Physik https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2017/0058/cover.png doctoralThesis Physics Physik Im Jahr 1960 berichten T. H. Maiman et al. von dem ersten Laser, ein mit einer Blitzlampe optisch gepumpter Rubinlaser [1]. Die Demonstration dieses ersten Lasers war ein großer Erfolg für ein neues Wissenschaftsgebiet. Noch im selben Jahr wird der elektrisch gepumpte Helium-Neon-Laser demonstriert, der auch heute noch in Laboren zu finden ist und oft als Beispielmodell in Vorlesungen präsentiert wird [2]. Im weiteren Verlauf der 60er Jahre rücken auch Halbleiterlaser immer mehr in den Fokus. Pionierarbeit leisten hier H. Krömer und Z. I. Alferov, die die Entwicklung von Halbleiterlasern mit Doppelheterostruktur nachhaltig geprägt haben und dafür im Jahr 2000 den Nobelpreis erhielten [3]. Die nächste Entwicklung bei den Halbleiterlasern war die Realisierung von Quantenfilmen als optisches Gewinnmedium in den 70er Jahren [25]. Dieser Entwicklungsschritt war zudem auch eng mit den großen Fortschritten in der Wachstumstechnologie von Halbleiterschichten verknüpft. Im Jahr 1975 wird schließlich der erste optisch gepumpte Quantenfilm-Laser von J. P. van der Ziel realisiert [4]. Das Gewinnmedium beinhaltet dabei 50 GaAs/(AlGa)As Quantenfilme, musste zu der Zeit aber noch auf 15 K gekühlt werden und das Erreichen der Laserschwelle erforderte hohe optische Pumpintensitäten von 36 kW/cm². Erste elektrische Quantenfilm-Laser wurden ebenfalls in den 70er Jahren demonstriert, hier lag der Schwellenstrom aber bereits in Größenordnungen, die nicht fernab von heutigen Lasern sind. Bis heute wurden Halbleiterlaser stetig weiterentwickelt. Insbesondere konnten nicht nur die Laserschwelle, -Effizienz und Ausgangsleistung verbessert werden, sondern es wird mittlerweile auch ein sehr großer Wellenlängenbereich durch Halbleiterlaser abgedeckt, der sich vom ultravioletten über den gesamten sichtbaren und nah- bis ferninfraroten Bereich erstreckt. Weiterhin wird heutzutage mit Diodenlasern ein Massenmarkt bedient. Sie sind, oft unmerklich, in den Alltag integriert. Typische Anwendungen finden sich in Computermäusen, in Bar-Code-Scannern, in CD-, DVD- oder Blu-ray-Laufwerken und in Smartphones [6]. Hervorzuheben ist allerdings die Verwendung als Transmitter in glasfasergestützten Netzwerken für Telekommunikation und Datentransfer. Der mit Abstand am weitesten verbreitete Halbleiterlaser ist der VCSEL (englisch: vertical-cavity surface-emitting laser). Im Jahr 2014 wird die Zahl der verkauften VCSEL, seit der Erfindung in den 80ern, auf über eine Milliarde geschätzt [7]. Das Akronym VCSEL beschreibt wesentliche Merkmale dieses Lasers. Gleichzeitig dient es als Abgrenzung von einem Kantenemitter, bei dem die Laser-Strahlung in der Ebene der Quantenfilme propagiert und senkrecht zu den Bruchkanten der Halbleiterstruktur austritt. Ein VCSEL besitzt hingegen monolithisch gewachsene Laserspiegel, die einen Resonator (Kavität) senkrecht, bzw. vertikal, zu den Quantenfilmebenen bilden. Die Laserstrahlung tritt demzufolge vorzugsweise aus der Oberfläche anstatt aus den Kanten der Struktur aus. Diese Arbeit befasst sich mit einem dem VCSEL sehr ähnlichen Laser, dem VECSEL (englisch: vertical-external-cavity surface-emitting laser). Im Vergleich zum VCSEL besitzt der VECSEL nur einen monolitisch gewachsenen Spiegel. Der nun fehlende zweite Resonatorspiegel wird dafür durch einen externen Laserspiegel ersetzt. Zudem werden die meisten VECSEL mittels eines anderen Lasers optisch gepumpt. Die resultierende Anordnung entspricht somit der eines Scheibenlasers, weswegen der VECSEL alternativ auch oft SDL (englisch: semiconductor disk laser) oder OPSL (english: optically pumped semiconductor laser) genannt wird [8, 9]. Auch wenn VECSEL bereits kommerziell erhältlich sind, ist der Markt bei weitem nicht vergleichbar mit dem der VCSEL. Gründe dafür sind unter anderem höhere Produktionskosten und das durch die Erfordernis des Pumplasers auch komplexere und größere Produkt. Dafür hat der VECSEL aber andere vorteilhafte Eigenschaften, die sich in einzigartiger Weise kombinieren lassen. Beispielsweise eröffnen sich vielfältige Möglichkeiten durch den externen Resonator. Zum einen können Variationen der Spiegel genutzt werden, um den Laserstrahl in seiner Strahlqualität zu optimieren. Andererseits können aber auch optische Elemente in dem Resonator arrangiert werden, wie etwa doppelbrechende Filter, um schmale Linienbreiten