Microscopic Theory of Coherent and Incoherent Optical Properties of Semiconductor Heterostructures

During the last decades, semiconductors have become increasingly important for many technological applications due to their intriguing electronic properties. As an example, the conductivity of a semiconductors rises with increasing temperature which is opposite to the observations in metals. It is p...

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Bibliographische Detailangaben
1. Verfasser: Schäfer, Martin
Beteiligte: Koch, Stephan W. (Prof. Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Englisch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2008
Physik
Schlagworte:
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Inhaltsangabe: Während der letzten Jahrzehnte sind Halbleiter wegen ihrer interessanten elektrischen Eigenschaften zu einem wichtigen Grundmaterial für eine Vielzahl technologischer Anwendungen geworden. Halbleiter zeigen beispielsweise im Gegensatz zu Metallen eine mit der Temperatur ansteigende Leitfähigkeit und es ist möglich, die Leitfähigkeit eines Halbleiters gezielt zu verändern indem man ihn bewusst verunreinigt. Dieses sogenannte "Dotieren" erlaubt es Bauteile mit genau definierten Leitfähigkeitseigenschaften herzustellen. Beispiele für solche Bauteile sind Dioden und Transistoren. Letztere haben schließlich die Entwicklung moderner Computer ermöglicht. Unglücklicherweise führen dieselben physikalischen Prozesse, die eine gezielte Gestaltung der elektronischen Charakteristika von Halbleiterbauelementen erlauben, dazu, dass Halbleitereigenschaften sehr sensitiv auf ungewollte Verunreinigungen reagieren. Deswegen bezeichnete Wolfgang Paul Anfang der 1920er Jahre die Halbleiterphysik als "Dreckphysik". Mit modernen Epitaxiemethoden ist es jedoch heute möglich, Halbleitermaterialen auf einzelne Atomlagen genau zu wachsen und dabei eine sehr hohe Materialreinheit zu erreichen. Die interessanten elektrischen Eigenschaften von Halbleitern sind auf ihre spezielle Bandstruktur zurückzuführen. Im Gegensatz zu Leitern und ähnlich zu Isolatoren haben Halbleiter im Grundzustand ein gänzlich gefülltes Valenzband und ein leeres Leitungsband. Die beiden Bänder sind energetisch durch die sogenannte Bandlücke getrennt. Im Vergleich zu Isolatoren ist die Bandlücke energetisch klein und liegt im Bereich von etwa 1eV, so dass eine Anregung der Elektronen vom Valenzband in das Leitungsband möglich ist. Durch die Anregung bleiben im Valenzband Lücken in der Elektronenbesetzung zurück. Diese Lücken werden auch Löcher genannt und können quantenmechanisch wie Quasi-Teilchen behandelt werden. Die Löcher haben genau gegenteilige Ladung, Spin und freie Teilchenmasse wie die angeregten Elektronen. Abhängig von der genauen Struktur des Halbleiterbauteils und der Umgebungsbedingungen können sich die angeregten Elektronen ähnlich den freien Elektronen eines Metalls verhalten und zur Leitfähigkeit beitragen. Neben den interessanten elektrischen Eigenschaften besitzen Halbleiterheterostrukturen auch bemerkenswerte optische Eigenschaften, da ihre Bandlückenenergie oftmals Wellenlängen im optischen Bereich entspricht. Aus diesem Grund kann auch sichtbares Licht dazu verwendet werden, die Elektronen im Halbleitermaterial anzuregen. Umgekehrt kann die Rekombination eines Elektron-Loch-Paares zu strahlender Emission im optischen Bereich führen. Diese