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Titel: Untersuchung der Elektronendynamik von Si(111) 7x7 und Entwicklung eines Flugzeitspektrometers für die zeit- und winkelaufgelöste Zweiphotonen-Photoemission
Autor: Damm, Andreas
Weitere Beteiligte: Höfer, Ulrich (Prof. Dr.)
Erscheinungsjahr: 2011
URI: https://archiv.ub.uni-marburg.de/diss/z2011/0784
DOI: https://doi.org/10.17192/z2011.0784
URN: urn:nbn:de:hebis:04-z2011-07842
DDC: 530 Physik
Titel(trans.): Investigation of the electron dynamics of Si(111) 7x7 and development of a time-of-flight spectrometer for time- and angle-resolved two-photon photoemission

Dokument

Schlagwörter:
Photoemission, Festkörperspektroskopie, Festkörperphysik, Silicium, Oberflächenphysik, Elektronendynamik, Flugzeitspektrometer, Surface physics, Electron dynamics, time-of-flight spectrometer

Zusammenfassung:
Die vorliegende Arbeit gliedert sich in zwei wesentliche Bestandteile. Der erste Teil stellt neue Untersuchungen der Elektronendynamik der Si(111) 7x7 Oberfläche mit zeit- und winkelaufgelöster Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) vor. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird der Aufbau und die Demonstration der Leistungsfähigkeit eines neuen Elektronenflugzeitspektrometers beschrieben. Wenn auch Silizium heutzutage die Basis vieler technologischer Anwendungen bildet und seine Volumeneigenschaften, wie auch die Struktur seiner Oberflächen, schon lange Gegenstand intensiver Untersuchungen sind, so stellt die vorliegende Arbeit meines Wissens die erste systematische Untersuchung der Elektronendynamik von Si(111) 7x7 mit zeit- und winkelaufgelöster 2PPE dar. Es zeigt sich, dass die Elektronendynamik dieser Oberfläche durch Adatomzustände und das Volumenleitungsband bestimmt werden. Die Population des Adatombands ist dabei auf kurzen Zeitskalen nach optischer Anregung durch eine heiße Elektronenverteilung charakterisiert, die innerhalb von einigen hundert Femtosekunden thermalisiert. Auf etwa gleicher Zeitskala bildet sich die Signatur des Leitungsbandminimums in den Photoemissionsspektren aus. Diese kann in normaler Emission beobachtet werden, obwohl das Leitungsbandminimum von Silizium weitab des Γ Punktes zu finden ist. Durch Variation verschiedener Parameter des Experiments wird die Vermutung nahe gelegt, dass Elektronen aus dem Adatomband in das Leitungsband von Silizium gelangen. Für letzteres beobachtet man auf kurzen Zeitskalen eine Abhängigkeit der Elektronendynamik vom Parallelimpuls, die vermutlich durch Intrabandprozesse in Verbindung mit Elektron-Phonon Streuung bedingt ist. Während sich die Thermalisierung der Elektronen innerhalb des Adatombands in einer Energieabhängigkeit der Populationsentwicklung äußert, zeigt die Elektronendynamik dieses Zustands keine Abhängigkeit vom Parallelimpuls. Zusammen mit der nicht vorhandenen Dispersion deutet dies auf einen Zustand mit eher lokalisiertem Charakter hin. Aus der Verteilung der Photoemissionsintensität in Parallelimpulsrichtung lässt sich die Lokalisierung im Ortsraum innerhalb einer 7x7 Einheitszelle abschätzen. Sowohl das Leitungs- als auch das Adatomband weisen eine extrem langlebige Komponente in ihrer Populationsdynamik auf. Neben der Rekombination durch Defektzustände können die Elektronen prinzipiell auch strahlend mit Löchern im Valenzband rekombinieren. Systematische Untersuchungen der Elektronendynamik als Funktion der Temperatur könnten die Rolle von Phononen beim Zerfall der angeregten Elektronen aufdecken. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit der Konzeption, dem Aufbau und der Demonstration der Leistungsfähigkeit eines neuen Elektronenflugzeitspektrometers für den Einsatz in zeit- und winkelaufgelösten 2PPE Experimenten. Das Design des Spektrometers wurde mit einer variablen Driftstrecke flexibel ausgelegt, um je nach Bedarf die Energieauflösung oder den Akzeptanzwinkel zu maximieren. Durch den Einsatz eines ortsauflösenden Detektors ist es erstmals möglich, neben der Energie auch den vollen Parallelimpulsvektor photoemittierter Elektronen simultan zu messen und Elektronen aus Oberflächenzuständen damit vollständig zu charakterisieren. Prinzipbedingt wird die Energie- aber auch die Orts- und damit die Impulsauflösung in erster Linie durch die elektronisch erreichbare Zeitauflösung bestimmt. Anhand der Breite des von gestreuten Photonen induzierten Signals kann diese auf besser als 150 ps bestimmt werden. Für die minimal einstellbare Driftstrecke von etwa 40 mm folgt für eine kinetische Energie von 1 eV eine Energieauflösung unter 5 meV. Damit unterschreitet die durch das Spektrometer erreichbare Energieauflösung im Bereich typischer kinetischer Energien in 2PPE Experimenten die spektrale Bandbreite von Femtosekundenlaserpulsen deutlich. Die Parallelimpulsauflösung bleibt dabei unterhalb von 5 mǺˉ¹ für Parallelimpulswerte ≤1 Ǻˉ¹. Gleichzeitig beträgt der maximale Akzeptanzwinkel etwa 25°. Die Leistungsfähigkeit des neuen Spektrometers wird anhand der gut charakterisierten Eigenschaften der Bildpotentialzustände der Cu(100) Oberfläche in einem zeit- und winkelaufgelösten 2PPE Experiment demonstriert. Durch die Möglichkeit den vollen Parallelimpulsvektor der photoemittierten Elektronen in einer einzigen Messung zu erfassen, kann eine Anisotropie der Lebensdauer von Elektronen im n=1 Bildpotentialzustand auf der nominell flachen Oberfläche nachgewiesen werden, die sich in Übereinstimmung mit Experimenten an vicinalen Cu(100) Oberflächen erklären lässt. Das volle Potential des neuen Spektrometers wird sich jedoch in Zukunft vor allem bei der Untersuchung der Struktur und Dynamik von anisotropen elektronischen Zuständen erschöpfen.