zu erzwingen, nichtlineare optische Kristalle für die hocheffiziente intra-kavitäre Frequenzverdopplung oder auch sättigbare Absorber-Spiegel für Modenkopplung. Diese Vielfalt trifft nun auf den bereits erwähnten großen Wellenlängenbereich, der durch Halbleiterlaser erreicht wird. Entsprechend wurde seit der ersten Demonstration des VECSELs im Jahr 1997 von M. Kuznetsov et al. [10] eine Vielzahl unterschiedlicher VECSEL Systeme präsentiert. Einen sehr guten Überblick über die bisher realisierten Emissionswellenlängen und Lasereigenschaften geben die bereits (zu unterschiedlichen Themen) erschienenen Reviews [8–9, 11–14]. In Abhängigkeit von der Anwendung ist die Erfordernis der optischen Pumpquelle im Gegensatz zu elektrischem Pumpen nicht zwingend ein Nachteil. Ein VECSEL kann als ein Konverter von dem Pumplicht zu der eigentlich emittierten VECSEL Strahlung gesehen werden. Diese Umwandlung betrifft aber nicht nur die Strahlqualität oder beispielsweise die Linienbreite, sondern insbesondere auch die Wellenlänge. Dies ermöglicht die Wahl eines Pumplasers, der nicht zwingend eine bestimmte Wellenlänge besitzen muss, aber dafür kosteneffizient sein kann. Eine ausgereifte und kosteneffiziente Lasertechnologie ist beispielsweise in Form von (AlGa)As/GaAs Diodenlasern mit einer Emissionswellenlänge bei 808 nm verfügbar. Viele der bisher erforschten VECSEL sind daher auf diese Pumpwellenlänge optimiert. Um einen effizienten Laser zu erhalten, muss ein möglichst großer Teil des Pumplichts von dem VECSEL Chip absorbiert und in Ladungsträger umgewandelt werden, die dann für den Laserprozess zur Verfügung stehen. Durch die geringe Schichtdicke von nur einigen Nanometern absorbieren die Quantenfilme allerdings nur einen Bruchteil des Pumplichts. Das führt zu dem häufig verwendeten Prinzip des Barrierepumpens, also des Pumpens der Schichten, welche die Quantenfilme umschließen und um ein vielfaches dicker als die Quantenfilme sind. Die Bandlücke des Barrierenmaterials kann zudem so gewählt werden, dass eine hinreichende Absorption des Pumplichts vorhanden ist. Mit dieser Methode konnte beispielsweise eine Lasereffizienz von 60 % erreicht werden [15]. Der alternative Ansatz, das direkte Pumpen der Quantenfilme, ist also mit einer deutlich geringeren Lasereffizienz verbunden und wurde daher auch weitaus weniger erforscht [8, 16–18 ]. In der vorliegenden Arbeit, werden 808 nm barrierengepumpte VECSEL auf GaAs-Basis untersucht. Ein etabliertes Quantenfilmdesign ist das (GaIn)As/GaAs Materialsystem. Hiermit wurden bisher Emissionswellenlängen zwischen 920 nm – 1.2 μm realisiert. Dieser Bereich ist allerdings auf der kurzwelligen und langwelligen Seite fundamental begrenzt. Je kurzwelliger die Emissionswellenlänge etwa wird, desto flacher werden die Potentialtöpfe für die Elektronen und Löcher in den Quantenfilmen. Dies kann zu einer erheblichen Reduktion der Ladungsträgerlebensdauer führen, die dann nicht mehr strahlend über den Laserübergang rekombinieren. Auf der langwelligen Seite ist das System hingegen durch die Kristallverspannung begrenzt, die das Wachstum von hochqualititativen Quantenfilmen nur bis zu einer gewissen Indiumkonzentration ermöglicht. Ziel dieser Arbeit ist die Optimierung von VECSELn in drei verschiedenen Wellenlängenbereichen aus dem genannten Spektrum zwischen 920 nm – 1.2 μm. Zunächst werden dafür VECSEL bei 1 μm Emissionswellenlänge untersucht. Bei dieser Wellenlänge wurden die effizientesten und leistungsstärksten VECSEL demonstriert. Die Rekordausgangsleistung liegt bei über 100 W [20, 21]. Die maximale Ausgangsleistung bei 920 nm hingegen ist 12 W [15], und bei 1180 nm 50 W [19]. Daher dient die bereits ausführlich untersuchte Schichtkonfiguration für 1 μm Emissionswellenlänge in dieser Arbeit als Referenz. In Kapitel 2 werden hierfür zunächst die Grundlagen des VECSELs zusammengefasst. Anschließend, in Kapitel 3, wird ein experimentelles Analyseverfahren entwickelt, um eine vollständige Charakterisierung von VECSEL Chips zu ermöglichen. Eine besondere Größe eines VECSELs ist das sogenannte Detuning. Kapitel 3 widmet sich ebenfalls der experimentellen Bestimmung dieses Parameters anhand von temperatur-abhängigen Reflexions- und Photolumineszenzmessungen. Der Einfluss des Detunings auf die Lasereffizienz wird insbesondere in Kapitel 4 untersucht. Hierfür wird ein Experiment entwickelt, in dem das Detuning gezielt manipuliert werden kann. Mit einer für dieses Experiment ausgewählten