Prozesse werden technologisch in wirtschaftlich sehr bedeutenden Anwendungen wie Leuchtdioden (LEDs), Laserdioden und Festkörperlasern genutzt. So wurden beispielsweise alleine im Jahr 2006 mehr als 800 Millionen Laserdioden verkauft. Optische Halbleiterbauteile finden heute eine Vielzahl von Anwendungen in so unterschiedlichen Bereichen wie zum Beispiel in DVD-Playern, Laserpointern, Lichtleitern, Laser Druckern, Barcode Lesegeräten, in der Medizintechnik oder der Laserchirurgie und der Messtechnik. Zur Zeit werden immer mehr Glühbirnen und sogar Halogenlampen durch LEDs ersetzt, die eine wesentlich bessere Energieeffizienz aufweisen. Zusätzlich sind LEDs relativ kostengünstig in der Herstellung und haben eine lange Lebensdauer. Da die Emissionscharakteristika der LEDs stark von deren Aufbau und dem jeweils verwendeten Material abhängen, wird großer Aufwand betrieben neue Bauformen zu entwickeln, die optimierte Emissionseigenschaften zeigen. Oftmals werden für den Bau von LEDs niedrigdimensionale Halbleiterstrukturen wie beispielsweise Quantenfilme oder Quantendrähte verwendet, die in eine komplizierte dielektrische Umgebung eingebettet sind. Die niedrige Dimensionalität dieser Halbleiterstrukturen führt zur Einschränkung der Elektronenbeweglichkeit auf 2 Dimensionen in Quantenfilmen und auf eine Dimension in Quantendrähten. Deshalb unterscheiden sich die Zustandsdichten in diesen niedrigdimensionalen Strukturen von denen in dreidimensionalen Halbleiterkristallen, so dass das Verhalten von Elektronen und die Lichtemission im Allgemeinen von der Dimenisonalität der untersuchten Struktur abhängt. Silizium ist der vielleicht bestverstandene Halbleiter und die meisten Halbleiterbauteile werden auf Silziumbasis gefertigt. Aufgrund der langjährigen technischen Erfahrung mit Silizium ist es mittlerweile das Material, das am reinsten hergestellt werden kann. Es äußerst erstrebenswert, einen Laser auf Siliziumbasis zu bauen, da ein solcher Laser neue Möglichkeiten eröffnen würde, das Design der optischen und der elektronischen Eigenschaften miteinander zu verbinden. Unglücklicherweise ist Silizium ein indirekter Halbleiter. Eine Verwendung als optisch aktives Material in Lasern kommt deshalb nicht in Frage. Es hat sich sogar gezeigt, dass gar der Bau eines Lasers, der auf Silizium aufgewachsen wird, ausgesprochen schwierig ist. Ein Grund für diese Schwierigkeit ist, dass Materialien, die eine ähnliche Gitterkonstante wie Silizium besitzen und sich gitterstörungsfrei auf Silizium aufwachsen lassen, in den allermeisten Fällen selber indirekte Halbleiter sind. Materialien mit unterschiedlicher Gitterkonstante führen jedoch zu Verspannungen und anderen Störungen, die den Laserbetrieb stark behindern gar unmöglich machen. Der Bau eines Lasers auf Siliziumbasis ist folglich extrem schwierig. Aufgrund dieser Schwierigkeiten ist es eine interessante Aufgabe, die mikroskopischen Prozesse zu untersuchen, die eine Verwendung von Silizium in Laserstrukturen verhindern. Eine wichtige Fragestellung in diesem Zusammenhang ist, ob es überhaupt ein Regime geben kann, in dem indirekte Halbleiter als optisch aktives Material in Halbleitern verwendet werden können. Diese Frage wird innerhalb der vorliegenden Arbeit diskutiert werden. Zusätzlich zu den interessanten elektronischen und optischen Eigenschaften die Halbleiter besitzen, sind sie auch hervorragende Materialen, um