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Titel: Atomare und elektronische Struktur komplexer 13/15-Halbleiter sowie ausgewählte Eigenschaften weiterer Halbleiter
Autor: Rosenow, Phil
Weitere Beteiligte: Tonner, Ralf (Dr.)
Erscheinungsjahr: 2016
URI: https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2016/0811
DOI: https://doi.org/10.17192/z2016.0811
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2016-08117
DDC: 540 Chemie
Titel(trans.): Atomic and electronic structure of complex 13/15-semiconductors and selected properties of further semiconductors

Dokument

Schlagwörter:
Theoretische Chemie, Chemie, Bandstruktur, Quantenchemie, Dichtefunktionalformalismus, Halbleiter, Festkörper, Oberfläche, Chemische Bindung ,, semiconductor, bandstructure, surface thermodynamics, density functional theory

Zusammenfassung:
Diese Arbeit umfasst drei thematische Schwerpunkte: (1) die theoretische Beschreibung und Erklärung der Infrarot-Aktivität von auf einer Silberoberfläche adsorbiertem Naphthalin-tetracarbonsäuredianhydrid (NTCDA) aufgrund eines dynamischen Ladungsübertrags, (2) die Berechnung des temperatur- und druckabhängigen Bedeckungsgrades einer Si(001)-Oberfläche im Wasserstoffstrom auf Grundlage diverser Modelle (ab initio-Thermodynamik, Phononenrechnungen) und (3) die elektronische Struktur komplexer 13/15-Halbleiter mit dem Ziel, akkurate Bandstrukturen als Ausgangspunkt für die Berechnung optischer Eigenschaften zu berechnen. Im ersten Schwerpunkt konnte in Ergänzung zu experimentellen Befunden und Modellrechnungen ein ab initio-Nachweis des dynamischen Ladungstransfers über eine Grenzfläche als Ursache für die IR-Aktivität bestimmter Schwingungsmoden am System NTCDA/Ag(111) erbracht werden. Dieser Nachweis konnte durch Analyse partieller Zustandsdichten und der Partialladungen ausgelenkten Strukturen geführt werden. Im zweiten Schwerpunkt wurde die Bedeckung der Si(001)-Oberfläche mit Wasserstoff unter den bei Epitaxieverfahren vorherrschenden Bedingungen untersucht. Im Vergleich verschiedener Ansätze zeigte sich, dass die Betrachtung von Oberflächenphononen für die freie und mit einer Monolage bedeckte Oberfläche mit Interpolation für intermediär bedeckte Strukturen eine gute Übereinstimmung mit einer experimentellen Studie zeigt. Dieser Befund kann als Ausgangspunkt für Adsorptionsstudien unter Epitaxiebedingungen verwendet werden. Schließlich wurde eine Vorgehensweise implementiert, um die Bandstrukturen komplexer 13/15-Halbleiter zu berechnen und Parameter im Rahmen der kp-Theorie zu bestimmen. Dazu werden die Bandstrukturen der Superzellen zunächst entfaltet. Durch Variation werden anschließend die Parameter bestimmt, mit denen die Bandstruktur am besten wiedergegeben werden kann. Diese können für die Berechnung der optischen Eigenschaften von Quantenfilm-Überstrukturen angepasst werden. In diesem Zusammenhang wurden auch die Bandlücken verdünnter Nitride, die lange Zeit eine Herausforderung darstellten, einer akkuraten Berechnung zugänglich gemacht.

Summary:
In this thesis, three main topics have been adressed: (1) the theoretical description and explanation of the infrared activity of naphthalene tetracarboxylic acid dianhydride (NTCDA) adsorbed on a silver surface due to a dynamical charge transfer, (2) the computation of temperature and pressure dependent coverage of a Si(001) surface in a hydrogen flow based on various models (ab initio thermodynamics, phonon computations) and (3) the electronic structure of complex 13/15 semiconductors with the goal to compute accurate band structures as a starting point for the computation of optical properties. For the first topic, an ab initio proof of interfacial dynamic charge transfer as reason for IR activity of certain vibrational modes for NTCDA/Ag(111) could be given, fitting with experimental evidence and model calculations. This was achieved by analyzing partial densities of states and partial charges of displaced structures. As second topic, the coverage of the Si(001) surface with hydrogen under the conditions present in epitaxy procedures was studied. Comparing different approaches, the computation of surface phonons for the pristine and monolayer-covered surface and interpolation for intermediate coverages showed good agreement with experimental studies. These results can be used as a starting point for adsorption studies under epitaxy conditions. Finally, a procedure has been implemented to compute the band structures of complex 13/15-semiconductors and determine parameters in the framework of kp-theory. To this end, the band structures of supercells are unfolded first. Then, the parameters which reproduce the band structure best are determined by variation. These can be adapted to allow the computation of optical properties for quantum well superstructures. In this context, the band gaps of dilute nitrides, which have been a challenge to computation for some time, could be opened to computation.


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