Publikationsserver der Universitätsbibliothek Marburg

Titel:Quantitative Scanning Transmission Electron Microscopy for III-V Semiconductor Heterostructures Utilizing Multi-Slice Image Simulations
Autor:Kükelhan, Pirmin
Weitere Beteiligte: Volz, Kerstin (Prof. Dr.)
Erscheinungsjahr:2019
URI:http://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2019/0483
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2019-04832
DOI: https://doi.org/10.17192/z2019.0483
DDC: Physik
Titel(trans.):Quantitative Rastertransmissionselektronenmikroskopie für III-V Halbleiterheterostrukturen unter Verwendung von Bildsimulationen

Dokument

Schlagwörter:
III-V Halbleiter, Bildsimulationen, Elektronenmikroskopie, III-V semiconductors, multi-slice simulations, Quantitative Rastertransmissionselektronenmikroskopie, Halbleiter, quantitative STEM

Summary:
Quantitative STEM can satisfy the demand of modern semiconductor device development for atomically resolved structural information. Thereby, quantitative evaluations can be based on STEM intensities only, a combination of STEM intensities with different methods or a comparison of STEM intensities to image simulations. Based on STEM intensities only, quantitative evaluations of the “W”-QWH are conducted and reveal information about its structure. Simplistic one-dimensional layer-by-layer concentration profiles can be assigned through a combination with concentration results from XRD that do not provide layer-by-layer information. However, the composition can be determined more accurately, i.e. without further assumptions from other methods, and with two-dimensional atomic resolution based on STEM results only. Composition determination by STEM is possible because ADF-STEM images show dominant atomic-number contrast. This can be taken into account by image simulations that are used for a direct comparison to experimental results. With these more accurate two-dimensional atomically resolved composition results, a deeper analysis of, amongst others, the interfaces of QWHs is possible. For the “W”-QWH, this analysis and comparison to single QWs reveals strong interaction of In and Sb during MOVPE growth. This interaction leads to an alteration of the interfaces compared to single QWs with interfaces to GaAs only. As the goal of quantitative STEM is to locate, count and distinguish atoms in an atomic column, established composition determination for ternary III-V semiconductors is further developed towards potential capability of single-atom accuracy, i.e. counting substitute atoms. Image simulations are a great tool to explore this capability. The capability of single-atom accuracy is determined by statistics and leads to a probability for correct composition determination of an atomic column: For a given number of substitute atoms in an atomic column, a certain range of intensities can result due to different z-height configurations of the same atoms in that column. The probability for correct composition determination of an atomic column is influenced by the composition, i.e. the number of substitute atoms, and the thickness of that atomic column, i.e. the total number of atoms. Both increase the number of possible z-height configurations and therefore decrease the probability for correct composition determination. Additionally, the capability for composition determination is strongly influenced by the material system. This manifests in the difference in atomic number of substitute and matrix atom. However, for the characterization of technologically relevant specimens the material system and its composition are dictated by device requirements leaving only specimen thickness as parameter. This is a matter of optimum specimen preparation. Specimen preparation also has to ensure good quality of specimens, e.g. limited surface damage. While correct composition determination for one atomic column is statistically determined, the overall accuracy as the average over many atomic columns is very good. Statistical deviations cancel each other which leads to an exact overall composition result. This is usually the case experimentally where many atomic columns are evaluated. To distinguish atoms in an atomic column, one needs to count them first. STEM probes the total atomic number of an atomic column and thus intensity changes by composition and thickness are indistinguishable looking at the intensity. A wrong assumption for the number of atoms impedes accurate composition determination. Therefore, accurate knowledge of the local thickness is necessary. Commonly, the thickness of a QW was interpolated from regions with known composition obviously leading to local errors. A method to achieve local thickness and composition determination for ternary III-V semiconductors from a single STEM image is part of this work. It utilizes the crystal symmetry in [010]-viewing direction and knowledge about cross scattering from image simulations. Then, thickness and composition can be determined iteratively. Since the effects of thickness and composition on the intensity are interchangeable, the principle of this method can also be applied to quaternary III-V semiconductors with two elements on each sub lattice. The thickness has to be interpolated from regions of known composition or has to be determined in a different manner. Again, the intensity of both sub lattices combined with knowledge about cross scattering from image simulations can be used to determine both compositions iteratively. All composition determination methods can be optimized with regards to the ADF-STEM detector range. The exploitation of angular dependencies of electron scattering offers great potential for further improvements and developments in the future. In particular, this is made possible by the available experimental hardware, i.e. pixelated detectors. Next to optimizing the composition determination of the material systems investigated in this work, this kind of composition determination which is looking for single-atom accuracy can also be extended to different III/V semiconductors as well as other crystalline materials with unknown composition.

