On the Phonon Interactions and Terahertz Excitations among Coulomb-correlated Charge Carriers of Semiconductors

The first part of this thesis deals with the elementary interaction between charge carriers and lattice vibrations in semiconductors. The investigations are separated into two projects presented in Chaps. 3 and 4 where the effects of lattice vibrations on the semiconductor luminescence are discussed...

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1. Verfasser: Böttge, Christoph N.
Beteiligte: Kira, Mackillo (Prof. Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Englisch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2013
Physik
Ausgabe:http://dx.doi.org/10.17192/z2013.0470
Schlagworte:
Online Zugang:PDF-Volltext
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publisher Philipps-Universität Marburg
topic Longitudinal-optische Phononen
Physik
Physik
Halbleiterphysik
terahertz
Mikrokavität
Zinkoxid
Quantenwell
Bulk
Halbleiter
Theoretische Physik
magnetoexciton
longitudinal-optical phonons
Cadmiumsulfid
microcavity
Heterostruktur
Theorie
Terahertz
Nanostruktur
Magnetoexziton
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Physik
Halbleiterphysik
terahertz
Mikrokavität
Zinkoxid
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Halbleiter
Theoretische Physik
magnetoexciton
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Cadmiumsulfid
microcavity
Heterostruktur
Theorie
Terahertz
Nanostruktur
Magnetoexziton
On the Phonon Interactions and Terahertz Excitations among Coulomb-correlated Charge Carriers of Semiconductors
Böttge, Christoph N.
Der erste Teil dieser Dissertation behandelt die elementaren Wechselwirkungen zwischen Ladungsträgern und Gitterschwingungen in Halbleitern. Die Untersuchungen sind unterteilt in zwei Projekte, welche in den Kapiteln 3 und 4 zusammengefasst sind und die Effekte von Gitterschwingungen auf die Lumineszenz von Halbleitern beschreiben. Im quantenmechanischen Sinn können diese delokalisierten, angeregten Zustände der Schwingungsmoden innerhalb der Kristallstruktur durch ein Quasiteilchen beschrieben werden, das Phonon genannt wird. Longitudinal-optische Phononen können u.a. zur Elektron-Loch-Rekombination beitragen, was zur Entstehung ausgeprägter Repliken, den sogenannten Phononseitenbändern, im Photolumineszenzspektrum eines Halbleiters führt. Es ist wohlbekannt, dass eine dielektrisch strukturierte Umgebung wesentlich zur Veränderung von Lumineszenzspektren und den auftretenden Resonanzen beiträgt, sobald eine Halbleiter-Nanostruktur, wie beispielsweise ein Quantenfilm, in den Schwingungsbauch des intrakavitären Feldes positioniert wird. Wird die Resonanz der Mikrokavität so eingestellt, dass sie mit der 1s-Exzitonresonanz übereinstimmt, sodass die Resonanz des Resonators und des aktiven Materials entartet sind, führt dies zu dem berühmten Szenario der Normalmodenkopplung, bei welcher die Resonanz in zwei Resonanzen aufspaltet. Auf Grundlage dieses ausgiebig untersuchten Systems werden die frühere Untersuchungen an Phononen in Kapitel 3 erweitert und sich eingehend mit der Frage befasst, wie eine dielektrische Umgebung die phonon-assistierte Photolumineszenz modifiziert und beeinflusst. Hierbei wird nicht nur eine Kavität untersucht, deren