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Zusammenfassung:
In III-V-Halbleitern stellt das Stickstoffatom aufgrund seiner geringen Größe und hohen Elektronegativität eine starke Störung der elektronischen Struktur und der Kristallgittereigenschaften dar. Die vorliegende Arbeit gibt für Ga-V-Halbleiter (V = P, As, Sb) einen Überblick über diese Einflüsse. An den ternären Mischkristallen Ga(N,P), Ga(N,As) und Ga(N,Sb) werden die Gitterschwingungen untersucht und Rückschlüsse auf die lokalen Bindungsverhältnisse der N-Atome gezogen. Die Ausbildung einer lokalisierten Gitterschwingung der N-Störstelle, die für Ga(N,As) und Ga(N,P) bereits früher beobachtet worden war, wird für Ga(N,Sb) bestätigt. Es werden erstmals Druckkoeffizienten sowohl der ausgedehnten Schwingungsmoden der Wirtsgitter, als auch der lokalisierten Schwingungsmoden der N-Atome in Ga(N,As) und Ga(N,P) bestimmt. In beiden Materialsystemen ist der Einfluß des Stickstoffeinbaus auf die Wirtsmoden gering. Die Druckkoeffizienten der N-Lokalmoden in beiden Legierungen sind erheblich größer als diejenigen der Gitterschwingungen binärer GaN-Kristalle. Unter Zuhilfenahme theoretischer Valenzkraftfeldberechnungen wird die Abhängigkeit der Kraftkonstante der Ga-N-Bindung von ihrer Bindungslänge ermittelt. Ga(N,P) und Ga(N,As) weisen dabei nahezu den gleichen Zusammenhang zwischen den beiden Größen auf. Dies belegt die starke Lokalisierung der Mode und die geringen Einflüsse der umgebenden Kristallmatrix auf die mechanischen Eigenschaften der Ga-N-Bindungen. Durch Untersuchungen der Schwingungsmoden im quaternären (Al,Ga)(N,As) werden exemplarisch die Einflüsse von Unordnung auf der nächsten Nachbarschale der N-Atome gezeigt. Ein zentraler Aspekt der Arbeit ist das Studium der Konzentrationsabhängigkeit optischer Übergänge in Ga(N,P) und Ga(N,As). Diese beiden Materialien verhalten sich bezüglich der relativen energetischen Anordnung von Wirtsleitungsbandminimum und N-Störstellenzuständen spiegelbildlich zueinander. In beiden Legierungen sind die Defektniveaus energetisch durch die räumliche Statistik der N-Atome bestimmt. In Ga(N,As) liegen die Defektniveaus größtenteils resonant zum Leitungsband. Aufgrund des großen Atomgrößenunterschieds zwischen N und As tritt eine starke Wechselwirkung zwischen Leitungsbandminimum E- und lokalisierten N-Zuständen auf. Dies führt zu einer starken Kopplung der N-Zustände und zu einer Konzentration ihrer Zustandsdichte bei einer scharf bestimmten Energie E+. Es findet eine Niveauabstoßung zwischen der N-induzierten Zustandsdichte E+ und dem Leitungsbandminimum E- statt, die hier durch ein phänomenologisches Zweiniveau-Abstoßungsmodell parametrisiert werden kann. In Ga(N,P), wo die Defektzustände innerhalb der Wirtsbandlücke auftreten und wegen des geringeren Atomgrößenunterschiedes zwischen N und P die Wechselwirkung schwächer ist, findet keine solche spektrale Konzentration der optischen Oszillatorstärke statt. Vielmehr bleiben die N-Zustände bis zu Konzentrationen im Prozentbereich über ein breites Energieintervall verteilt. Das Zweiniveaumodell kann ein solches Verhalten nicht beschreiben. Die Niveauabstoßung ist außerdem deutlich geringer als in Ga(N,As). Die beobachtete Rotverschiebung der Lumineszenz von Ga(N,P) mit wachsender N-Konzentration ist daher hauptsächlich durch die fortschreitende Bildung von nahen NN-Paaren und höheren Clustern bestimmt, und weniger durch die Bandabstoßung. Durch die in dieser Arbeit gewonnenen Erkenntnisse über die Leitungsbandzustände in Ga(N,P) wird das LCINS-Modell („Linear Combination of Isolated Nitrogen States“) zur Beschreibung der elektronischen Struktur verdünnt-stickstoffhaltiger III-V-Halbleiter bestätigt [1]. Weiterhin werden starke Korrelationen zwischen der lokalen Stickstoffumgebung und der globalen elektronischen Struktur der Legierungshalbleiter gezeigt. So können die chemischen Bindungen der N-Atome in diesen Materialien durch nachträgliche Wasserstoffimplantation gezielt manipuliert werden. Die stickstoffinduzierten Veränderungen der optoelektronischen Eigenschaften werden dabei teilweise ausgeschaltet. In Ga(N,As) ist dieser Effekt sehr stark ausgeprägt, was mit einem nahezu vollständigen Verschwinden der Lokalmode im Ramanspektrum einhergeht. In (Al,Ga)(N,As) erweisen sich N-Atome in bestimmten Al-haltigen Nächste-Nachbar-Konfigurationen als stabiler gegen Reaktionen mit den H-Atomen als solche in anderen Konfigurationen. Auch in Ga(N,P) ist die durch H bewirkte elektronische Passivierung weniger vollständig als in Ga(N,As) und von der räumlichen Störstellenkonfiguration abhängig. Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse liefern wichtige Ausgangsinformationen zur Entwicklung neuer optoelektronischer Bauelemente auf Basis verdünnt-stickstoffhaltiger III-V-Halbleiter. [1]: A. Lindsay und E. P. O’Reilly, Phys. Rev. Lett. 93, 196402 (2004).

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