die Quantennatur von Vielteilchenwechselwirkungen zu untersuchen. Im Zusammenhang mit diesen Vielteilchenwechselwirkung wurde viel Forschungsarbeit an Quasi-Teilchen geleistet. Beispiele für solche Quasi-Teilchen, die in Halbleitern vorkommen sind Phononen, die quantisierte Gitterschwingungen beschreiben, Exzitonen, die ein aufgrund Coulomb-Wechselwirkung gebundenes Elektron-Loch-Paar darstellen, und Polaritonen, die ein Quasi-Teilchen beschreiben, das sich aus einem Photon und einem Exziton zusammensetzt und in Quantenresonatoren entstehen kann. Vielfach wurde versucht, Bose-Einstein Kondensate dieser Quasi-Teilchen herzustellen. In der Literatur herrscht momentan jedoch immer noch eine Kontroverse darüber, ob dies bereits gelungen ist oder ob überhaupt die Möglichkeit besteht, Exzitonen- und Polaritonenkondensate herzustellen. Grund für diese Kontroverse ist die fermionische Substruktur von Exzitonen, die sie zu nicht-idealen Bosonen macht. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wird gezeigt werden, dass die Erzeugung eines Exzitonenkondensats mit Hilfe inkohärenter Emission möglich ist. Eine weitere Eigenschaft von Exzitonen, die die Bildung von Exzitonenkondensaten und gar die Beobachtung von Exzitonen allgemein erschwert, ist, dass Exzitonen in Quantenfilmen mit verschwindendem Schwerpunktsimpuls auf Zeitskalen von 10 Pikosekunden zerfallen. Wegen dieser schnellen Zerfallszeit würde auch ein Exzitonenkondensat, das sich aus ebensolchen Exzitonen mit verschwindendem Schwerpunktsimpuls zusammensetzt, auf derselben Zeitskala zerfallen. Aus diesem Grunde ist es sicherlich erstrebenswert eine Umgebung zu finden, in der Exzitonen eine längere Lebenszeit haben. Um dieses Ziel zu erreichen, wird in dieser Arbeit der Effekt von Mehrfachquantenfilmstrukturen auf die Lebenszeit von Exzitonen in Quantenfilmen untersucht. Der Zerfall von Exzitonen geht einher mit phaseninkohärenter Lichtemission, sogenannter Photolumineszenz (PL). Lange Zeit wurde angenommen, dass exzitonische Resonanzen in PL-Spektren ein sicheres Zeichen für die Existenz von Exzitonen im untersuchten System sind. Diese Annahme wurde in Frage gestellt,als Berechnungen zeigten, dass auch ungebundenes Elektron-Loch-Plasma Lumineszenz derselben Frequenz aussendet. Es konnte jedoch gezeigt werden, dass Terahertzresonanzen, die Übergängen zwischen unterschiedlichen Exzitonenzuständen entsprechen, eindeutige Hinweise auf die Existenz von Exzitonen sind. Ein großer Nachteil der Terahertzmessungen ist, dass sie insensitiv gegenüber der Schwerpunktsimpulsverteilung von Exzitonen sind. Das führt dazu, dass eventuelle Exzitonenkondensate mit Hilfe von Terahertzspektroskopie nicht von nicht-kondensierten Exzitonen unterschieden werden können. Außerdem konnte mittlerweile eine Strategie erarbeitet werden, die es erlaubt anhand der PL-Spektren zu entscheiden, ob Exzitonen im System sind oder nicht. Neben den Vielteilchenwechselwirkungen im Halbleitermaterial ist der Anregunsprozess des Halbleiters selber ein interessantes Forschungsgebiet. In diesem Zusammenhang unterscheidet man die Anregung mit Hilfe verschiedener Lichquellen, deren Emission unterschiedliche Quantenstatistiken aufweisen. Es zeigt sich, dass jede Quantenstatistik einen charakteristischen Quantenzustand im Halbleiter anregt. Viele dieser speziellen Zustände zeigen hochinteressante Eigenschaften. Anwendungen finden sich