Untersuchung der Elektronendynamik von Si(111) 7x7 und Entwicklung eines Flugzeitspektrometers für die zeit- und winkelaufgelöste Zweiphotonen-Photoemission

Die vorliegende Arbeit gliedert sich in zwei wesentliche Bestandteile. Der erste Teil stellt neue Untersuchungen der Elektronendynamik der Si(111) 7x7 Oberfläche mit zeit- und winkelaufgelöster Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) vor. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird der Aufbau und die Demonstration...

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Main Author: Damm, Andreas
Contributors: Höfer, Ulrich (Prof. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Dissertation
Language:German
Published: Philipps-Universität Marburg 2011
Physik
Subjects:
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Description
Summary:Die vorliegende Arbeit gliedert sich in zwei wesentliche Bestandteile. Der erste Teil stellt neue Untersuchungen der Elektronendynamik der Si(111) 7x7 Oberfläche mit zeit- und winkelaufgelöster Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) vor. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird der Aufbau und die Demonstration der Leistungsfähigkeit eines neuen Elektronenflugzeitspektrometers beschrieben. Wenn auch Silizium heutzutage die Basis vieler technologischer Anwendungen bildet und seine Volumeneigenschaften, wie auch die Struktur seiner Oberflächen, schon lange Gegenstand intensiver Untersuchungen sind, so stellt die vorliegende Arbeit meines Wissens die erste systematische Untersuchung der Elektronendynamik von Si(111) 7x7 mit zeit- und winkelaufgelöster 2PPE dar. Es zeigt sich, dass die Elektronendynamik dieser Oberfläche durch Adatomzustände und das Volumenleitungsband bestimmt werden. Die Population des Adatombands ist dabei auf kurzen Zeitskalen nach optischer Anregung durch eine heiße Elektronenverteilung charakterisiert, die innerhalb von einigen hundert Femtosekunden thermalisiert. Auf etwa gleicher Zeitskala bildet sich die Signatur des Leitungsbandminimums in den Photoemissionsspektren aus. Diese kann in normaler Emission beobachtet werden, obwohl das Leitungsbandminimum von Silizium weitab des Γ Punktes zu finden ist. Durch Variation verschiedener Parameter des Experiments wird die Vermutung nahe gelegt, dass Elektronen aus dem Adatomband in das Leitungsband von Silizium gelangen. Für letzteres beobachtet man auf kurzen Zeitskalen eine Abhängigkeit der Elektronendynamik vom Parallelimpuls, die vermutlich durch Intrabandprozesse in Verbindung mit Elektron-Phonon Streuung bedingt ist. Während sich die Thermalisierung der Elektronen innerhalb des Adatombands in einer Energieabhängigkeit der Populationsentwicklung äußert, zeigt die Elektronendynamik dieses Zustands keine Abhängigkeit vom Parallelimpuls. Zusammen mit der nicht vorhandenen Dispersion deutet dies auf einen Zustand mit eher lokalisiertem Charakter hin. Aus der Verteilung der Photoemissionsintensität in Parallelimpulsrichtung lässt sich die Lokalisierung im Ortsraum innerhalb einer 7x7 Einheitszelle abschätzen. Sowohl das Leitungs- als auch das Adatomband weisen eine extrem langlebige Komponente in ihrer Populationsdynamik auf. Neben der Rekombination durch Defektzustände können die Elektronen prinzipiell auch strahlend mit Löchern im Valenzband rekombinieren. Systematische Untersuchungen der Elektronendynamik als Funktion der Temperatur könnten die Rolle von Phononen beim Zerfall der angeregten Elektronen aufdecken. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit der Konzeption, dem Aufbau und der Demonstration der Leistungsfähigkeit eines neuen Elektronenflugzeitspektrometers für den Einsatz in zeit- und winkelaufgelösten 2PPE Experimenten. Das Design des Spektrometers wurde mit einer variablen Driftstrecke flexibel ausgelegt, um je nach Bedarf die Energieauflösung oder den Akzeptanzwinkel zu maximieren. Durch den Einsatz eines ortsauflösenden Detektors ist es erstmals möglich, neben der Energie auch den vollen Parallelimpulsvektor photoemittierter Elektronen simultan zu messen und Elektronen aus Oberflächenzuständen damit vollständig zu charakterisieren. Prinzipbedingt wird die Energie- aber auch die Orts- und damit die Impulsauflösung in erster Linie durch die elektronisch erreichbare Zeitauflösung bestimmt. Anhand der Breite des von gestreuten Photonen induzierten Signals kann diese auf besser als 150 ps bestimmt werden. Für die minimal einstellbare Driftstrecke von etwa 40 mm folgt für eine kinetische Energie von 1 eV eine Energieauflösung unter 5 meV. Damit unterschreitet die durch das Spektrometer erreichbare Energieauflösung im Bereich typischer kinetischer Energien in 2PPE Experimenten die spektrale Bandbreite von Femtosekundenlaserpulsen deutlich. Die Parallelimpulsauflösung bleibt dabei unterhalb von 5 mǺˉ¹ für Parallelimpulswerte ≤1 Ǻˉ¹. Gleichzeitig beträgt der maximale Akzeptanzwinkel etwa 25°. Die Leistungsfähigkeit des neuen Spektrometers wird anhand der gut charakterisierten Eigenschaften der Bildpotentialzustände der Cu(100) Oberfläche in einem zeit- und winkelaufgelösten 2PPE Experiment demonstriert. Durch die Möglichkeit den vollen Parallelimpulsvektor der photoemittierten Elektronen in einer einzigen Messung zu erfassen, kann eine Anisotropie der Lebensdauer von Elektronen im n=1 Bildpotentialzustand auf der nominell flachen Oberfläche nachgewiesen werden, die sich in Übereinstimmung mit Experimenten an vicinalen Cu(100) Oberflächen erklären lässt. Das volle Potential des neuen Spektrometers wird sich jedoch in Zukunft vor allem bei der Untersuchung der Struktur und Dynamik von anisotropen elektronischen Zuständen erschöpfen.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2011.0784