Hochaufgelöste transmissionselektronenmikroskopische Untersuchungen an Galliumphosphid auf Silizium

In dieser Arbeit wurden GaP/Si-Heterostrukturen, die mittels MOVPE gewachsen wurden, mit Hilfe verschiedener TEM-Methoden untersucht. Die HAADF-Technik hat sich als geeignete Methode zur Untersuchung der Grenzfläche und Auftreten der APDs auf atomarer Skala erwiesen. Trotz der oft gelobten intuitive...

Ausführliche Beschreibung

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Bibliographische Detailangaben
1. Verfasser: Beyer, Andreas
Beteiligte: Volz, Kerstin (Prof. Dr.) (BetreuerIn (Doktorarbeit))
Format: Dissertation
Sprache:Deutsch
Veröffentlicht: Philipps-Universität Marburg 2012
Physik
Schlagworte:
Online Zugang:PDF-Volltext
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Beschreibung
Zusammenfassung:In dieser Arbeit wurden GaP/Si-Heterostrukturen, die mittels MOVPE gewachsen wurden, mit Hilfe verschiedener TEM-Methoden untersucht. Die HAADF-Technik hat sich als geeignete Methode zur Untersuchung der Grenzfläche und Auftreten der APDs auf atomarer Skala erwiesen. Trotz der oft gelobten intuitiveren Interpretation gegenüber konventionellen TEM-Messungen, zeigen sich Effekte, die über den Z-Kontrast hinausgehen, was eine geeignete Simulationen unabdingbar macht. Es wurde gezeigt, dass die AP-Approximation für TEM-Probendicken unterhalb von 50 nm um weniger als 5% von der rechenintensiveren FP-Approximation abweicht. Werden statt der absoluten Intensität Intensitätsverhältnisse betrachtet, kann die AP-Rechnung über einen noch größeren Bereich von Probendicken angewendet werden. In Simulationen zeigt sich, dass die Intensitätsverhältnisse von Si:Ga und P:Ga ein Maß für die Dicke einer TEM-Probe sind. Das ermöglicht die direkte Bestimmung der Dicke aus einer experimentellen HAADF-Aufnahme. Über weitere Simulationen bei fester Dicke wurde der Einfluss chemischer Durchmischung auf das HAADF-Signal sowie der optimale Detektorbereich bestimmt. Bei Si-Puffern auf exaktem Si-Substrat zeigt sich, entgegen der theoretischen Rechnung, die klare Dominanz der Typ-A-Oberflächenrekonstruktion, bei der die Dimere senkrecht zu den Stufenkanten orientiert sind. Das liegt in den H2-reichen Wachstumsbedingungen begründet, die sich deutlich von den UHV-Bedingungen unterscheiden, die für die Berechnung der Oberflächenenergie angenommen wurden. Die GaP-Schichten, die auf diesen Substraten abgeschieden wurden, sind stets P-polar bei Betrachtung entlang der Stufen. Wird diese Polarität hinunter bis zur Grenzfläche projiziert, so ist diese von Ga-Si-Bindungen dominiert. Das liegt darin begründet, dass der P-Prekursor bei niedrigen Wachstumstemperaturen nicht vollständig zerlegt ist und die Si-Oberfläche durch das vorherige Pufferwachstum durch Wasserstoff passiviert ist. Nur in Anwesenheit des Ga-Prekursors wird auch der P-Prekursor katalytisch zerlegt. Durch veränderte Wachstumsbedingungen, bei denen ein Puls des P-Prekursor bei hoher Temperatur angeboten wird, kann die Bildung von P-Si-Bindungen erzwungen werden und die Polarität des GaP-Kristalls auf großer Skala umgekehrt werden. Das hat eine Verringerung der APD-Größe zur Folge wobei ihre Dichte zunimmt. Auf atomarer Skala zeigt sich, dass an der Grenzfläche Durchmischungsprozesse zwischen GaP und Si auftreten. Diese konnten quantitativ mittels HAADF-Messungen ausgewertet werden. In dünnen Proben kann die Durchmischung parallel zur Grenzfläche direkt beobachtet werden. Für die betrachteten Proben zeigt sich im Rahmen der experimentellen Genauigkeit das gleiche Durchmischungsverhalten. In jeweils drei Ga- und drei P-Säulen sind signifikante Mengen von Si enthalten. Das deckt sich sehr gut mit den Ergebnissen aus DFT-Rechnungen, denen zufolge sieben Lagen Durchmischung an der Grenzfläche energetisch günstig sind. Das legt nahe, dass es sich um die minimale intrinsische Rauigkeit der GaP/Si-Grenzfläche handelt. Höhere Wachstumstemperaturen, wie sie bei der Abscheidung von Si auf GaP Verwendung finden, führen zu einem deutlich größeren Durchmischungsbereich. Die APDs, die in GaP-Schichten auf exaktem Si-Substrat beobachtet wurden, zeigen eine anisotrope Form bei Betrachtung aus der [110]- und [-110]-Richtung. Makroskopisch verlaufen die abknickenden APBs in [110]-Betrachtungsrichtung auf {112} und {111}-Ebenen, wohingegen sie in der [-110]-Richtung auf {110}-Ebenen gerade durch die Schicht verlaufen. Dies könnte wiederum auf die unterschiedlichen Wachstumsraten des GaP entlang dieser Richtungen zurückzuführen sein. Bei geeigneten experimentellen Parametern können die APDs mittels STEM detektiert werden, obwohl sie keinen konventionellen Z-Kontrast zeigen sollten. Experimente und Simulationen für verschiedene Kameralängen zwischen Probe und Dunkelfelddetektor legen nahe, dass der zusätzliche Kontrast der APDs auf Huang-Streuung zurückzuführen ist, i.e. eine Erhöhung der thermisch diffusen Streuung in kleine Winkel. Diese kommt dadurch zustande, dass die Periodizität des Kristalls an der APB gestört ist. In großen Streuwinkeln ist der Einfluss dieses Effekts gering und die chemische Analyse möglich Die gefundenen APBs erscheinen aufgrund der komplexen dreidimensionalen APD-Form meist breiter als vom einfachen Kristallmodell zu erwarten wäre. Querschnitts-Aufnahmen zeigen, dass APBs Sprünge vollziehen können und nicht auf eine feste Kristallebene fixiert sind. An Stellen, an denen die APBs minimale Breite aufweisen, konnten Ga-Ga-und P-P-Bindungen nachgewiesen werden. In hoher Auflösung wird sichtbar, dass die abknickenden APBs facettiert sind. Dadurch könnten sie, entgegen dem Kristallmodell für APBs auf {112}-Ebenen, nicht ladungsneutral sein, sondern einen Überschuss an P-P-Bindungen beinhalten.
DOI:https://doi.org/10.17192/z2012.0905