zum Beispiel im Bereich des Quantencomputers, bei dessen Bau beispielsweise die genau definierte Emission einzelner Photonen und Verschränkungseffekte benötigt werden. Ein Beispiel für zwei Lichtquellen, die unterschiedliche Quantenstatistiken aufzeigen, sind die Emission eines Lasers und die Emission eines thermischen Strahlers. Die Laseremission ist phasenkohärent, d.h. alle emittierten Photonen tragen dieselbe Phase. Der Ursprung dieser Kohärenz ist der Prozess der stimulierten Emission, der unter anderem die Verstärkung im optisch aktiven Material eines Lasers bewirkt. Im Zuge dieses Prozesses induziert ein Photon die Rekombination eines Elektron-Loch-Paares unter Emission eines zweiten Photons. Das zweite Photon trägt dann die gleiche Phaseninformation wie das erste Photon. Aufgrund der Phasenkohärenz hat das emittierte Licht ein messbares klassisches elektrisches Feld. Dieses klassische elektrische Feld induziert eine Polarisation, sobald es auf Halbleitermaterial trifft. Im Gegensatz zum Laserlicht ist die Emission einer thermischen Lichtquelle durch spontane Emission verursacht und daher vollständig inkohärent. Jedes Photon hat also eine vollständig zufällige Phaseninformation. Das führt dazu, dass sich die elektrischen Felder, die zu den einzelnen Photonen gehören, herausmitteln und folglich kein klassisches elektrisches Feld messbar ist. Stattdessen wird das elektrische Feld ausschließlich von Quantenfluktuation bestimmt. Folglich induziert ein thermischer Strahler auch keine maktroskopische Polarisation. Stattdessen dominieren quantenmechanische Korrekturen, sogenannte Korrelationen, den Quantenzustand. Somit ist der Quantenzustand, der von thermischer Emission angeregt wird, ein anderer als der Zustand, der von Laserlicht angeregt wird. Eine theoretische Beschreibung der Licht-Materie-Wechselwirkung im kohärenten Regime wird durch die Halbleiter-Blochgleichungen (SBE) ermöglicht. Die entsprechenden Gleichungen im inkohärenten Regime sind die Halbleiter-Lumineszenz-Gleichungen (SLE). Beide Gleichungssysteme können die Coulombwechselwirkung der Ladungsträger und, falls gewünscht, auch die Wechselwirkung mit Phononen auf mikroskopischer Ebene beschreiben. Diese Vielseitigkeit erlaubt es mit Hilfe der beiden Sätze von Gleichungen ein breites Spektrum an Effekten konsistent zu beschreiben. Prinzipiell ist es gar möglich, SBE und SLE zu koppeln. Die aus dieser Kopplung entstehende Theorie beschreibt erfolgreich die Wechselwirkungen von kohärenten und inkohärenten Prozessen und erklärt beispielsweise Sekundäremissionen. Im Rahmen dieser Arbeit wird sowohl der kohärente als auch inkohärente Phänomene untersucht. Zu diesem Zweck wird in Kapitel 2 das untersuchte Quantenfilmsystem und der Hamilton Operator, der dieses System beschreibt, vorgestellt. In Kapitel 3 werden dann die notwendigen Gleichungen angegeben, die die kohärente optische Antwort des Systems beschreiben. Insbesondere wird das Modell für die Ladungsträgerstreuung erweitert, um auch indirekte Halbleiter beschreiben zu können. Dieses erweiterte Streumodell wird dann dazu verwendet, Absorptionsspektren eines indirekten Germanium-Quantenfilms kurze Zeit nach seiner Anregung zu analysieren. In diesem Zusammenhang kann gezeigt werden, dass sich bei Anregung in der Nähe des Gamma-Punktes der optische Gewinn auf eine kurze Zeitspanne von etwa 200 Femtosekunden nach der Anregung beschränkt. Danach