Summary:
This thesis consists of two main parts. The first one reports about recent investigations of the electron dynamics on the Si(111) 7x7 surface employing time- and angle-resolved two-photon photoemission (2PPE). The second part describes the construction and demonstration of the capabilities of a new electron time-of-flight spectrometer. Though nowadays Silicon is the basis of many technological applications and its bulk properties as well as the structure of its surfaces has been subject of intense research since a long time, this thesis represents, to my knowledge, the first systematic study of the electron dynamics of Si(111) 7x7 employing time- and angle-resolved 2PPE. It will be shown that the electron dynamics of this surface are governed by adatom and bulk states. The population of the adatom states is characterized by a hot electron distribution on short timescales after optical excitation. These hot electrons thermalize within a few hundred femtoseconds. On a similar timescale, a signature of the conduction band minimum evolves in the photoemission spectra. This feature is observable in normal emission, though the conduction band minimum of Silicon is located far off the Γ point. Variation of different experimental parameters leads to the suggestion that electrons scatter from the adatom states into the conduction band of Silicon. The latter shows a dependence of the electron dynamics on parallel momentum on short timescales, which probably is caused by intra-band processes and electron-phonon scattering. While thermalization of electrons within the adatom band results in an energy dependence, this state shows no dependence of the electron dynamics on parallel momentum. In conjunction with the observation of a vanishing dispersion this points to an electronic state of localized character. The localization in real space can be estimated from the distribution of the photoemission intensity in momentum space to be within one 7x7 unit cell. The electron population in the conduction band as well as those in the adatom band show a very long-living component. In addition to recombination through defect states, these electrons can undergo radiative recombination with holes in the valence band. Systematic studies of the electron dynamics as a function of temperature could help to unravel the role of phonons in the decay of the excited electrons. The second part of this thesis reports about the design, construction and demonstration of the capabilities of a new electron time-of-flight spectrometer for applications in time- and angle-resolved 2PPE experiments. The new spectrometer is designed in a flexible manner to maximize either the energy resolution or the acceptance angle, respectively. By employing a position-sensitive electron detector it is possible for the first time to measure the energy as well as all components of the parallel momentum of the photoemitted electrons and thereby to fully characterize electrons from surface states. The energy- and position- and thus the momentum-resolution are governed predominantly by the electronic time-resolution. The time-resolution can be estimated from the width of a peak induced by photons scattered from the sample to be better than 150 ps. At the minimum of about 40 mm of the adjustable drift distance this leads to a energy resolution below 5 meV for electrons with kinetic energies of 1 eV. Thus, the achievable energy resolution of this spectrometer at typical kinetic energies of 2PPE experiments stays far below the spectral width of femtosecond laser pulses by far. Thereby, the parallel momentum resolution is below 5 mǺˉ¹ for parallel momentum values ≤1 Ǻˉ¹. At the same time, the maximum acceptance angle is about 25°. The capabilities of the new spectrometer are demonstrated with the help of the well-characterized properties of image-potential states of the Cu(100) surface in a time- and angle-resolved 2PPE experiment. Through the possibility to capture the full vector of parallel momentum in a single measurement an anisotropy of the lifetime of electrons in the n=1 image state on the nominal flat surface can be detected. This anisotropy can be explained in accordance with experiments on vicinal Cu(100) surfaces. Hereafter, the full potential of the new spectrometer will be exploited particularly in the investigation of anisotropic electronic states.


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