Probe wird so der starke Einfluss des Detunings auf die Lasereffizienz quantifiziert. Kapitel 5 befasst sich mit VECSELn für Emissionwellenlängen zwischen 920 nm – 950 nm. Dafür werden zwei verschiedene Quantenfilmdesigns und die damit verbundenen Quantentopftiefen diskutiert und experimentell untersucht. Der entscheidende Parameter, bei dem sich die Designs unterscheiden, ist daher die Zusammensetzung der Barriere. Als Resultat können leistungslimitierende Faktoren identifiziert werden, auf dessen Grundlage in Zukunft optimierte VECSEL für diesen Wellenlängenbereich realisiert werden können. Der letzte Teil der Arbeit, Kapitel 6, befasst sich mit VECSELn für Emissionswellenlängen um 1.2 μm. Im Speziellen wird hier ein Typ-II Quantenfilmdesign untersucht, das sogar Emissionswellenlängen über 1.4 μm ermöglicht. In einem solchen Design sind Elektronen und Löcher räumlich voneinander getrennt. Das hier vorgestellte Design besteht aus zwei (GaIn)As Quantenfilmen, die einen Ga(AsSb) Quantenfilm umschließen. Der Verlauf des Leitungsbands über die drei Quantenfilme gleicht einem „W“, worin der Name „W“-Quantenfilm seinen Ursprung hat. Dementsprechend ist die Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Elektronen in den beiden äußeren (GaIn)As Quantenfilmen konzentriert, wohingegen sie im mittleren Ga(AsSb) Quantenfilm deutlich reduziert ist. Genau der gegenteilige Verlauf liegt im Valenzband vor, d.h. die Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Löcher ist in dem Ga(AsSb) Quantenfilm konzentriert. Insgesamt ist aber ein ausreichender Überlapp der Elektron- und Lochwellenfunktionen vorhanden, sodass die Ladungsträger bildlich gesprochen über die Grenzfläche der Quantenfilme rekombinieren können. Die Energie dieses räumlich indirekten Übergangs ist aber, wie in Kapitel 6 gezeigt wird, deutlich kleiner als die der direkten Übergänge in den separaten Quantenfilmen. Dieses Prinzip ermöglicht es, Materialien mit großer Bandlücke zu kombinieren, um eine langwellige Emission zu erhalten. Das Konzept ist besonders attraktiv für Emissionswellenlängen im mittleren Infrarotbereich, für den es ursprünglich auch konzipiert wurde. Obwohl bereits einige Laser mit solch einem Quantenfilmdesign demonstriert wurden, ist dessen Anwendung für VECSEL noch unerforscht. Der erste VECSEL mit dem beschriebenen Quantenfilmdesign wird in dieser Arbeit demonstriert. Die Methoden aus Kapitel 3 werden angewandt, um das neue Lasersystem vollständig zu charakterisieren. Es wird offengelegt, dass ein Typ-II VECSEL fundamental andere Funktionsmechanismen im Vergleich zu Typ-I VECSELn besitzt. Dies bezieht sich insbesondere auf die Abhängigkeit der Lasereffizienz vom Detuning. Das Ergebnis des Kapitels sind Optimierungsvorschläge für künftige Typ-II VECSEL, mit denen die Entwicklung effizienter Typ-II VECSEL mit Emissionswellenlängen über 1.2 μm als erfolgversprechend angesehen werden kann. Fachbereich Physik Philipps-Universität Marburg [79] C. Lammers et al., “Gain spectroscopy of a type-II VECSEL chip,” arXiv preprint arXiv:1608.05250, Appl. Phys. Lett., accepted 2016. [54] K. G. 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Krömer and Z. I. Alferov who obtained the Nobel prize for the development of the double heterostructure diode lasers [3]. Then, in the 70’s, it was realized that the semiconductor lasers could be significantly improved, if quantum wells (QWs) are employed as gain media. However, the underlying physical mechanisms were not well known and subject of ongoing research. Especially, the growth of QWs and the therewith connected development of the epitaxy was a challenge. The next milestone in the development of semiconductor lasers was accompanied by the research on epitaxy techniques. In 1975, the first optically pumped QW laser was demonstrated by J. P. van der Ziel et al. [4]. The laser gain region comprises 50 GaAs/(AlGa)As QWs and had to be cooled to a temperature of 15°K in order to achieve threshold with pump intensities of 36 kW/cm². First electrical pumped devices were also demonstrated at the end of the 70’s. For instance, in 1979, room temperature operation was reported with a single QW as gain medium and with a threshold current of 2 kA/cm² by Tsang et al. [5]. To date, QW lasers have been steadily improved concerning the thresholds, output powers, power consumption, and also concerning the range of accessible emission wavelength. Laser operation has been demonstrated