Resonanzfrequenz mit der 1s-Exzitonenergie übereinstimmt, sondern vor allem auch eine Kavität, die so verstimmt ist, dass sie mit dem ersten Phononseitenband des Emissionsspektrums resonant ist. Nach einer detaillierten numerischen Studie der verschiedenen Kavitätskonfigurationen wird die Analyse durch ein analytisches Modell abgerundet. Das zweite Projekt, welches sich mit Phononen befasst, ist in Kapitel 4 beschrieben. Hier wird der Ursprung der Streumechanismen zwischen Ladungsträgern und Phononen detailliert untersucht. Aufgrund ihrer Kristallstruktur können Halbleitermaterialien stark polares Verhalten aufweisen. Hierdurch bedingt können, abhängig von der Struktur und der Systemkonfiguration, entweder die polare Wechselwirkung oder die nicht-polare Streuung zwischen Ladungsträgern und Phononen im Halbleitermaterial vorherrschend sein. Darüber hinaus verändert die Coulomb-Anziehung das Wechselwirkungsverhalten zwischen Ladungsträgern und Gitterschwingungen, sodass sich einzelne Ladungsträger anders verhalten als ein wechselwirkendes Vielteilchensystem. Dies wirft die Frage auf, unter welchen Umständen und aufgrund welcher Basis ein immanent polares Material von nicht-polarer Streuung zwischen Ladungsträgern und Phononen dominiert werden kann. Unterstützt von experimentell gemessenen phonon-assistierten Photolumineszenzspektren wird eine systematische Vielteilchentheorie vorgestellt, um den Ursprung der Exziton-Phonon-Wechselwirkung in polaren Halbleitern zu erklären und die Rolle eines wechselwirkenden Vielteilchensystems zu identifizieren. Die Coulomb-Wechselwirkung in Vielteilchensystemen ist nicht nur zur Vermittlung der Kopplung zwischen Exzitonen und LO-Phononen von essentieller Bedeutung, sondern spielt auch für intra-exzitonische Übergänge eine wesentliche Rolle, bei welchen diffusive Coulomb-Streuung zur Erweiterung der gewöhnlichen Dipolauswahlregeln führt. Die Energien des ferninfraroten Feldes bei Terahertzfrequenzen liegen im Bereich von Millielektronenvolt und sind damit drei Größenordnungen kleiner als typische Bandlückenenergien. Da die interne Energiestruktur von korrelierten Halbleiter-Vielteilchenzuständen in den meV-Bereich fällt, ist THz-Spektroskopie eine eindeutige und geeignete Methode, um diese Systeme zu untersuchen, also Exzitonpopulationen zu identifizieren und kontrollierte Übergänge zwischen den angeregten Quasiteilchenzuständen zu induzieren. Folglich ermöglicht die Kombination von gepulsten, optischen Feldern und Terahertzfeldern nicht nur die Erzeugung von Vielteilchenanregungen, sondern auch die Charakterisierung ihrer dynamischen Entwicklung sowie die kontrollierte Manipulation der beteiligten Quantenzustände. Unter Anwendung eines magnetischen Feldes können sowohl die Exzitoneigenschaften als auch die THz-induzierten intra-exzitonischen Übergänge modifiziert werden. In Kapitel 5 wird das Augenmerk auf die Effekte gerichtet, die ein Magnetfeld auf die Kontrolle und die Manipulation des intra-exzitonischen Ladungsträgertransfers hat. Die experimentellen Ergebnisse werden durch eine theoretische Beschreibung untermauert, in welcher der Hamilton-Operator des Gesamtsystems durch die Berücksichtigung linearer und nichtlinearer Beiträge des Magnetfeldes wesentlich erweitert wird.
