Konventionelle Puls-NMR an 129Xe auf Einkristalloberflächen

In dieser Arbeit wurde mit konventioneller Puls-NMR die chemische Verschiebung von kernspinpolarisiertem 129Xe auf verschiedenen Präparationen der (111)-Oberfläche eines Iridium-Einkristalls untersucht. Das Experiment war als Nachweis der prinzipiellen Machbarkeit (proof of principle...

Ausführliche Beschreibung

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1. Verfasser: Gerhard, Peter
Beteiligte: Jänsch, Heinz (Prof.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Deutsch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2004
Physik
Schlagworte:
CO
nmr
Online Zugang:PDF-Volltext
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Zusammenfassung:In dieser Arbeit wurde mit konventioneller Puls-NMR die chemische Verschiebung von kernspinpolarisiertem 129Xe auf verschiedenen Präparationen der (111)-Oberfläche eines Iridium-Einkristalls untersucht. Das Experiment war als Nachweis der prinzipiellen Machbarkeit (proof of principle) von NMR an Adsorbaten auf Einkristalloberflächen angelegt. Die magnetische Kernresonanzspektroskopie (NMR) ist eine der erfolgreichsten physikalischen Methoden. Seit Anfang der 1980er Jahre wird Xenon für die Untersuchung von Oberflächen verwendet. Die geringe Empfindlichkeit der NMR schränkte bislang ihre Verwendung auf Proben mit großer Oberfläche (z. B. Partikel) ein. Durch die Verwendung von kernspinpolarisiertem Xenon konnten auf diesem Gebiet große Fortschritte erzielt werden. Die Übertragung dieser Technik auf Einkristalloberflächen erlaubt eine detaillierte Kontrolle des untersuchten Systems. Damit verbunden ist eine um mehrere Größenordnungen kleinere Zahl von Adsorptionsplätzen. In den vergangenen Jahren wurden die Voraussetzungen für die erfolgreiche Durchführung konventioneller Puls-NMR auf Einkristallen unter UHV-Bedingungen mit höchst polarisiertem Xenon geschaffen. In dieser Arbeit ist es erstmals gelungen, das NMR-Signal einer atomaren Lage 129Xe adsorbiert auf der Oberfläche eines Ir-Einkristalls zu detektieren. Der Einfluss unterschiedlicher Präparationen des Substrats auf die chemische Verschiebung sigma konnte nachgewiesen werden. Für Xe/CO/Ir(111) und Xe/CH3C/Ir(111) liegen sie bei sigma=153 ppm bzw. sigma=193 ppm. Für Xe/Ir(111) wurde die chemische Verschiebung zu sigma=853 ppm bestimmt. Dieser Wert liegt weit außerhalb dessen, was man für physisorbiertes Xenon erwartet. Auf CO wurde eine Temperaturabhängigkeit der chemischen Verschiebung von -3,3 ppm/K gemessen. Das System weist im Vergleich zu Partikeln einen hohen Ordnungsgrad auf und macht es damit möglich die Anisotropie der chemischen Verschiebung gezielt zu untersuchen. Für Xe/CO/Ir(111) erhält man sigma_iso=165 ppm und Delta sigma=43 ppm. Für Xenon auf der metallischen Oberfläche sind die gemessenen Werte sigma_iso=1032 ppm und Delta sigma=437 ppm überraschend groß. Die Analyse der winkel- und temperaturabhängigen Daten mit Hilfe eines Modells für die chemische Verschiebung erlaubt es Aussagen sowohl über die Wechselwirkung mit dem Substrat als auch über die Bedeckungsverhältnisse zu treffen. Das Ergebnis deutet auf das bekannte Inselwachstum von Xenon hin. Mit Hilfe der NMR ist die Untersuchung der Adsorptions-Desorptions-Dynamik möglich, obwohl das System sich im Gleichgewicht befindet. Das überraschende Verhalten der Verweilzeit kann unter Annahme einer Hypothese durch ein einfaches Modell erklärt werden. Außerdem werden Experimente an hoch polarisierten Xenonfilmen präsentiert. Dabei wurden sowohl polarisationsinduzierte Effekte als auch der Einfluss der Magnetisierung des Films selbst und des Substrats untersucht. Polarisationen bis zu P_z=0,8 konnten nachgewiesen werden.