from the ultraviolet, to the optical, near- and mid-infrared wavelength regime. In particular, diode lasers have become a mass product and are found in many everyday life’s electronics. For example, they are used for sensors in computer mice, barcode scanners, CD, DVD or Blu-ray disk drives, and smartphones [6]. However, the most important application today is their utilization as transmitters in fiber-optic communications, which satisfies the need for the transmission of high data volumes. The by far widest spread diode laser is the vertical-cavity surface-emitting laser (VCSEL). In 2014 it was estimated that the number of sold VCSELs, since its invention in the late 80’s, has passed the one billion mark [7]. The term VCSEL is related to its basic operation principle and its differentiation to edge emitting diode lasers. In an edge-emitter, the laser resonator is formed by inherently existing edges of the cleaved semiconductor structure. Consequently, the directionality of the laser is in the plane of the QWs and perpendicular to these edges. In contrast, the VCSEL comprises monolithically grown high reflective laser mirrors, which form a laser cavity perpendicular, or vertical, to the QW planes. The laser light is emitted from the surface instead from the edges. This thesis is dedicated to a very similar kind of semiconductor laser, namely the vertical-external-cavity surface-emitting laser (VECSEL). In comparison to a VCSEL, one of the monolithic laser mirrors is removed and replaced by an external mirror. Moreover, VECSELs are optically pumped, resulting in a scheme which is similar to other solid state disk lasers. Accordingly, the VECSEL is also often referred to as semiconductor disk laser (SDL), or optical-pumped semiconductor laser (OPSL) [8, 9]. Although VECSELs are also commercially available, the market is not comparable to the above-mentioned scale in case of VCSELs. The reasons are essentially higher manufacturing costs and more specific fields of application. Instead, a VECSEL can provide a unique, highly specialized laser source, optimized for a desired application. Since the first demonstration of the VECSEL in 1997 by Kuznetsov et al. [10], several reviews and text books have been published, which summarize the achieved results in these fields [8, 9, 11–14]. Owing to the external cavity, it combines the great wavelength versatility of semiconductor lasers with outstanding properties of other solid state lasers. Examples are their high beam quality with almost ideal circular beam profile, or a low intensity noise. Moreover, the intra-cavity elements can be used to manipulate the VECSELs operation mode. Birefringent filters can be applied to force single-frequency operation, saturable absorbing mirrors for mode-locking, or nonlinear crystals for highly efficient intra-cavity frequency conversion. Selected highlights of these results will also be presented at the relevant sections in the course of this thesis. As mentioned, a VECSEL is usually optically pumped. Depending on the application, the requirement of an additional pump source in comparison to electrical pumped diode lasers is not necessarily a disadvantage. A VECSEL can also be regarded as a converter between the pump light and the actually emitted VECSEL light. This kind of conversion cannot only involve the above-mentioned features, like a rectification of the beam quality or intensity noise of a pump laser, mode-locking or single-frequency operation. More importantly, also the emission wavelength of the pump laser can be converted. This enables the application of a pump device, which is not necessarily bound to a specific wavelength, but cost-efficient. A mature and cost-efficient laser technology is for instance provided by fiber-coupled GaAs/Al(GaAs) laser diodes with emission wavelength at 808 nm and which is used for most VECSEL devices. However, to obtain an efficient device, a strong absorption of the pump light is required, which is not provided by the absorption of the thin quantum wells. Instead, a high absorption can be provided by the barriers which enclose the QWs. This concept is called barrier-pumping, accordingly, and turned out to be very effective. At room temperature operation optical input to output efficiencies close to 60 % are achieved [15]. The opposite concept, namely “in-well” pumping, involves critically reduced laser efficiencies and, thus, is less attractive and has been studied to a