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description The first part of this thesis deals with the elementary interaction between charge carriers and lattice vibrations in semiconductors. The investigations are separated into two projects presented in Chaps. 3 and 4 where the effects of lattice vibrations on the semiconductor luminescence are discussed. In a quantum-mechanical sense, these delocalized excited states of vibrational modes in the crystal structure may be described by a quasiparticle called phonon. Among others, longitudinal-optical phonons may also participate in electron-hole recombination giving rise to pronounced replicas, so-called phonon sidebands, in the photoluminescence spectrum of a semiconductor. It is well-known that a dielectrically structured environment substantially alters the luminescence spectra and appearing resonances if a semiconductor nanostructure such as a quantum well is placed at an antinode of the intracavity field. Tuning the microcavity resonance to coincide with the 1s-exciton resonance such that the resonance of the resonator and of the active material are degenerate leads to the famous scenario of normal-mode coupling where the resonance splits into two peaks. On the basis of this thoroughly investigated system, the earlier phonon-related studies are extended in Chap. 3 of this thesis. The discussion delves into the question how a dielectric environment modifies and influences the phonon-assisted photoluminescence. Here, not only a cavity whose resonance frequency coincides with the 1s-exciton resonance is explored but, in particular, a cavity which is detuned to be resonant with the first phonon sideband of the semiconductor emission. After a detailed numerical study of the different cavity configurations, the analysis is topped off by a rigorous analytic model. The second phonon-related project is presented in Chap. 4 where the origin of scattering between carriers and phonons is scrutinized in detail. Set by the crystal structure, a semiconductor material may exhibit strong polar behavior. Thus, depending on the structure and system configuration, either polar carrier-phonon interaction or non-polar carrier-phonon scattering prevails in the semiconductor material. Additionally, the Coulomb attraction modifies the interaction behavior between charge carriers and lattice vibrations such that single carriers behave differently than an interacting many-body system. This raises the question under which conditions and on which basis an intrinsically polar material may be dominated by non-polar carrier-phonon scattering. Supported by experimentally measured phonon-assisted photoluminescence spectra, a systematic many-body theory is presented to explain the origin of exciton-phonon interaction in polar semiconductors and identify its role in an interacting many-body system. The Coulomb interaction in many-body systems is not only of particular importance for mediating the coupling among excitons and LO phonons but also plays a crucial role in intra-exciton transitions where diffusive Coulomb scattering gives rise for extensions of the usual dipole-selection rules. The energies of far-infrared (FIR) fields at terahertz frequencies are in the range of milli-electron volts and thus three orders of magnitude smaller than typical band-gap energies. Since the internal energy structure of correlated semiconductor many-body states falls in this meV range, THz spectroscopy is an unambiguous method to probe these systems, i.e., identify exciton populations, and to induce controlled transitions between the excited quasi-particle states. Consequently, the combination of pulsed optical and THz fields allows not only for the creation of many-body excitations but also for the characterization of their dynamic evolution and the controlled manipulation of the involved quantum states. Applying an external magnetic field, both the exciton properties and THz-induced intra-exciton transitions may be modified. Chapter 5 focuses on the control and manipulation of the intra-exciton carrier transfer by magnetic-field effects. Experimental findings are corroborated by a theoretical description, rigorously expanded by fully including linear and nonlinear magnetic-field contributions to the total-system Hamiltonian.
