Phase Transformations and Crystalline Quality of CuInS2 Thin Films

Dünnschichtkonzepte bieten eine interessante Alternative zu herkömmlichen Solarzellentechnologien, da solchen Konzepten erhebliches Potential eingeräumt wird, kostengünstige, großflächige und effiziente Energieumwandlung zu gewährleisten. Zumeist wird ein solches Dünnschichtkonzept mit Heterosolarze...

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Main Author: Rudigier, Eveline
Contributors: Fuhs, Walther (Prof. Dr.) (Thesis advisor)
Format: Dissertation
Language:English
Published: Philipps-Universität Marburg 2004
Physik
Subjects:
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Description
Summary:Dünnschichtkonzepte bieten eine interessante Alternative zu herkömmlichen Solarzellentechnologien, da solchen Konzepten erhebliches Potential eingeräumt wird, kostengünstige, großflächige und effiziente Energieumwandlung zu gewährleisten. Zumeist wird ein solches Dünnschichtkonzept mit Heterosolarzellen realisiert. Die derartigen Solarzellen zugrundeliegende Struktur besteht im wesentlichen aus einer für das Sonnenspektrum weitgehend transparenten, hoch n-dotierten Fensterschicht in Kombination mit einem hochabsorbierenden, p-leitenden Absorber. Verbindungshalbleiter auf der Basis von Cu-Chalkopyriten sind mittlerweile als Absorberschichten in solchen Dünnschichtsolarzellen etabliert, da diese eine direkte Bandlücke aufweisen und aufgrund ihres Absorptionskoeffizienten das Sonnenlicht in einer nur wenige Mikrometer dicken Schicht absorbieren können. Insbesondere die Verwendung des Verbindungshalbleiters CuInS2 ist für photovoltaische Anwendungen vielversprechend, da dieses Material zum einen keine Elemente enthält, die aus Umweltgesichtspunkten bedenklich sind, und zum anderen eine dem Sonnenspektrum optimal angepasste Bandlücke (Eg = 1.5 eV) aufweist. Im Labormaßstab wurden für solche CuInS2-basierten Solarzellen bereits Wirkungsgrade von bis zu 12 % erreicht. Im Kernstück dieses Prozesses werden sogenannte Cu-In Vorläuferschichten in einer reaktiven Schwefelatmosphäre angelassen. Dabei sind die strukturelle Qualität der fertigen Schichten sowie die elektrischen Eigenschaften der späteren Solarzellen wesentlich von den Präparationsbedingungen abhängig. Von besonderer Bedeutung während des Wachstums dieser Schichten sind das gewählte Cu/In-Verhältnis der Vorläuferschichten, die Temperatur während der Sulfurisierung, das Einbringen von Dotierelementen und die resultierende Schichtdicke. Die Optimierung solcher Prozessparameter im Hinblick auf die Funktionsweise der späteren Solarzelle beruht allerdings im wesentlichen auf empirischen Erfahrungen. In-situ Charakterisierungsmethoden versprechen nun ein tieferes Verständnis solcher Einflussparameter. Im Rahmen dieser Arbeit konnte erstmals Ramanspektroskopie als eine solche in-situ Charakterisierungsmethode etabliert werden. Diese Methode ermöglicht unter anderem die Detektion einer Defektphase des CuInS2, die sogenannte CuAu-Ordnung. Außerdem ist Ramanspektroskopie sensitiv für oberflächennahe Schichten, welche von besonderem Interesse sind, da diese mit der Region der fertigen Solarzellen korrespondieren, welche den Wirkungsgrad der Energiekonversion wesentlich mitbestimmt. Mit Röntgenbeugung (XRD) kann hingegen das gesamte Volumen der entsprechenden Schichten untersucht werden. Die Kombination dieser sich ergänzenden Methoden gewährleistet einen Gesamtüberblick über das Schichtwachstum. Neben der Identifikation der während des Wachstums auftretenden Phasen bietet Ramanspektroskopie die Möglichkeit, die strukturelle Qualität von CuInS2 Schichten anhand der Linienform der auftretenden Ramanbanden zu untersuchen. So ist beispielsweise eine Verbreiterung der Ramanbande mit der in der Schicht vorhandenen Defektdichte verbunden, wie in dieser Arbeit erstmals gezeigt werden konnte. Im Rahmen dieser Arbeit wurden wesentliche Erkenntnisse bezüglich der Strukturbildung des CuInS2 gewonnen. Außerdem konnte der Einfluss der auf empirischen Erfahrungen beruhenden Prozessparameter auf die strukturelle Qualität der Absorberschichten deutlich nachgewiesen werden. Die erarbeitete Korrelation zwischen der strukturellen Qualität der Absorberschichten und den Solarzelleneigenschaften zeigt das hohe Potential der Ramanspektroskopie, als Prozesskontrolle in einer Fertigungslinie. Dies wird zum gegenwärtigen Zeitpunkt evaluiert. Für die Zukunft wäre es wünschenswert, die in den Schichten auftretenden Defekte zu identifizieren und damit die Ergebnisse dieser Arbeit zu vervollständigen.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2004.0638