These materials differ from other known 2D van-der-Waal layers in being hybrid: Organic compound intrinsically bound into a layered inorganic crystal. To study the electronic and excitonic behaviour of OIPCs we have carried out optical spectroscopy measurements. The most remarkable feature is the extremely strong absorption (25 %) at room temperature at the excitonic transition with a spectral width of about 100 meV. Taking into account the reduction of the effective electric field at the surface of the dielectric substrate we estimate the intrinsic absorption, which we would measure for a suspended layer, to be even higher, i.e. about 37 %. The strong decrease of the layer thickness leads to a significant increase of the exciton binding energy up to 490 meV due to the change in the dielectric environment. The influence of the interface between the substrate and the OIPC modifies the structure of the material. For example an always present structural phase transistion in thick OIPCs which normally occurs slightly below room temperature is surpressed in about half of the measured samples. Our suggestion is that the intimate contact between ultrathin layers and substrate inhibits the expected phase transistion. The unique properties of the OIPC-nanosheets make these materials attractive for investigating novel optical and transport physics as well as studying their surface and interface properties.

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