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contents Der erste Teil dieser Dissertation behandelt die elementaren Wechselwirkungen zwischen Ladungsträgern und Gitterschwingungen in Halbleitern. Die Untersuchungen sind unterteilt in zwei Projekte, welche in den Kapiteln 3 und 4 zusammengefasst sind und die Effekte von Gitterschwingungen auf die Lumineszenz von Halbleitern beschreiben. Im quantenmechanischen Sinn können diese delokalisierten, angeregten Zustände der Schwingungsmoden innerhalb der Kristallstruktur durch ein Quasiteilchen beschrieben werden, das Phonon genannt wird. Longitudinal-optische Phononen können u.a. zur Elektron-Loch-Rekombination beitragen, was zur Entstehung ausgeprägter Repliken, den sogenannten Phononseitenbändern, im Photolumineszenzspektrum eines Halbleiters führt. Es ist wohlbekannt, dass eine dielektrisch strukturierte Umgebung wesentlich zur Veränderung von Lumineszenzspektren und den auftretenden Resonanzen beiträgt, sobald eine Halbleiter-Nanostruktur, wie beispielsweise ein Quantenfilm, in den Schwingungsbauch des intrakavitären Feldes positioniert wird. Wird die Resonanz der Mikrokavität so eingestellt, dass sie mit der 1s-Exzitonresonanz übereinstimmt, sodass die Resonanz des Resonators und des aktiven Materials entartet sind, führt dies zu dem berühmten Szenario der Normalmodenkopplung, bei welcher die Resonanz in zwei Resonanzen aufspaltet. Auf Grundlage dieses ausgiebig untersuchten Systems werden die frühere Untersuchungen an Phononen in Kapitel 3 erweitert und sich eingehend mit der Frage befasst, wie eine dielektrische Umgebung die phonon-assistierte Photolumineszenz modifiziert und beeinflusst. Hierbei wird nicht nur eine Kavität untersucht, deren Resonanzfrequenz mit der 1s-Exzitonenergie übereinstimmt, sondern vor allem auch eine Kavität, die so verstimmt ist, dass sie mit dem ersten Phononseitenband des Emissionsspektrums resonant ist. Nach einer detaillierten numerischen Studie der verschiedenen Kavitätskonfigurationen wird die Analyse durch ein analytisches Modell abgerundet. Das zweite Projekt, welches sich mit Phononen befasst, ist in Kapitel 4 beschrieben. Hier wird der Ursprung der Streumechanismen zwischen Ladungsträgern und Phononen detailliert untersucht. Aufgrund ihrer Kristallstruktur können Halbleitermaterialien stark polares Verhalten aufweisen. Hierdurch bedingt können, abhängig von der Struktur und der Systemkonfiguration, entweder die polare Wechselwirkung oder die nicht-polare Streuung zwischen Ladungsträgern und Phononen im Halbleitermaterial vorherrschend sein. Darüber hinaus verändert die Coulomb-Anziehung das Wechselwirkungsverhalten zwischen Ladungsträgern und Gitterschwingungen, sodass sich einzelne Ladungsträger anders verhalten als ein wechselwirkendes Vielteilchensystem. Dies wirft die Frage auf, unter welchen Umständen und aufgrund welcher Basis ein immanent polares Material von nicht-polarer Streuung zwischen Ladungsträgern und Phononen dominiert werden kann. Unterstützt von experimentell gemessenen phonon-assistierten Photolumineszenzspektren wird eine systematische Vielteilchentheorie vorgestellt, um den Ursprung der Exziton-Phonon-Wechselwirkung in polaren Halbleitern zu erklären und die Rolle eines wechselwirkenden Vielteilchensystems zu identifizieren. Die Coulomb-Wechselwirkung in Vielteilchensystemen ist nicht nur zur Vermittlung der Kopplung zwischen Exzitonen und LO-Phononen von essentieller Bedeutung, sondern spielt auch für intra-exzitonische Übergänge eine wesentliche Rolle, bei welchen diffusive Coulomb-Streuung zur Erweiterung der gewöhnlichen Dipolauswahlregeln führt. Die Energien des ferninfraroten Feldes bei Terahertzfrequenzen liegen im Bereich von Millielektronenvolt und sind damit drei Größenordnungen kleiner als typische Bandlückenenergien. Da die interne Energiestruktur von korrelierten Halbleiter-Vielteilchenzuständen in den meV-Bereich fällt, ist THz-Spektroskopie eine eindeutige und geeignete Methode, um diese Systeme zu untersuchen, also Exzitonpopulationen zu identifizieren und kontrollierte Übergänge zwischen den angeregten Quasiteilchenzuständen zu induzieren. Folglich ermöglicht die Kombination von gepulsten, optischen Feldern und Terahertzfeldern nicht nur die Erzeugung von Vielteilchenanregungen, sondern auch die Charakterisierung ihrer dynamischen Entwicklung sowie die kontrollierte Manipulation der beteiligten Quantenzustände. Unter Anwendung eines magnetischen Feldes können sowohl die Exzitoneigenschaften als auch die THz-induzierten intra-exzitonischen Übergänge modifiziert werden. In Kapitel 5 wird das Augenmerk auf die Effekte gerichtet, die ein Magnetfeld auf die Kontrolle und die Manipulation des intra-exzitonischen Ladungsträgertransfers hat. Die experimentellen Ergebnisse werden durch eine theoretische Beschreibung untermauert, in welcher der Hamilton-Operator des Gesamtsystems durch die Berücksichtigung linearer und nichtlinearer Beiträge des Magnetfeldes wesentlich erweitert wird.