Zusammenfassung:
Quantitative Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) kann die Entwicklung von modernen Halbleiterbauelementen mit atomar aufgelösten strukturellen Informationen unterstützen. Die Auswertung kann nur auf STEM Bildintensitäten, einer Kombination von STEM Bildintensitäten mit anderen Methoden und dem Vergleich von STEM Bildintensitäten mit Bildsimulationen beruhen. Basierend auf STEM Bildintensitäten können Halbleiter-Heterostrukturen wie die hier betrachtete „W“-Struktur quantitativ untersucht werden. Wenn diese Bildintensitäten mit Konzentrationen aus Röntgenbeugung kombiniert werden, können einfache Konzentrationsprofile berechnet werden. Mit höherer Genauigkeit und mit zweidimensionaler atomarer Auflösung kann die Komposition auch nur basierend auf STEM-Ergebnissen bestimmt werden, ohne Annahmen aus anderen Methoden hinzuzuziehen. Der dominante Z-Kontrast von STEM-Bildern ermöglicht die Kompositionsbestimmung durch den direkten Vergleich von Bildsimulationen und experimentellen Ergebnissen. Mit diesen genaueren Konzentrationsprofilen kann insbesondere die Oberflächensegregation an Grenzflächen in Heterostrukturen untersucht werden. Für die „W“-Strukturen ergab diese Untersuchung eine starke Wechselwirkung von In und Sb während des Wachstums mit metallorganischer Gasphasenepitaxie. Diese Wechselwirkung führt zu einer Änderung der Grenzflächen im Vergleich zu GaAs-Grenzflächen. Das Ziel der quantitativen STEM ist es, Atome zu lokalisieren, zu zählen und zu unterscheiden. Für ternäre III-V Halbleiter ist die Kompositionsbestimmung durch STEM bereits etabliert. Diese wird hinsichtlich einer möglichen atomgenauen Kompositionsbestimmung weiterentwickelt. Inwieweit diese Möglichkeit besteht, kann mit Bildsimulationen untersucht werden. Die Wahrscheinlichkeit, die Komposition einer Atomsäule atomgenau richtig zu bestimmen, ist statistisch festgelegt: Eine gegebene Anzahl an Austauschatomen in einer Atomsäule kann zu einer Verteilung von STEM-Intensitäten mit gewisser Breite führen. Die Ursache dieser Verteilung sind die vielen verschiedenen Möglichkeiten zur Anordnung dieser Atome in der Atomsäule. Daher wird die Wahrscheinlichkeit für die richtige Kompositionsbestimmung durch die Komposition und die Dicke der Atomsäule beeinflusst. Beides erhöht die Anzahl der Anordnungsmöglichkeiten und verringert damit die Wahrscheinlichkeit, die Komposition der Atomsäule richtig zu bestimmen. Außerdem wird diese Wahrscheinlichkeit durch das untersuchte Materialsystem beeinflusst. Hier ist der Unterschied der Ordnungszahlen zwischen Austausch- und Matrixatom entscheidend. Da aber technologisch relevante Proben untersucht werden, sind das Materialsystem und seine Komposition durch die Anforderungen an das jeweilige Bauelement bereits vorgegeben. Damit bleibt nur die Probendicke als freier Parameter, der durch die Probenpräparation festgelegt wird. Die Probenpräparation muss außerdem eine gute Qualität der Proben sicherstellen, d.h. insbesondere geringe Oberflächenschäden. Während die Komposition einer Atomsäule mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit richtig bestimmt wird, ist die Genauigkeit der Kompositionsbestimmung für viele Atomsäulen sehr gut. Lokale statistische Abweichungen heben sich gegenseitig auf und führen zu einer genauen Bestimmung der Gesamtkomposition. Experimentell werden meistens viele Atomsäulen untersucht, sodass die Gesamtkomposition korrekt ist. Um die Atome in einer Atomsäule unterscheiden zu können, muss man zuerst ihre Anzahl kennen. Da STEM die effektive Ordnungszahl einer Atomsäule untersucht, können Komposition und Dicke den gleichen Einfluss auf die Bildintensität haben. Eine falsche Annahme über die Dicke der Atomsäule verhindert eine genaue Kompositionsbestimmung. Daher ist es notwendig, die lokale Dicke einer Probe zu kennen. Typischerweise wird die Dicke einer zu untersuchenden Schicht aus Schichten bekannter Komposition interpoliert. Dies führt aber offensichtlich zu lokalen Ungenauigkeiten. In dieser Arbeit wird eine Methode gezeigt, mit der für ternäre III-V Halbleiter Dicke und Komposition aus nur einem STEM-Bild lokal bestimmt werden können. Hierbei werden sowohl die Kristallstruktur in [010]-Richtung als auch Wissen über Streueffekte aus Bildsimulationen ausgenutzt. Dicke und Komposition können auf diese Weise iterativ bestimmt werden. Da Dicke und Komposition den gleichen Einfluss auf die Bildintensität haben können, kann das Prinzip dieser Methode auch für quaternäre III-V Halbleiter mit zwei Elementen auf jedem Untergitter benutzt werden. Dafür muss die Dicke allerdings wieder interpoliert oder auf eine andere Art und Weise bestimmt werden. Das Wissen über Streueffekte aus Simulationen sowie die Intensität beider Untergitter können zusammen für eine iterative Kompositionsbestimmung genutzt werden. Der Winkelbereich des STEM-Detektors kann für die Kompositionsbestimmung optimiert werden. Eine detaillierte Untersuchung der Winkelbereiche der Elektronenstreuung bietet viele Verbesserungs- und Entwicklungsmöglichkeiten und wird insbesondere durch die verfügbaren experimentellen Geräte wie einen ortsaufgelösten Detektor begünstigt. Dadurch kann nicht nur die Kompositionsbestimmung für bereits in dieser Arbeit untersuchte Materialsysteme verbessert, sondern auch für andere III/V-Halbleiter oder kristalline Materialien mit unbekannter Zusammensetzung ermöglicht werden.


* Das Dokument ist im Internet frei zugänglich - Hinweise zu den Nutzungsrechten