führt die Ladungsträgerstreuung dazu, dass die Elektronen vom Gamma-Punkt zum L-Punkt relaxieren. Entsprechende gemessene und numerisch berechnete Absorptionsspektren zeigen hervorragende Übereinstimmung. Mit Hilfe eines Vergleiches von numerisch berechneter Absorption für unterschiedliche Aufteilungen der Elektronen auf L-Punkt und Gamma-Punkt und experimentell bestimmten Absorptionsspektren für verschiedene Zeitpunkte nach der Anregung, kann eine Streuzeit vom Gamma-Punkt zum L-Punkt von etwa 140 Femtosekunden bestimmt werden. In Kapitel 4 wird ein Modell vorgestellt, dass es erlaubt, den Einfluss der dielektrischen Umgebung auf die Quantenfilmabsorption, -reflektion und -transmission zu untersuchen. Dazu wird eine Transfermatrix-Methode genutzt, die es ermöglicht, die partiellen Reflektionen eines Hintergrundbrechungsindexprofils zu beschreiben. Die mikroskopisch berechnete Antwort des Quantenfilms wird in diese Transfermatrix-Methode eingebaut und die so gewonnenen Spektren werden mit experimentellen Spektren verglichen. Die numerisch berechneten Daten erklären die gemessen Spektren sehr gut. Der Einfluss der dielektrischen Umgebung auf die PL wird in Kapitel 6 untersucht. Aufgrund der Quantennatur der PL ist es im Allgemeinen nicht möglich, die dielektrische Umgebung und die Quantenfilmemission getrennt voneinander zu betrachten. In dieser Arbeit wird eine Näherung vorgestellt, die diese Trennung erlaubt, falls der Einfluss der Kopplung nicht zu groß ist. Dazu wird zuerst die PL eines Quantenfilms ohne das dielektrische Medium berechnet. Das geschieht mittels der Halbleiter-Lumineszenz-Gleichungen, die in Kapitel 5 vorgestellt werden. Die dielektrische Umgebung wird dann mit Hilfe einer strukturabhängigen Filterfunktion beschrieben. Das Spektrum der vollen Quantenfilmstruktur wird dann bestimmt, indem man die reine Quantenfilm-PL mit der Filterfunktion multipliziert. Im Regime schwacher Licht-Materie-Kopplung kann der Einfluss des stimulierten Terms durch das Einführen einer radiativen Verbreiterung simuliert werden. Dies ist bei starker Licht-Materie-Kopplung nicht mehr möglich. In diesem Fall führt der stimulierte Term zur Normal-Moden-Aufspaltung, die durch die Filterfunktionsnäherung nicht beschrieben werden kann. In Kapitel 7 wird schließlich der Einfluss einer Mehrfachquantenfilmstruktur auf die inkohärente Emission besprochen. Im Falle niedriger Ladungsträgerdichten zeigt sich eine Unterdrückung der Emission, die durch korrelierte Prozesse hervorgerufen wird, bei denen die Kombination eines Elektron-Loch-Paares in einem Quantenfilm mit der Erzeugung eines analogen Elektron-Loch-Paares in einem anderen Quantenfilm einhergeht. Der stimulierte Term führt in Mehrfachquantenfilmstrukturen zu einer Verbreiterung des Emissionspeaks. Die Unterdrückung der Quantenemission geht einher mit einer Verlängerung der exzitonischen Lebenszeit. Ein lineares Wachstum der Lebenszeit mit steigender Quantenfilmzahl wird festgestellt. Ferner werden die größten Effekt auf die Lebenszeit von Exzitonen in Quantenfilmstrukturen mit einem Abstand, der Hälfte der 1s-Wellenlänge entspricht, bei niedrige Ladunsträgertemperaturen und -dichten gefunden. Abschließend wird gezeigt, dass sich in radiativ gekoppelten Mehrfachquantenfilmsystem durch inkohärent Emission Exzitonenkondensate aufbauen, auch wenn zu Beginn nur unkorreliertes Elektron-Loch-Plasma vorliegt.