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It is well-known that a dielectrically structured environment substantially alters the luminescence spectra and appearing resonances if a semiconductor nanostructure such as a quantum well is placed at an antinode of the intracavity field. Tuning the microcavity resonance to coincide with the 1s-exciton resonance such that the resonance of the resonator and of the active material are degenerate leads to the famous scenario of normal-mode coupling where the resonance splits into two peaks. On the basis of this thoroughly investigated system, the earlier phonon-related studies are extended in Chap. 3 of this thesis. The discussion delves into the question how a dielectric environment modifies and influences the phonon-assisted photoluminescence. Here, not only a cavity whose resonance frequency coincides with the 1s-exciton resonance is explored but, in particular, a cavity which is detuned to be resonant with the first phonon sideband of the semiconductor emission. After a detailed numerical study of the different cavity configurations, the analysis is topped off by a rigorous analytic model. The second phonon-related project is presented in Chap. 4 where the origin of scattering between carriers and phonons is scrutinized in detail. Set by the crystal structure, a semiconductor material may exhibit strong polar behavior. Thus, depending on the structure and system configuration, either polar carrier-phonon interaction or non-polar carrier-phonon scattering prevails in the semiconductor material. Additionally, the Coulomb attraction modifies the interaction behavior between charge carriers and lattice vibrations such that single carriers behave differently than an interacting many-body system. This raises the question under which conditions and on which basis an intrinsically polar material may be dominated by non-polar carrier-phonon scattering. Supported by experimentally measured phonon-assisted photoluminescence spectra, a systematic many-body theory is presented to explain the origin of exciton-phonon interaction in polar semiconductors and identify its role in an interacting many-body system. The Coulomb interaction in many-body systems is not only of particular importance for mediating the coupling among excitons and LO phonons but also plays a crucial role in intra-exciton transitions where diffusive Coulomb scattering gives rise for extensions of the usual dipole-selection rules. The energies of far-infrared (FIR) fields at terahertz frequencies are in the range of milli-electron volts and thus three orders of magnitude smaller than typical band-gap energies. Since the internal energy structure of correlated semiconductor many-body states falls in this meV range, THz spectroscopy is an unambiguous method to probe these systems, i.e., identify exciton populations, and to induce controlled transitions between the excited quasi-particle states. Consequently, the combination of pulsed optical and THz fields allows not only for the creation of many-body excitations but also for the characterization of their dynamic evolution and the controlled manipulation of the involved quantum states. Applying an external magnetic field, both the exciton properties and THz-induced intra-exciton transitions may be modified. Chapter 5 focuses on the control and manipulation of the intra-exciton carrier transfer by magnetic-field effects. Experimental findings are corroborated by a theoretical description, rigorously expanded by fully including linear and nonlinear magnetic-field contributions to the total-system Hamiltonian. Über die Phononwechselwirkungen und Terahertzanregungen zwischen Coulomb-korrelierten Ladungsträgern von Halbleitern 2013-10-07 http://dx.doi.org/10.17192/z2013.0470 opus:5122 Der erste Teil dieser Dissertation behandelt die elementaren Wechselwirkungen zwischen Ladungsträgern und Gitterschwingungen in Halbleitern. Die Untersuchungen sind unterteilt in zwei Projekte, welche in den Kapiteln 3 und 4 zusammengefasst sind und die Effekte von Gitterschwingungen auf die Lumineszenz von Halbleitern beschreiben. Im quantenmechanischen Sinn können diese delokalisierten, angeregten Zustände der Schwingungsmoden innerhalb der Kristallstruktur durch ein Quasiteilchen beschrieben werden, das Phonon genannt wird. Longitudinal-optische Phononen können u.a. zur Elektron-Loch-Rekombination beitragen, was zur Entstehung ausgeprägter Repliken, den sogenannten