Quantum Dots: Synthesis, Characterization and electrochemical sensing for life sciences

Subjects of the present dissertation are the synthesis, and the characterization of colloidal Quantum dots and their application in electrochemical biosensors for biological and life sciences. This study splits into two parts. The first part consists on the synthesis and the characterization of vari...

Ausführliche Beschreibung

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Bibliographische Detailangaben
1. Verfasser: Sabir, Nadeem
Beteiligte: Parak, Wolfgang (Prof. Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Englisch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2016
Physik
Schlagworte:
GMP
Online Zugang:PDF-Volltext
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Inhaltsangabe: Gegenstand der vorliegenden Dissertation ist die Synthese und Charakterisierung kolloidaler Quantenpunkte und ihre Anwendung in elektrochemischen Biosensoren für Biologie- und Lebenswissenschaften. Diese Studie teilt sich in zwei Teile. Der erste Teil setzt sich aus der Synthese und Charakterisierung verschiedener Arten von Quantenpunkten (QPs) zusammen wie dotierte (CdS:Mn und CdS/Mn:ZnS/ZnS Kern/Hülle) sowie undotierte (CdS, CdS/ZnS Kern/Hülle, CdSe und CdSe/ZnS Kern/Hülle) QPs. Der zweite Teil bezieht sich auf die Herstellung eines bio-elektrochemischen Sensors auf Basis von CdS/ZnS QPs. Mn-dotierte CdS und CdS/ZnS-QPs wurden in organischen Lösungsmittel synthetisiert wobei Mn-Ionen zunächst in CdS-QPs (CdS:Mn) eingebracht wurden. Im Falle der CdS/ZnS-QPs wurden Mn-Ionen in eine dünne Schicht aus ZnS (bestehend aus 2 molekularen Einzelschichten) eingebracht, welche nach Mn-dotierung mit zwei weiteren ZnS Einzelschichten versiegelt wurde. Um die optischen Eigenschaften Mn-dotierter CdS/ZnSQPs zu untersuchen, wurde ein System basierend auf strahlungsfreiem Fluoreszenz- Resonanzenergietransfer erarbeitet, wobei zusätzlich Farbstoffmoleküle (ATTO633) als Akzeptor in die Polymerhülle eingebracht wurden. Die Polymerhülle wurde verwendet, um die kolloidale Stabilität der CdS/ZnS-QPs zu gewehrleisten. Es ist anzunehmen dass der Energieübertragungsprozess zwischen den drei Fluoreszenzquellen in bestimmter Reihenfolge stattfindet. Zunächst innerhalb der QPs, d.h. zwischen CdS/ZnS-QPs und Mn2+-Ionen und dann von den angeregten Mn2+-Ionen zu den Farbstoffmolekülen innerhalb Polymerhülle. Ein bio-elektrochemischer Sensor für den spezifischen Nachweis von Guanosinmonophosphat (GMP) wird vorgestellt, basierend auf der Kombination dreier enzymatischer Reaktionen. Alle drei enzymatische Reaktionen wurden mit der Detektion an der QP-Elektrode kombiniert. In beiden Fällen wurden alle drei Enzyme (Guanylat-Monophosphatkinase (GMPK), Pyruvatkinase (PK) und Lactatdehydrogenase (LDH)) auf der Oberseite der QP-Elektrode immobilisiert oder direkt zu der Elektrolytlösung gegeben. Photostrommessungen wurden mit variierenden Konzentrationen von GMP durchgeführt aber mit festen Konzentration der drei Enzyme sowie weiterer Enzyme bzw. Coenzyme wie Adenosintriphosphat (ATP), Phosphoenolpyruvat (PEP) und Nicotinamidadenindinukleotid Wasserstoff (NADH). Die Resonanz des Photoelektronenstroms war proportional zur GMPKonzentration in Lösung. Dies lässt auf eine Signalkaskade schließen, anfangend mit der ersten GMPK-Reaktion, weiter zur PK- und LDH-Reaktion und schließlich auf die Oxidationsreaktion von NADH zu NAD+, welche an der QP-Elektrode gemessen werden konnte. In der ersten Reaktion erzeugt die enzymatische Umwandlung von GMP durch GMPK, Adenosindiphosphat (ADP). In der zweiten Reaktion werden ADP und Phosphoenolpyruvat (PEP) in Adenosintriphosphat (ATP) und Pyruvat umgewandelt. In der dritten Reaktion werden Pyruvat (Py) und Nicotinamidadenindinukleotid Wasserstoff(NADH) zu Lactat und Nicotinamidadenindinukleotid (NAD+) umgewandelt. Schließlich wurde Py von LDH unter Verbrauch von NADH umgewandelt was elektrochemisch bestimmt wurde. Die Resonanz des Photoelektronenstroms zu GMP der kombinierten Reaktion beweist den elektrochemischen Nachweis von GMP.