smaller extent [8, 16–18]. In the present thesis, 808 nm barrier-pumped VECSELs on GaAs-substrates are investigated. A QW design for these devices is the well-explored (GaIn)As/GaAs system. The functionality, physics and capabilities of these devices are introduced in chapter 2. In fundamental operation, i.e. without intra-cavity frequency conversion, the accessible wavelength range with this material system reaches from 920 nm to 1.2 μm [15, 19]. However, close to the borders of this range, the output powers are significantly impaired due to fundamental limitations. At 1 μm, the most powerful VECSELs have been reported, so far. Output powers in excess of 100 W could be achieved [20, 21]. In contrast, a maximum output power of 12 W is achieved at 920 nm [15] and an output power of 50 W at 1180 nm [19]. Interestingly, there are no reports of (GaIn)As/GaAs VECSELs emitting either below 920 nm, or beyond 1.2 μm. The interest in efficient devices in the mentioned wavelength range, is primarily driven by highly efficient intra-cavity frequency-doubling, which gives access to Watt level output powers in the visible range. So far, output powers in the order of 20 W can be achieved with VECSELs emitting green and yellow wavelength [22, 23]. Nevertheless, due to the restriction of the fundamental emission from the (GaIn)As/GaAs QWs, there is still a lack of high-power devices in the blue and red. In this thesis, it is investigated how VECSELs can be optimized to provide more powerful devices in the future. VECSELs from three regimes within the mentioned wavelength range are investigated in chapters 3 – 6. A mature 1 μm emitting sample used is to demonstrate the experimental methods for fundamental studies on VECSELs (chapter 3). The methods comprise the evaluation of laser power curves and spectra, detailed structural studies using photoluminescence and reflectance measurements, modal gain studies, and also thermal resistance analysis. Such complete study of a 1 μm sample yields a reference which enables detailed comparisons to the samples at other wavelengths, also applying other design concepts (chapters 5 and 6). Accordingly, these studies will also be carried out for all other samples throughout the chapters 4 – 6. One key parameter in VECSELs is the so called detuning (cf. chapter 2). Due to its importance, its influence is discussed and studied in chapter 4, also by means of a mature 1 μm emitting sample. The knowledge of its impact on the VECSEL’s performance will also help to identify or exclude performance limitations in chapters 5 and 6. Chapter 5 deals with the short-wavelength limitation of barrier-pumped GaAs-based VECSEL structures around 920 nm. It is discussed that the shallow QW depth is a factor which fundamentally limits the material gain, as charge carriers can be thermally reemitted from the QWs into the barriers. Possible QW designs for emission wavelength between 920 nm – 950 nm are discussed. The performances and properties of VECSELs with the discussed designs are studied and compared to the 1 μm emitting reference sample. The other border of accessible wavelength with the (GaIn)As/GaAs system is at the wavelength of about 1.2 μm. Indeed, an excellent confinement potential is found here, but it is the crystal strain which sets stringent limitations to the growth of the QWs. An alternative QW design on GaAs substrates and for the emission at 1.2 μm and beyond is provided by a type-II QW. In such a QW, electrons and holes are spatially separated. If designed appropriately, their recombination happens across the material interfaces which causes a reduced transition energy in comparison to the materials band gaps. Although diode lasers based on type-II QW designs have already been realized and studied, this concept is not explored yet for the application in VECSELs. Instead, other approaches have been followed in the past, such as (GaIn)(NAs)/GaAs QWs or QDs. In chapter 6, the approach with type-II QWs is studied by means of the (GaIn)As/Ga(AsSb)/GaAs system. The design is discussed in detail and preliminary photoluminescence studies are carried out to evaluate the potential for the use as gain medium. Afterwards, the first type-II VECSEL is demonstrated and studied by the methods from chapter 3. Overall, this thesis presents novel design concepts to increase the already stunning wavelength range of VECSELs even further. VECSEL urn:nbn:de:hebis:04-z2017-00589 Laser Halbleiter 2016