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Titel: Dichteabhängige Untersuchung der kollektiven Anregungen in expandiertem fluiden Rubidium
Autor: Szubrin, Daniel
Weitere Beteiligte: Pilgrim, Wolf-Christian (Prof. Dr.)
Erscheinungsjahr: 2016
URI: https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2016/0485
DOI: https://doi.org/10.17192/z2016.0485
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2016-04857
DDC: 540 Chemie
Titel(trans.): Density-dependent investigation of the collective excitation in expanded liquid Rubidium

Dokument

Schlagwörter:
Neutronenstreuung, Kollektive Anregung, Alkalimetall, scattering, Neutron, condensed matter, collective excitations, alkali metal

Zusammenfassung:
Die vorliegende Dissertation beschreibt die dichteabhängigen Untersuchungen des dynamischen Streugesetzes von Rubidium im Dichtebereich von 1,48 bis 0,83 gcm−3. Hierbei wurde ein besonderes Augenmerk auf charakteristische Änderungen der kollektiven Anregungen gelegt, die einen experimentellen Hinweis auf eine Instabilität des Elektronengases geben, welche schon seit vielen Jahren theoretisch vorhergesagt wird, jedoch bisher experimentell nicht eindeutig belegt werden konnte. Die experimentellen Daten wurden mit Hilfe der inelastischen Neutronenstreuung erhalten. Hierzu wurde an verschiedenen Neutronen-Flugzeit-Spektrometern der doppelt differentielle Streuquerschnitt fu ̈r Impulsüberträge von 0,3 A−1 bis 2,5 A−1 sowie Energieüberträge von ±20 meV aufgezeichnet und somit auch die erste Brillouin-Zone abgedeckt. Dieser Bereich der kinematischen Ebene war bisher aus technischen Gründen unzugänglich. Dementsprechend bilden die im Rahmen dieser Arbeit gemessenen Spektren - in Bezug auf den Dichte- als auch auf den kinematischen Bereich - ein elementares Bindeglied zu den bereits für flüssige Alkalimetalle vorhandenen experimentellen Daten. Nach einer sehr genaue Datenreduktion konnte die reine Streuintensität in den dynamischen Strukturfaktor transformiert werden. Die hieraus mittels Integration erhaltenen statischen Strukturfaktoren zeigen eine exzellente Übereinstimmung mit der Literatur und sind somit ein Nachweis für die sehr gute Qualität der experimentellen Daten und der in der Neutronenstreuung immer durchzuführenden Datenkorrekturen. Im Folgenden wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei interessante Q-Bereiche des dynamischen Strukturfaktors dichteabhängig analysiert. Zum Einen handelt es sich dabei um den Bereich kleinerer Q-Werte, bei denen kollektive Schwingungsmoden gut untersucht werden können, zum Anderen um den Bereich in der Nähe des Strukturfaktormaximums. In beiden Fällen zeigen die dabei erhaltenen Parameter einen deutlich veränderten dichteabhängigen Verlauf im Bereich zwischen 1,2 gcm−3 und 0,9 gcm−3. Dieser Dichtebereich entspricht in etwa dem der vorhergesagten Instabilität. Darüber hinaus geben die untersuchten Parameter Hinweise auf einen Verlauf des Metall-Nichtmetallübergangs in expandierten Alkalimetallen, der sich deutlich von dem bisher vermuteten Bild unterscheidet. Die gefundenen Resultate legen nahe, dass ab einer Dichte von 1,2 gcm−3 die einfache metallische Flüssigkeit in eine Nanoemulsion aus metallischen und nichtmetallischen Domänen u ̈bergeht. Bei weiterer Expansion verändert sich die Konzentration der beiden Domänen dahingehend, dass der Volumenanteil der nichtmetallischen Phase zu- und der der metallischen Phase abnimmt, bis bei ca. 0,9 g cm−3 nur noch ein nichtmetallisches Fluid übrigbleibt. Dieses Bild ist in Übereinstimmung mit einem kürzlich von Hensel und Ruland vorgeschlagenen Szenario für den Dichteinduzierten Metall-Nichtmetallübergang in expandiertem flüssigen Quecksilber[1]. Zusätzlich gibt der Vergleich des im Rahmen dieser Arbeit bei verschiedenen Dichten erhaltenen statischen Strukturfaktors mit Literaturdaten Hinweise darauf, dass die Bildung der Nanoemulsion kinetische gehemmt ist und nach Erreichen der thermodynamischen Bedingungen eine mehrstündige Equilibrierungszeit benötigt.

Summary:
The current thesis describes the density-dependent studies of the dynamic scattering law of Rubidium in the density range from 1,48 to 0,83 gcm−3. Specific focus was given to characteristic changes of collective excitations, which indicates for a theoretically predicted instability of the electron gas, which could not be clearly proven experimentally, yet. The experimental data were obtained using the inelastic neutron scattering technique. Therefore different experiments have been performed at different neutron time-of-flight spectrometer to measure the partial differential cross section for momentum transfer of 0,3 A−1 to 2,5 A−1 as well as energy transfers of ±20 meV. Thus, the covered kinematic range includes the interesting first Brillouin zone which due to technical reasons was inacccessible until now. The static structure factors obtained by integration of the dynamic structure factors show an excellent agreement with literature and are thus an evidence of the very good quality of experimental data and their treatment. The density dependent analysis of the dynamic structure factor at the first structure factor maximum as well as in the first Brillouin zone show tremendous changes for all analyzed parameters at densities from 1,2 gcm−3 to 0,9 gcm−3. This range matches exactly the one where the instability was predicted. Moreover, parameters examined show evidence on a process of metal-nonmetal transition which significantly differs from the previous concept. It seems likely that the metallic liquid transfers into a nano-emulsion of metallic and non-metallic domains starting at densities of about 1.2 gcm−3. With further expansion the metallic domain disappears completely. This complies with a recent proposal of Hensel and Ruland regarding the density-induced metal-nonmetal transition of expanded liquid Mercury. Additionally, comparison of experimental data with literature on static structure factor show evidence that the transformation into the nano-emulsion needs an equilibration time of several hours after thermodynamic conditions are reached.


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