Phononseitenbändern, im Photolumineszenzspektrum eines Halbleiters führt. Es ist wohlbekannt, dass eine dielektrisch strukturierte Umgebung wesentlich zur Veränderung von Lumineszenzspektren und den auftretenden Resonanzen beiträgt, sobald eine Halbleiter-Nanostruktur, wie beispielsweise ein Quantenfilm, in den Schwingungsbauch des intrakavitären Feldes positioniert wird. Wird die Resonanz der Mikrokavität so eingestellt, dass sie mit der 1s-Exzitonresonanz übereinstimmt, sodass die Resonanz des Resonators und des aktiven Materials entartet sind, führt dies zu dem berühmten Szenario der Normalmodenkopplung, bei welcher die Resonanz in zwei Resonanzen aufspaltet. Auf Grundlage dieses ausgiebig untersuchten Systems werden die frühere Untersuchungen an Phononen in Kapitel 3 erweitert und sich eingehend mit der Frage befasst, wie eine dielektrische Umgebung die phonon-assistierte Photolumineszenz modifiziert und beeinflusst. Hierbei wird nicht nur eine Kavität untersucht, deren Resonanzfrequenz mit der 1s-Exzitonenergie übereinstimmt, sondern vor allem auch eine Kavität, die so verstimmt ist, dass sie mit dem ersten Phononseitenband des Emissionsspektrums resonant ist. Nach einer detaillierten numerischen Studie der verschiedenen Kavitätskonfigurationen wird die Analyse durch ein analytisches Modell abgerundet. Das zweite Projekt, welches sich mit Phononen befasst, ist in Kapitel 4 beschrieben. Hier wird der Ursprung der Streumechanismen zwischen Ladungsträgern und Phononen detailliert untersucht. Aufgrund ihrer Kristallstruktur können Halbleitermaterialien stark polares Verhalten aufweisen. Hierdurch bedingt können, abhängig von der Struktur und der Systemkonfiguration, entweder die polare Wechselwirkung oder die nicht-polare Streuung zwischen Ladungsträgern und Phononen im Halbleitermaterial vorherrschend sein. Darüber hinaus verändert die Coulomb-Anziehung das Wechselwirkungsverhalten zwischen Ladungsträgern und Gitterschwingungen, sodass sich einzelne Ladungsträger anders verhalten als ein wechselwirkendes Vielteilchensystem. Dies wirft die Frage auf, unter welchen Umständen und aufgrund welcher Basis ein immanent polares Material von nicht-polarer Streuung zwischen Ladungsträgern und Phononen dominiert werden kann. Unterstützt von experimentell gemessenen phonon-assistierten Photolumineszenzspektren wird eine systematische Vielteilchentheorie vorgestellt, um den Ursprung der Exziton-Phonon-Wechselwirkung in polaren Halbleitern zu erklären und die Rolle eines wechselwirkenden Vielteilchensystems zu identifizieren. Die Coulomb-Wechselwirkung in Vielteilchensystemen ist nicht nur zur Vermittlung der Kopplung zwischen Exzitonen und LO-Phononen von essentieller Bedeutung, sondern spielt auch für intra-exzitonische Übergänge eine wesentliche Rolle, bei welchen diffusive Coulomb-Streuung zur Erweiterung der gewöhnlichen Dipolauswahlregeln führt. Die Energien des ferninfraroten Feldes bei Terahertzfrequenzen liegen im Bereich von Millielektronenvolt und sind damit drei Größenordnungen kleiner als typische Bandlückenenergien. Da die interne Energiestruktur von korrelierten Halbleiter-Vielteilchenzuständen in den meV-Bereich fällt, ist THz-Spektroskopie eine eindeutige und geeignete Methode, um diese Systeme zu untersuchen, also Exzitonpopulationen zu identifizieren und kontrollierte Übergänge zwischen den angeregten Quasiteilchenzuständen zu induzieren. Folglich ermöglicht die Kombination von gepulsten, optischen Feldern und Terahertzfeldern nicht nur die Erzeugung von Vielteilchenanregungen, sondern auch die Charakterisierung ihrer dynamischen Entwicklung sowie die kontrollierte Manipulation der beteiligten Quantenzustände. Unter Anwendung eines magnetischen Feldes können sowohl die Exzitoneigenschaften als auch die THz-induzierten intra-exzitonischen Übergänge modifiziert werden. In Kapitel 5 wird das Augenmerk auf die Effekte gerichtet, die ein Magnetfeld auf die Kontrolle und die Manipulation des intra-exzitonischen Ladungsträgertransfers hat. Die experimentellen Ergebnisse werden durch eine theoretische Beschreibung untermauert, in welcher der Hamilton-Operator des Gesamtsystems durch die Berücksichtigung linearer und nichtlinearer Beiträge des Magnetfeldes wesentlich erweitert wird. 2013 urn:nbn:de:hebis:04-z2013-04705 2013-10-07 2013-08-30 Philipps-Universität Marburg Böttge, Christoph N. Böttge Christoph N. ths Prof. Dr. Kira Mackillo Kira, Mackillo (Prof. Dr.)
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